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《环境化学》2016,(4)
进入环境的纳米材料对共存化学污染物的环境行为有重要影响.本文选择3种多壁碳纳米管,分别为石墨化多壁碳纳米管(G-MWCNT)、羟基化多壁碳纳米管(O-MWCNT)和氨基化多壁碳纳米管(N-MWCNT),通过批次实验研究其对林丹的吸附行为和催化转化作用.林丹在3种多壁碳纳米管上的吸附动力学符合准二级动力学模型(R20.997),吸附速率常数(k2)分别为0.73(G-MWCNT)、0.60(N-MWCNT)和0.28(O-MWCNT)g·mg~(-1)·h~(-1).林丹在3种多壁碳纳米管上吸附的等温线符合Freundlich经验模型(R20.979),不同p H条件下,吸附系数(KF)分别为28.0—30.0(G-MWCNT)、21.3—24.6(N-MWCNT)和9.1—10.2(O-MWCNT)mg1-n·Ln·g~(-1).平衡浓度为8.5 mg·L~(-1),在不同p H条件下林丹在3种多壁碳纳米管上的分配常数(Kd)分别为12.7—14.4(G-MWCNT)、8.7—9.8(N-MWCNT)和3.9—4.2(O-MWCNT)L·g~(-1).林丹是非离子型有机化合物,疏水作用在吸附过程中起主导作用,表面引入亲水性强的氨基和羟基后,N-MWCNT和O-MWCNT的吸附作用相比具有疏水性表面的G-MWCNT明显减弱.溶液的p H值(5.0—9.0)对同种多壁碳纳米管的吸附作用影响不显著.均相溶液中,林丹发生β-消去反应的准一级动力学表观速率常数kobs(0.017—10.2 d~(-1))随溶液p H值(7.0—12.0)升高而增大.N-MWCNT对林丹发生β-消去反应起催化作用,这种催化作用随p H值(7.0—9.0)升高而增强.当N-MWCNT存在时,林丹的去除率分别增加了7.5%(p H=7.0)、29.3%(p H=8.0)和30.1%(p H=9.0).在均相溶液和N-MWCNT体系中都检测到γ~(-1),3,4,5,6-五氯环己烯、1,2,4-三氯苯和1,2,3-三氯苯转化产物. 相似文献
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有机磷阻燃剂在不同含氧碳纳米管上的吸附行为 总被引:1,自引:0,他引:1
在对单壁碳纳米管(SWCNT)、多壁碳纳米(MWCNT)及其相应含氧碳管的表征基础上,对OPEs的界面吸附行为进行了考察.结果表明,碳纳米管对OPEs具有较强的吸附能力(理论最大吸附量可达到412.0 mg·g-1).吸附等温线呈非线性吸附,Freundlich和Langmuir模型均能很好地拟合吸附等温线,校准相关系数分别在0.929—0.999和0.822—0.999范围内.碳纳米管与OPEs间的主要吸附作用机制为疏水相互作用,芳香取代OPEs与碳管管壁间的π-π电子供体受体相互作用对吸附有重要贡献.碳纳米管对OPEs的最大吸附量由碳管比表面积决定,而不受OPEs本身疏水特性的影响.碳管表面氧化引入的含氧基团能通过减弱碳管表面的疏水性和减少表面有效吸附位点来降低碳管对OPEs的吸附容量. 相似文献
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采用批量实验法,研究了菲在碳纳米管上的吸附以及阴/阳离子表面活性剂,十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十二烷基三甲基氯化铵(DDTMA)对菲吸附的影响.菲在单壁碳纳米管和多壁碳纳米管上吸附符合Freundlich等温线,n值分别为0.24和0.37,呈高度非线性;lgKF值分别为7.34和6.41,比一般土壤有机质吸附能力高出2个数量级以上,并且单壁碳纳米管对菲的吸附能力强于多壁碳纳米管.总体上,SDBS和DDTMA对菲在碳纳米管上的吸附均表现为抑制作用,抑制程度随表面活性剂浓度增加而增加,随菲浓度增加而减弱.但是当DDTMA浓度较大时(1000 mg.L-1),对于菲在吸附能力较低的多壁碳纳米管上的吸附的抑制程度降低;特别是当菲浓度较大时,对菲的吸附反而有促进作用.这是因为DDTMA在碳纳米管表面形成的类(混合)胶束结构对菲的吸附促进作用部分抵偿(或超过)了其占据多壁碳纳米管表面的吸附抑制作用. 相似文献
