反应条件对等离子体脱除吸附于Cu-Ce/AC表面NO_x的影响

以放电等离子体协同催化法对吸附在Cu-Ce/AC上的NO_x进行脱除,研究了不同的放电条件和添加水蒸气对脱除NO_x的影响。结果表明,对于同轴圆筒形反应器,催化剂量一定时,放电长度增加,吸附态NO_x去除率先升高后下降;放电电压增大,吸附态NO_x去除率升高,原因在于放电反应区内能量密度和活性粒子分布状态改变。根据NO_x程序升温脱附(TPD),TPD低温位(200℃)的吸附态NO_x更容易被放电等离子体脱除,放电长度和放电电压能够影响不同吸附位上NO_x的去除效率。适宜条件下,吸附态NO_x去除率最高达到93.3%。循环吸附-等离子体脱除NO_x进行10次后,NO_x脱除率在92%以上。在混合气中添加5%水蒸气提高了等离子体对吸附态NO_x的去除率,但导致循环吸附-等离子体脱除NO_x效率下降。原因是H2O与NO_x竞争吸附带来的负面效应大于等离子体中H2O提供自由基与吸附态NO_x反应所带来的正面效应。     

介质阻挡放电-催化降解空气中甲苯的研究

着重考察了催化剂分解O3对介质阻挡放电-催化降解甲苯效果的影响,对比不同催化剂在3种催化剂结合方式下对O3分解能力及甲苯降解效果.同时研究了影响O3,产生及分解的条件--放电电压、水汽和氧含量对甲苯降解的影响.结果表明,催化剂的O3分解能力越强,对甲苯的降解效果越好,O3的催化分解在甲苯降解过程中起重要作用.当放电电压为10 kv时,在余辉区和等离子体区加入催化剂,甲苯的去除率分别由无催化剂时候的33.8%提高到55.6%～66.2%和65.2%～74.2%.气流中的水汽对O3的产生和分解都产生不利影响,可降低甲苯的去除率.氧气含量高时,一方面增加O3的产生,另一方面降低催化剂对O3的分解,在O3含量为5%时,甲苯去除效果较佳.     

等离子体协同MnO_x/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

等离子体协同MnOx/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题,以尿素为前驱体,通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(gC_3N_4),并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg~0)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C_3N_4具有良好的低温脱汞活性,在120°C时其脱汞效率可达84.7%;CuCl_2改性可以有效提高g-C_3N_4的脱汞性能,其脱汞效率在40～200°C范围内均可达到97%以上;温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明,铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应,Hg~0被Cu~(2+)离子和共价态Cl原子氧化成了Hg~(2+)离子,再吸附于g-C_3N_4表面而脱除。CO_2、SO_2和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小,但水蒸气可提高汞吸附量。     

吸附增效低温等离子体法去除甲苯废气的研究

采用150Hz中频高压交流电源作为低温等离子体发生源,选用典型的微孔γ-Al2O3球形颗粒吸附剂(以下简称γ-Al2O3)作为等离子体反应器填充材料,协同低温等离子体法催化降解甲苯废气。考察了在不同条件下,γ-Al2O3的甲苯吸脱附效果和吸附增效低温等离子体法的甲苯去除效果。结果表明,甲苯降解反应主要发生在γ-Al2O3的表面,甲苯的去除率在一定的浓度范围内与γ-Al2O3表面吸附的甲苯量成正比关系;填充γ-Al2O3有利于提高甲苯去除率及等离子体反应器能量利用率;γ-Al2O3对臭氧的降解表现出一定的促进作用。     

选择性催化还原催化剂氧化脱除烟气中单质汞

以运用超声辅助浸渍法制备的V2O5-WO3/TiO2系列催化剂样品作为研究参考,在150 ～ 400℃,分别考察了某燃煤电厂新鲜的及已运行长达26 000 h的商用SCR脱硝催化剂对模拟烟气中单质汞(Hg0)的氧化性能,并利用SEM、BET、XRD等手段对样品的理化性质进行了表征.结果表明,电厂商用SCR催化剂对于燃煤烟气中的Hg0具有一定的催化氧化作用,但在250℃最佳反应温度时,最大汞氧化效率在50％以下,相同实验条件下,自制的1％V205-9％ WO3/TiO2(V1W9Ti)能够获得68.18％的最大汞氧化效率;通过考察NO、NH3、SO2和水蒸气对汞的氧化的影响发现,在低浓度NO以及5％02存在时,NO能够促进汞的氧化;SO2对汞的氧化有明显的抑制作用,而且其毒害作用具有一定的不可逆性;NH3在催化剂表面能够与Hg0发生竞争吸附,从而抑制了汞的氧化;水蒸气的存在容易导致催化剂的失活.此外,对催化剂氧化Hg0的机理进行了探讨.     

