介质阻挡放电和水吸收联合降解挥发性有机化合物

依据介质阻挡放电(DBD)和溶液吸收处理气态污染物的原理,设计出一种DBD和水吸收联合降解挥发性有机化合物(VOCs)的实验装置.研究其对甲苯的降解效果.考察了放电电压、甲苯初始浓度、模拟废气流量对甲苯降解效果的影响.分析了DBD和水吸收的相互作用.结果表明.DBD和水吸收联合可以提高甲苯的降解率.在放电电压为15.9 kV时甲苯的降解率为81.5%.比单独放电时提高了13.3百分点;甲苯的降解率随着放电电压增大而升高,随着气体流量和甲苯初始浓度增大而降低.该技术可以作为放电等离子体前处理工艺,为高效处理上业废气提供参考.     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

催化剂对等离子体协同催化降解挥发性有机物影响的研究进展

挥发性有机物(VOCs)是目前大气区域复合污染的重要前提物之一。近年来发展的等离子体协同催化降解技术可将等离子体能在常温常压下进行反应和催化剂具有高选择性的优点结合起来,在VOCs降解上具有明显的优势。在这一体系中,催化剂可显著提高VOCs降解效率,但不同的催化剂所起的作用以及机理存在差异。因此,从催化剂对降解VOCs效应的影响,催化剂类型、位置对VOCs降解效果及机理的影响进行了综述,以期为等离子体协同催化降解VOCs技术的研究与发展提供依据。     

介质特性对DBD降解苯的影响

为了提高介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体的处理效率,研究了内外介质组成分别为:(1)石英 石英;(2)陶瓷 石英;(3)陶瓷 陶瓷这3种情况下苯的降解情况.试验结果表明,在处理低浓度含苯废气时,陶瓷 陶瓷效果最好;陶瓷(内管) 石英(外管)在处理高浓度含苯废气时显示出优势.通过对气相产物和固相结焦产物的分析验证了DBD能有效降解苯,降解产物不会带来新的污染.进一步分析了实验条件和介质材料的变化对DBD降解苯的影响机理.     

单介质和双介质阻挡放电低温等离子体降解甲苯的比较

为研究介质阻挡放电(DBD)反应器结构对低温等离子体降解甲苯的影响,设计了具有单层介质和双层介质的DBD反应器。对2种反应器的放电特征、甲苯去除率、矿化率、CO_2选择性和能量效率进行了比较,并对施加电压和初始浓度对甲苯降解效果的影响进行了分析。结果表明:在相同电压下,双介质反应器(DDBD)具有更高的电场强度,而单介质反应器(SDBD)的输入功率更高;当甲苯浓度和电压分别为616、1 027、1 848 mg·m~(-3)和14～24 kV时,双介质中的甲苯去除率为9.4%～100%、7.4%～99%、5.1%～64%,单介质为67%～98%、46%～90%、26%～59%。这说明低电压下单介质反应器的甲苯去除率更高,而高电压下则相反,并且,浓度降低、电压升高有利于甲苯的降解。单介质反应器的能量效率随电压升高而降低,双介质反应器则先升高后下降,且双介质反应器的能量效率高于单介质反应器(16～24 kV)。以上研究可为介质阻挡放电在VOCs去除方面的应用提供参考。     

翘片-筒式脉冲电晕流光放电装置对二氯甲烷的降解效果及其稳定性

传统结构线-筒式电晕放电装置在降解VOCs时生成的副产物会粘附在放电区域(线电极)上,使得放电间距减小,导致降解效果不稳定。翘片-筒式脉冲电晕流光放电等离子装置的电极结构可将放电区域(翘片尖端-筒)与副产物粘附区域(连接翘片的轴线)分开,从而维持装置的放电强度和稳定性。当翘片-筒式脉冲电晕流光放电反应器相邻翘片间距/放电间距为1,在37 kV下,反应器功率为0.95 W,能量体积密度为和23.6 mJ·L-1,为最优电极配置;处理二氯甲烷2 h后的降解效率呈现小幅度下降后稳定在35%。因此,放电形成的气溶胶部分沉积在凹槽处,可维持反应器稳定的放电强度及对二氯甲烷的降解效率。本研究结果可为低温等离子体处理VOCs废气的性能提升提供参考。     