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改性碳纳米管原始样品吸附亚甲基蓝的性能研究 总被引:4,自引:0,他引:4
利用直接制备的碳纳米管原始样品作为染料亚甲基蓝的吸附剂,采用次氯酸钠溶液对于碳纳米管原始样品进行表面修饰改性,改性处理后碳纳米管对亚甲基蓝吸附性较好,本工艺简单有效,所获得的吸附剂具有磁性,吸附过后用磁铁易于达到固液分离的效果.吸附性能结果表明:本吸附剂对水溶液中亚甲基蓝的吸附在60 min基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.99).改性后的磁性碳纳米管吸附亚甲基蓝的平衡吸附量qe与亚甲基蓝溶液的平衡浓度Ce的关系满足Langmuir(R2>0.99)、Freundlich(R2>0.91)以及Dubinin-Radushkevich(D-R)(R2>0.92)等温吸附模型.通过Langmuir模型计算可知改性磁性碳纳米管对亚甲基蓝的最大吸附容量为101.6 mg.g-1,由D-R模型计算结果可以推断,次氯酸钠改性后的磁性碳纳米管对水溶液中亚甲基蓝的吸附机理以化学吸附为主. 相似文献
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采用两种阳离子表面活性剂,四丁基溴化铵(TBA)及聚乙烯亚胺(PEI)对碳纳米管进行改性,并研究了全氟辛酸(PFOA)、全氟辛烷磺酸盐(PFOS)、全氟己烷磺酸盐(PFHxS)在改性碳纳米管上的吸附行为.研究结果显示,除PFOS在TBA修饰的碳纳米管(TBA-MWCNTs)上的吸附等温线呈线性外,全氟化合物在原碳纳米管(Pri-MWCNTs)、TBA-MWCNTs及PEI修饰的碳纳米管(PEI-MWCNTs)上的吸附均为非线性.吸附等温线可以用Freundlich及Langmuir模型拟合.与Pri-MWCNTs相比,PEI-MWCNTs的零电荷点(pHzpc)增加了6.2个单位,全氟化合物的吸附系数Kd值增加2—3倍;而TBA-MWCNTs的pHzpc增加了1.0个单位,PFOS在高平衡浓度下的Kd值增加了两倍.随着溶液pH值的降低,全氟化合物在Pri-MWCNTs和PEI-MWCNTs上的吸附量有所增加,而在TBA-MWCNTs上的吸附受pH值的影响不大.这说明疏水作用及静电作用是全氟化合物在Pri-MWCNTs和PEI-MWCNTs上吸附的主要机制,而疏水作用则为TBA-MWCNTs上吸附的主要机制.与单溶质体系相比,PFOS与PFOA同时存在时二者在PEI-MWCNTs上吸附的Kd值均有所减小,且PFOA的减小程度大于PFOS.PFOS在TBA-MWCNTs上吸附的Kd值在高浓度下几乎不受PFOA的影响. 相似文献
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重金属污染严重威胁着生态环境的平衡与稳定.碳纳米管因其比表面积较大,官能团丰富以及结构稳定等特性,对重金属离子具有良好的吸附能力,是废水处理中一种具有广泛应用前景的纳米材料.近年来,随着计算机技术和量子理论的不断发展,理论计算发展迅速.理论计算能够从微观角度分析吸附剂与吸附质之间可能存在的相互作用,探究两者之间的作用机理,为解释实验现象提供理论参考.本文从理论计算角度,以静态密度泛函理论计算与动态分子动力学模拟两方面,总结了碳纳米管在吸附重金属方面的研究进展.从碳纳米管的计算模型、优化结构、电子特性和能量等角度进行分析综述,探究碳纳米管与重金属离子之间的相互作用机理,以期能够为碳纳米管等纳米材料在废水处理中的广泛应用提供理论支持. 相似文献
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《环境化学》2018,(10)