改性粉煤灰基脱汞吸附剂制备及性能分析

以燃煤电厂粉煤灰为主要原料制备了具有一定强度的脱汞吸附剂,并用卤盐溶液NaCl和NaBr进行改性,获得了具有较高单质汞脱除效率的粉煤灰基吸附剂,并对吸附剂的理化性能进行了分析。结果表明,改性溶液浓度越高,改性时间越长,改性剂越易进入吸附剂内部堵塞孔隙,吸附剂比表面积越小,但改性剂并没有改变吸附剂的物相组成。改性剂会附着在吸附剂孔隙表面,增加微孔数量,并与单质汞反应生成汞的化合物填充于表面微孔中。5%NaCl溶液浸渍改性3 h获得的吸附剂具有最优的汞脱除效果,达到92.6%,吸附寿命为1 430 min,吸附饱和量为930 ng·g~(-1)。     

活性炭吸附和脱附-等离子体氧化净化有机废气的研究

根据滑动弧放电等离子体适于降解高浓度有机物废气的特性,结合活性炭吸附法,提出了吸附器的吸附浓缩和热脱附-等离子体氧化净化有机废气的方法。在活性炭吸附过程中,最初2 h内甲苯净化率达到100%,随着时间的增加净化率下降;在热脱附滑动弧放电等离子体净化过程中,甲苯降解效率最高为97.3%。将滑动弧放电等离子体反应器出口气相产物收集进行FT-IR检测,发现放电后有CO2、CO、H2O和NO2产生,并分析了甲苯的降解机理。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

改性活性炭纤维吸附脱除气态汞

采用浸渍法对活性碳纤维(ACF)改性,所制得的吸附剂在固定床上进行汞吸附评价。Boehm滴定表明,浓HNO3和H2O2改性后的ACF表面含氧官能团有所增加,含氧官能团的增加有利于汞的吸附。XRF结果表明,ACF经硝酸银浸渍后,银离子被还原成单质银,使其对汞的吸附性能得到改变,并随着硝酸银浓度的增大而增大。ACF经活性MnO2和KMnO4浸渍后,吸附效果均有所提高,穿透时间大大加长,穿透吸附量也大大提高,两者均可达到170μg/g。     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯

采用气体循环方式,对低温等离子体联合Mn Ox-Ag Ox、Co Ox-Ce Ox复合金属氧化物催化剂催化氧化吸附态的苯进行研究,主要考察了苯吸附存储量、氧化背景气体、催化剂对苯氧化性能的影响,并分析了催化剂对O3及N2O副产物产生的影响规律。研究结果表明,采用气体循环方式,有助于实现苯充分氧化为CO2。相同条件下,COx产率、CO2选择性及对O3的分解能力大小依次为:Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3γ-Al2O3。氧气背景下,气体循环75 min后,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3及Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3催化剂存在时,CO2选择性大于95%;气体循环90 min后,与γ-Al2O3所对应的COx产率相比,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3、Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3分别提高了38%、17%。FT-IR分析结果表明,等离子体催化氧化苯的主要产物为CO2、CO和H2O,副产物为少量的O3及N2O。     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

甲苯吸附-DBD等离子体再生循环体系

采用Mn-Ag/HY和γ-Al_2O_3小球的混合物(质量比为1∶2)为催化剂,吸附气态甲苯,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体对催化剂进行再生,并用SEM、BET和FT-IR仪器对再生后的催化剂进行表征,考察等离子体再生循环次数对催化剂结构及吸附性能的影响。结果表明:DBD等离子体可以有效地恢复催化剂的吸附能力,经过10次连续吸附-再生,催化剂仍保持较高的吸附水平,再生率可达71.47%;随再生次数增加,再生率下降,其中第1次的再生率最大,为100%;此外,将DBD再生10次的催化剂进行程序升温氧化(TPO),其吸附性能可得到恢复,再生20次后催化剂的再生率达62%以上。再生前后催化剂表征结果表明,Mn-Ag/HY与γ-Al_2O_3孔隙结构、表面化学官能团的变化以及其他残留有机物是导致再生率随着再生次数的增加而下降的原因。     