介质阻挡放电等离子体降解高浓度甲苯

为解决喷漆和涂装废气中VOCs的污染,采用同轴圆管式介质阻挡反应器进行低温等离子体降解高浓度甲苯探索,研究了反应器参数(放电间距、放电长度)、操作参数(初始甲苯浓度、气体流量、输入功率)等关键参数对甲苯转化率和产物CO2选择性的影响。结果表明:放电间距过大或者过小都不利于甲苯的降解,放电长度的增加对其影响相对较小;输入功率越大,甲苯的降解效果越好,并且反应产物中臭氧的浓度越低,但气体流量及初始甲苯浓度的增加不利于甲苯的降解。最后对产物进行GC-MS检测,分析了甲苯降解机理。     

双室介质阻挡放电等离子体反应器降解亚甲基蓝

介质阻挡放电(DBD)等离子体技术可以有效地降解和矿化水中的亚甲基蓝(MB)分子。本文采用一种新型的双室DBD反应器通过处理亚甲基蓝溶液,研究了液体体积、下气室高度、输入功率、初始pH、初始浓度、曝气种类对MB降解的影响。结果表明,在液体体积50 mL、下气室高度7 mm、输入功率18 W、初始pH 4.0、初始浓度100 mg·L~(-1)、氧气曝气时,MB可以在20 min内几乎脱色完全。并提出了MB的降解是脱甲基化、臭氧直接氧化和羟基化共同作用的结果。     

Mn-Ce复合氧化物微球的制备及其催化氧化甲苯性能

为了开发高效稳定、具有低温活性的降解VOCs催化材料,采用传统水热法制备了一系列不同锰铈比的催化剂(MnO_2、Mn_(0.95)Ce_(0.05)O_x、Mn_(0.90)Ce_(0.10)O_x、Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x及Mn_(0.60)Ce_(0.40)O_x),利用SEM、BET、XRD、H_2-TPR、O_2-TPD、拉曼光谱等技术对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,同时考察了其对甲苯的催化氧化活性。结果表明:通过简单的水热合成法合成出的Mn-Ce复合氧化物均为微球,但Ce的加入使得微球催化剂表面的纳米针消失,变为光滑的微球体;而不同的催化剂在氧化甲苯时呈现不同的催化氧化性能,其中Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x具有最佳的甲苯氧化性能,这是由于其具有较强的氧化还原性能、较高的化学吸附氧含量及存在Mn-Ce固溶体。因此,通过控制催化剂中Ce含量,可调控催化剂的形貌和物理化学特性,从而使Mn-Ce复合氧化物在甲苯催化氧化中展现出优异的催化性能。研究结果为新型高效降解VOCs催化材料的设计和开发提供了新思路。     

Cr-Ce/Al_2O_3催化剂对挥发性有机物的催化降解

采用共沉淀法制备了一系列不同铬铈负载量和铬铈负载比例的Cr-Ce/Al_2O_3催化剂,采用XRD、BET、NH_3-TPD以及H_2-TPR对所制得的催化剂进行表征。在空速为15 000 h~(-1)、挥发性有机物体积分数为1 500μL·L~(-1)的条件下,于固定床反应器上考察了催化剂在三氯乙烯(TCE)催化氧化降解反应中的催化活性。实验结果表明,Cr-Ce/Al_2O_3(5%,10%)系列催化剂具有较好的低温催化降解三氯乙烯活性,其中Cr-Ce/Al_2O_3(5%,10%)活性最高,在271.3℃时可将尾气中90%的三氯乙烯降解。催化剂反应800 min后活性仅有轻微下降,说明该催化剂具有较好的稳定性。此外,将该催化剂用于其他VOCs催化降解反应中同样具有较好的活性,在350℃时可以将尾气中VOCs完全降解。     