天然有机物(NOM)是一类广泛分布的具有不同分子量和结构的物质,能够分散和稳定碳纳米管(CNTs).然而,NOM结构对CNTs吸附机理的影响尚不清楚.了解碳纳米管(CNTs)对有机化合物吸附的机理,对于CNTs及其对其他污染物的环境行为和风险的预测和评估至关重要.本文研究了3种天然有机物(Natural organic matter,NOM)替代物没食子酸(Gallic Acid,GA)、丹宁酸(Tannic Acid,TA)和十二烷基苯磺酸钠(SDBS)在CNTs上的吸附性能.TA分子在CNTs上的摩尔质量浓度吸附较低,与它较大的三维立体分子结构形成的空间位阻有关.具有平面结构的GA和柔性脂肪链结构的SDBS分子容易与CNT结合,表现出在CNTs有更高的吸附.研究结果表明,模型化合物的分子结构对其在CNTs上的吸附有很大的影响.本研究通过研究分子结构对天然有机质模型化合物在碳纳米管上吸附的影响,指出NOM的分子结构是影响其环境吸附行为重要的因素. 相似文献
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采用批量实验研究阿特拉津在3种多壁碳纳米管(MWNT、MWNT-COOH、MWNT-OH)上的吸附解吸行为,并对吸附态阿特拉津生物可利用性进行研究.研究结果表明,3种碳管对阿特拉津的吸附能力依次为:MWNT-COOH>MWNT-OH>MWNT,比表面积是决定吸附的主要因素,含氧官能团也是影响吸附的重要因素之一.阿特拉津可从3种碳管上完全解吸,无解吸滞后现象.体系中99.5%以上的阿特拉津能够被微生物(高效降解菌AD2)利用,但也存在微量残余且阿特拉津在MWNT上的微量残留最大,这与其孔隙吸附机制有关.碳管的存在影响微生物对阿特拉津的脱氯降解,脱氯产物仅达到54.26%—82.49%;具有高含量含氧官能团的MWNT-OH影响尤为显著,可能机制是碳管对微生物降解性能及中间产物的影响使得降解彻底性降低. 相似文献
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碳纳米管对污染物的吸附及其在土水环境中的迁移行为 总被引:2,自引:0,他引:2
碳纳米管具有独特的物理化学特性,对污染物具有优异的吸附性能,在环保领域具有巨大的应用潜力,因而吸引人们对碳纳米管吸附有毒污染物的行为和规律开展了大量研究.同时,碳纳米管特有的表面化学性质和结构特征,使得其自身的环境行为具有一定的风险性,对碳纳米管在水土环境中的迁移行为进行评价,是碳纳米管工程应用之前必须要解决的重要问题,相关研究也有一定程度的开展.本文从碳纳米管对环境污染物的吸附行为和相关机理以及碳纳米管在水土环境中的迁移行为方面进行了综述,阐述了这些研究对于评估碳纳米管的环境应用潜力、环境和生态风险所具有的意义. 相似文献
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芬顿试剂法制备磁性碳纳米管及其对亚甲基蓝的吸附性能 总被引:3,自引:0,他引:3
采用芬顿试剂法在碳纳米管纯化样品表面负载纳米磁性氧化铁颗粒,制备磁性碳纳米管杂化材料(MWCNTs/Fe2O3),该杂化材料具有较高的纳米氧化铁负载率(>50%)和优异的磁性能,制备过程中无需额外添加阳离子,不会对环境造成不利影响.将磁性碳纳米管杂化材料应用于染料废水处理中,结果发现MWCNTs/Fe2O3对亚甲基蓝染料吸附性能较好,吸附后用磁铁易于达到固液分离的效果.吸附性能研究表明,磁性碳纳米管对水溶液中亚甲基蓝的吸附在40 min内吸附容量迅速上升,其值达到最大平衡吸附容量的88%以上,60 min基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型(R2>0.999).磁性碳纳米管吸附亚甲基蓝的平衡吸附量qe与亚甲基蓝溶液的平衡浓度Ce的关系满足Langmuir(R2>0.999)、Freundlich(R2>0.97)以及Dubinin-Radushkevich(D-R)(R2>0.96)等温吸附模型.通过Langmuir模型计算可知磁性碳纳米管对亚甲基蓝的最大吸附容量为69.98 mg.g-1,吸附过程为有利吸附,由D-R模型计算结果可以推断MWCNTs/Fe2O3对水溶液中亚甲基蓝的吸附机制以化学吸附为主. 相似文献