MnOx／Al-SBA-15催化剂低温NH3选择性催化还原NO的原位红外研究

用原位红外分别进行了MnOx／Al-SBA-15催化剂上NH3和NO＋O2的吸附态和瞬态实验以及NH3＋NO＋02反应的稳态实验。结果表明,催化剂上存在着L酸位和B酸位,NH3吸附在催化剂上形成配位态的NH3和NH4＋,配位态的NH3能脱氢形成-NH2活性中间态。NO＋O2在催化剂上吸附形成硝酸盐类、硝基类和亚硝酸盐类。将NO＋O2通入预吸附NH3的催化剂中时,表面的配位态的NH3、NH4＋和-NH2都会减少直至消失,SCR反应显著。而将NH3通人预吸附NO＋O2的催化剂中时,只有硝基类和亚硝酸盐类减少,硝酸盐类基本不发生变化,SCR反应微弱。NH3＋NO＋O2稳态反应中,催化剂表面稳定存在着NH4＋和硝酸盐类,SCR反应显著。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NO_x的低温NH_3选择性催化还原,通过N_2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H_2O和SO_2对催化剂性能的影响。结果表明:Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeO_x催化剂在200~300℃,60 000 h~(-1)空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250℃,由于5%(vol)H_2O竞争吸附导致0.10CeFeO_x催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO_2的毒化作用,250℃时0.10CeFeO_x催化剂反应效率下降明显。     

在Ru／Al2O3催化剂上用H2对SO2选择性催化还原的研究

本文对用H2来使SO2选择性催化还原为单质硫在Ru/Al2O3催化剂上的进行了研究,当物料比经过优化确定为SO2/H2=1:2.8时,在500℃下,SO2的转化率为90%以上,单质硫的产率为70%左右,比较于其他的催化还原SO2的催化剂,本催化剂采用金属而不是金属硫化物,这样既省去了催化剂预硫化的过程,同时也使在有氧条件下的选择性催化还原成为可能,实验考察了O2及水蒸气存在对过程的影响,在实验过程中发现,H2S作为中间产物生成,可推论该过程在催化剂上分两步进行:SO2首先在催化剂金属上被H2深度还原为H2S,然后在Al2O3载体的酸性中心上SO2与H2S发生Claud反应产生单质硫.     

在Ru/Al2O3催化剂上用H2对SO2选择性催化还原的研究

本文对用H2来使SO2选择性催化还原为单质硫在Ru/Al2O3催化剂上的行为进行研究.当物料比经过优化确定为SO2/H2=12.8时,在500℃下,SO2的转化率为90%以上,单质硫的产率为70%左右.比较于其他的催化还原SO2的催化剂,本催化剂采用金属而不是金属硫化物,这样既省去了催化剂预硫化的过程,同时也使在有氧条件下的选择性催化还原成为可能.实验考察了O2及水蒸气存在对过程的影响.在实验过程中发现,H2S作为中间产物生成,可推论该过程在催化剂上分两步进行SO2首先在催化剂金属上被H2深度还原为H2S,然后在Al2O3载体的酸性中心上SO2与H2S发生Claus反应产生单质硫.     

气相沿面放电—活性炭纤维吸附联合降解双酚A废水研究

利用气相沿面放电—活性炭纤维(ACF)吸附(简称放电—吸附)联合处理含双酚A(BPA)废水,探讨了联合处理对BPA的降解效果,并通过处理过程中O3利用率变化以及处理前后ACF的表观状态变化分析了反应的作用机制。结果表明,放电—吸附联合处理相比单独放电和单独ACF吸附能显著提高BPA的降解率;在一定范围内,加大放电电压能提高放电—吸附联合处理的BPA降解效果,但放电电压超过一定值后,放电产生的O3量进一步增多,对ACF表面的结构破坏作用增加,反而导致BPA的降解效果降低,本研究较佳的放电电压为8.5kV;扫描电镜分析结果表明,经放电—吸附联合处理后,ACF表面出现大量的孔道,提高了表面的BPA富集浓度,同时也增加反应的活性位点;傅里叶变换红外光谱分析结果表明,联合处理后ACF表面的C—O、C=C、O—H等官能团都有所减少,可能是联合处理过程中O3等活性物质与ACF表面的这些还原性官能团发生了反应,诱导O3分解出了更多的自由基,从而促进了BPA的降解。     

过硫酸钾脱除气态元素汞的试验研究

在鼓泡塔反应器中,用过硫酸钾(K2S2O8)脱除气态元素汞.试验考察了K2S2O8浓度、吸收温度及催化剂等因素对脱汞效率的影响.结果表明:当K2S2O8在1.0～10.0 mmol/L时,随着浓度的增加,脱汞效率显著升高;AgNO3对K2S2O8脱汞具有显著的催化作用,且0.3 mmol/L AgNO3的催化效果优于0.1 mmol/L AgNO3;CuSO4对K2S2O8除汞也具有催化作用,但催化效果不如AgNO3;AgNO3存在下,低温更有利于汞的脱除.