介质阻挡放电-催化降解空气中甲苯的研究

着重考察了催化剂分解O3对介质阻挡放电-催化降解甲苯效果的影响,对比不同催化剂在3种催化剂结合方式下对O3分解能力及甲苯降解效果.同时研究了影响O3,产生及分解的条件--放电电压、水汽和氧含量对甲苯降解的影响.结果表明,催化剂的O3分解能力越强,对甲苯的降解效果越好,O3的催化分解在甲苯降解过程中起重要作用.当放电电压为10 kv时,在余辉区和等离子体区加入催化剂,甲苯的去除率分别由无催化剂时候的33.8%提高到55.6%～66.2%和65.2%～74.2%.气流中的水汽对O3的产生和分解都产生不利影响,可降低甲苯的去除率.氧气含量高时,一方面增加O3的产生,另一方面降低催化剂对O3的分解,在O3含量为5%时,甲苯去除效果较佳.     

甲苯吸附-DBD等离子体再生循环体系

采用Mn-Ag/HY和γ-Al_2O_3小球的混合物(质量比为1∶2)为催化剂,吸附气态甲苯,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体对催化剂进行再生,并用SEM、BET和FT-IR仪器对再生后的催化剂进行表征,考察等离子体再生循环次数对催化剂结构及吸附性能的影响。结果表明:DBD等离子体可以有效地恢复催化剂的吸附能力,经过10次连续吸附-再生,催化剂仍保持较高的吸附水平,再生率可达71.47%;随再生次数增加,再生率下降,其中第1次的再生率最大,为100%;此外,将DBD再生10次的催化剂进行程序升温氧化(TPO),其吸附性能可得到恢复,再生20次后催化剂的再生率达62%以上。再生前后催化剂表征结果表明,Mn-Ag/HY与γ-Al_2O_3孔隙结构、表面化学官能团的变化以及其他残留有机物是导致再生率随着再生次数的增加而下降的原因。     

光催化降解模拟室内挥发性有机污染物研究

用浸渍-提拉法制备玻璃弹簧负载型TiO2薄膜催化剂,在自制的反应器中进行光催化降解由丙酮、甲苯、对二甲苯组成的模拟室内挥发性有机污染物VOCs研究.研究发现:催化剂中掺杂金属离子能影响催化剂的降解效果,降解效果依次为掺铈TiO2＞纯TiO2＞掺银TiO2;气体流量显著影响降解效果,丙酮、甲苯和对二甲苯的最佳降解流量分别为3、5、7 L/min;混合气体中非对称性的极性分子的降解效率高于对称性分子,导致丙酮、对二甲苯组分降解率降低,甲苯降解率增高.     

真菌降解挥发性有机化合物的研究进展

挥发性有机化合物(VOCs)是一类重要的大气污染物,生物降解法是近年来兴起的VOCs治理技术,它具有费用低、净化效率高、无二次污染等特点。目前,有关生物降解污染物的研究大部分都以细菌作为优势微生物,而对于真菌的研究起步相对较晚。真菌具有耐干燥、耐弱酸等特性,使得其在处理疏水性VOCs上具有明显优势。分析了真菌的降解特征及优势,总结了已分离到的可降解VOCs的真菌及其善于降解的污染物,重点探讨了影响真菌生物反应器VOCs降解性能的主要因素和相关动力学研究,并对今后真菌降解VOCs的研究方向进行了展望。     

非热平衡等离子体协同催化脱除挥发性有机化合物的研究进展

单纯运用非热平衡等离子体(NTP)技术脱除挥发性有机化合物(VOCs)的效率和能量利用率并不高,而且在降解过程中可能会产生某些有害副产物。为了克服NTP技术在VOCs治理方面的缺陷,可将NTP和化学催化方法组合运用,结合两者的优势使系统的VOCs脱除率、能量利用率和CO2选择率显著提高。从催化反应器结构、NTP与催化剂协同作用的原理等方面总结了近年来NTP协同催化技术在VOCs脱除方面的应用状况。最后指出,NTP协同催化技术在VOCs脱除方面有良好的应用前景,但要真正实现其工程应用,仍有很多问题亟待研究和解决。     