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基于密度泛函理论,模拟了单壁碳纳米管(SWNTs)对5种碱基的吸附作用.考察了SWNTs直径、电荷转移量、碱基最高占据分子轨道能(EHOMO)和最低未占据分子轨道能(ELUMO)与SWNTs吸附碱基的吸附能之间的关系.结果表明,随着SWNTs直径的增大,SWNTs吸附碱基的吸附能降低.SWNT(6,6)吸附5种碱基的最低吸附能Emin与由碱基转移到SWNTs的电荷转移量(Q)及碱基的EHOMO线性负相关,相关系数分别为-0.966和-0.804(P<0.05).吸附后SWNTs与碱基的前线轨道无重叠,且SWNTs电子结构未受影响,表明吸附行为属于物理吸附. 相似文献
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本文以双壁碳纳米管(double-walled carbon nanotubes,DWCNTs)为基础材料,通过化学沉淀法制备了磁性双壁碳纳米管(magnetic double-walled carbon nanotubes,m-DWCNTs),研究了pH和吸附剂投加量对全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)的吸附影响.采用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和VSM对吸附前后的m-DWCNTs进行了观察,并进行了吸附动力学模型和等温线模型拟合.结果表明,磁化后的双壁碳纳米管包覆了铁的氧化物,出现了Fe3O4的特征衍射峰,具有超顺磁性,饱和磁化强度为66.07 emu·g-1. m-DWCNTs对PFOS的吸附更符合准二级动力学方程(R2>0.95)和Langmuir等温吸附模型(R2>0.95).随着m-DWCNTs投加量的增加,吸附量逐渐降低,去除率逐渐升高.吸附量随着pH值的增加而逐渐降低,... 相似文献
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球衣菌对重金属离子的耐受性及其吸附能力 总被引:10,自引:0,他引:10
研究了球衣菌对重金属离子Ag 、Hg2 、Pb2 、Zn2 的耐受性及生物吸附情况,并着重对Pb2 的吸附行为及工艺条件进行了探讨.结果表明:球衣菌对 4种重金属离子均有不同程度的耐受性,其中对Pb2 具有较大的耐受力.不同生长阶段的菌体对重金属离子的敏感性也不同.球衣菌对Pb2 的吸附作用是一种快速而非依赖温度的过程.在ρi(Pb2 ) =5mg/L,菌体浓度ρb=0. 2g/L,θ=30 ~35℃,pH=6. 5,菌龄a=32h,吸附时间t=30min时,吸附率可达95. 6%,吸附量为 23. 9mg/g. 图 3参 10 相似文献
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南京市15种树木叶片对铅锌的吸收吸附能力 总被引:4,自引:0,他引:4
运用ICP仪对南京市15种主要绿化树木的叶片吸收吸附铅、锌的能力进行了研究。结果表明:15种树木叶片对铅、锌具有一定的吸收净化能力,并依污染物和树种的不同差异明显。在被研究的15个树种中,对铅吸收量较高的树种是雪松和圆柏,对锌吸收量较高的树种是杨树。对铅吸附能力强的树种是雪松,对锌吸附能力强的树种是海桐。叶片吸收和吸附铅的能力强的树种是雪松,叶片吸收和吸附锌的能力强的树种是杨树。最后,通过综合分析得出,杨树和雪松叶片中重金属铅和锌的累积量,可作为铅锌污染监测和评价的重要依据。 相似文献
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