辉光放电等离子体氧化降解水中邻苯二甲酸二丁酯

研究了辉光放电等离子体降解水中典型的环境内分泌干扰物邻苯二甲酸二丁酯(DBP)及降解过程中过氧化氢(H2O2)的生成规律。考察了电解质种类、共存污染物(甲醇、叔丁醇)及催化剂等条件对DBP降解及H2O2生成的影响。结果表明,在硫酸钠溶液中DBP降解效率和H2O2生成速率最高;甲醇、叔丁醇等共存污染物对DBP降解和H2O2生成有抑制作用;Fe2+,Fe3+和Cu2+对DBP的降解有催化作用,其催化效果为Fe2+>Fe3+>Cu2+。用高效液相色谱、离子色谱及气质联用仪等仪器分析了降解中间产物,提出了可能的降解机理。     

真空紫外灯动态降解空气中低浓度甲醛的研究

以集中空调中处理室内可挥发性有机物(VOCs)为应用背景,搭建了试验台.实验研究了真空紫外灯(主波长254 nm,185 nm)降解甲醛的影响因素以及产生O3的情况.研究表明,在产生的O3浓度低于室内空气质量标准(0.16mg/m3)的情况下,真空紫外灯也能够高效地降解空气中低浓度甲醛(＜1 mg/m3);甲醛降解率与反应器空气流速及甲醛初始浓度成反比;降解速率与甲醛初始浓度成正比,与反应器空气的流速成反比;绝对湿度对真空紫外灯降解甲醛有一定的影响;反应器空间大小对甲醛降解影响比较显著.应用于集中空调系统净化室内空气中VOCs,取得了很好的效果.     

介质阻挡放电等离子体技术处理菲污染土壤

采用介质阻挡放电技术对菲污染土壤进行修复处理,研究了电源参数(电压、频率、占空比、放电间隙)对输入能量的影响,考察了电源参数、土壤参数、气体参数对处理效果的影响,并综合考虑处理效果、放电特性及能源利用等因素选取最佳参数以进行后续处理及机理研究。结果表明:在电源输入电压为110 V、脉冲频率为150 Hz、占空比为20%、放电间隙为1.5 cm、气体流速为0.6 L·min-1、初始浓度为200 mg·kg-1、土壤含水率为4%的条件下处理20 min后,DBD等离子体对菲污染土壤的降解率可达到82%,其输入功率为64 W,能源效率为0.04 mg·k J-1。     

介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3对NO_x脱除的影响

为有效去除发电厂烟气中产生的NOx,利用介质阻挡放电(DBD)产生低温等离子体并结合催化剂Ag/Al2O3进行烟气脱硝实验,研究了在加入乙烯的条件下,平均负载量、催化温度和装置的布置方式对NOx脱除的影响。结果表明,随着负载的增多,NO脱除率呈现先增大后减小的趋势,5种负载量中最佳为1.76%;随着催化温度的升高,NO脱除率同样呈现先增大后减小的趋势,最佳的催化温度为150℃左右;3种不同布置方式对NO和NOx脱除有明显差别,单独催化剂在NO和NOx的脱除率都比较低;单独介质阻挡放电NO脱除率很高,但是NOx很却很低;而两者结合在NO和NOx都达到了很好的效果。     

新型管状光催化反应器降解VOCs特性

以一种新型折流式管状光催化反应器为研究对象,选择甲醛、苯和甲苯为目标污染物,以紫外光源、催化剂负载量和反应器内循环流量为关键影响因素,利用非密闭型环境舱,分析了反应器降解室内VOCs特性。结果表明,在254 nm和365 nm紫外光源照射下,VOCs的总衰减系数随初始浓度的增加而增大,且254 nm紫外光源照射下的总衰减系数更大。365 nm紫外光源照射时,VOCs的反应有效度随催化剂负载量的增加而增大;254 nm紫外光源照射时,反应有效度受催化剂负载量变化的影响很小。VOCs的转化率随循环流量的增加而增大,而反应速率受循环流量的影响较小;相同的循环流量下,转化率和反应速率均随着VOCs初始浓度增加而增大。由于增设肋片,折流式管状反应器比传统无肋片管状反应器的洁净空气量提升60%,且反应有效度更接近0.5,说明前者的传质-反应速率更加匹配,降解性能明显更优。