Mn/CdS光催化降解苯酚研究

以Cd(CH_3COO)_2·2H_2O、Mn(CH_3COO)_2·4H_2O、Na_2S·9H_2O为原料,采用共沉淀法制备Mn/CdS催化剂,并用X-射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对其进行表征。以苯酚为光催化降解对象,考察Mn/CdS的光催化活性。结果表明,Mn的质量分数对Mn/CdS的光催化活性有重要影响,当Mn的质量分数为0.50%时,Mn/CdS的光催化活性最高,其对苯酚的光催化降解率达44.9%。     

BiVO_4微结构协同作用下的可见光响应型photo-Fenton反应

将可见光催化材料引入photo-Fenton反应,对合成条件进行了调控对比研究。以聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)作为表面活性剂,采用醇/水热合成法制备了尺寸约为0.3~0.6μm细小条状结构的Bi VO4/Fe3O4材料,并通过调节反应液p H值调控产物的晶相组成及形貌。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、低温氮气吸附-脱附对样品进行表征,并在可见光照射下,评估了Bi VO4微结构协同作用时Photo-Fenton反应对罗丹明B(Rh B)的降解效果。研究结果表明,p H=7条件下制备的单斜白钨矿型的Bi VO4/Fe3O4具有最为规整的微结构,表现出最大的比表面积以及最佳的光催化活性。Bi VO4微结构与Fenton反应的协同作用显示出优越的可见光降解性能,对有机染料降解所用时间大幅缩短,60 min内可将99%的Rh B降解,具有更加高效的可见光吸收效率以及光催化活性。     

碘掺杂TiO2可见光光催化性能研究

在低于100℃温度条件下,采用溶胶-凝胶法以钛酸正丁酯为钛源,碘酸钾为碘源,制备了I掺杂纳米TiO2催化剂(I-TiO2),运用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)及X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行表征,结果表明,TiO2及I-TiO2催化剂均为锐钛矿,I吸附并包裹在TiO2表面或以间隙进入的形式存在,并未进入TiO2晶格。通过在可见光照射下(λ>420 nm)以罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的光催化降解为探针反应研究了在不同条件下制备催化剂的催化性能,结果表明,掺杂比为nI:nTi=0.05∶1,焙烧温度为400℃,降解介质条件pH=7时,I-TiO2光催化活性明显优于未掺杂的TiO2。光催化降解过程通过红外光谱(IR),总有机碳(TOC)跟踪测定,比较了TiO2掺杂前后降解RhB和对氯苯酚(4-CP)的光催化特性差异;同时采用苯甲酸荧光光度法跟踪测定体系中的氧化物种,表明在可见光下,I-TiO2光催化体系中产生.OH高活性氧化物种从而氧化降解目标化合物。     

氧化亚铜光催化降解活性艳红的研究

制备了纳米SiO2-Cu2O复合氧化物,并对其进行表征。研究了SiO2-Cu2O在可见光照射下光催化降解活性艳红X-3B的性能。考察了催化剂组成、活性艳红浓度、催化剂用量、H2O2等对光催化反应的影响,还研究了Cu2O光催化反应动力学。结果表明,用SiO2摩尔含量为2%的SiO2-Cu2O光催化降解活性艳红,反应4 h,活性艳红降解率达到85%,降解反应为一级反应。     

一种新型铋基光催化剂的合成及其可见光催化性能

采用水热法合成铋基光催化剂Bi4VO8Br,通过X-射线粉末衍射、扫描电镜等手段对其进行表征.选择甲基橙为目标降解物来评价不同条件下合成的Bi4VO8Br在可见光下的光催化活性,发现pH 3、反应时间15 h、反应温度160℃为材料水热合成的最佳条件.考察了Bi4VO8Br在可见光及紫外光下对几种农药和增塑剂的光催化降解性能,显示了Bi4VO8Br对不易光解的含苯环有机物的可见光高活性.五氯酚的光催化过程影响因素优化结果表明,可见光和紫外光分别照射120 min和20 min,其降解率分别达到97％和99％,Bi4VO8Br表面上活性基团的捕获即空穴的氧化作用是主要反应原理.     

N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的协同光催化作用

采用溶剂热法制备N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料,并分别经X射线衍射(XRD)、场发射透射电镜(FETEM)、光致发光光谱(PL)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)、X射线光电子价带谱(XPS)等予以表征。通过罗丹明(Rh B)可见光催化降解实验研究,结果表明N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的光催化性能明显优于单体N-K_2Ti_4O_9、gC_3N_4、UiO-66和N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4二元复合材料,三元复合材料协同增强的光催化活性是由于UiO-66对Rh B吸附量大、gC_3N_4传导电子空穴能力强以及复合促进了光生电荷分离的结果。     

石墨相氮化碳的制备及光催化降解罗丹明B

研究了不同前驱体组合对制备光催化剂的影响,通过X-射线衍射分析、红外光谱分析、氮气吸附-脱附等温曲线、光学性质分析和紫外-可见漫反射等方法,对光催化剂性质进行表征。结果表明:以质量比为1∶1的C_2H_4N_4/CON_2H_4组合前驱体制备的光催化剂表现出结晶度好、光生载流子分离效率高、催化剂性能稳定等特点;C_2H_4N_4/CON_2H_4组合前驱体制备的g-C_3N_4光催化反应180 min后对RhB的去除率最高;通过添加异丙醇、苯醌和EDTA对光催化过程中产生的活性物质进行分析发现,超氧自由基和空穴是降解RhB的主要活性物质。     

Al_2O_3/石墨相氮化碳光催化剂的合成及其光催化性能

以Al_2O_3和硼改性的石墨相氮化碳(g-C_3N_4B)为原料,利用表面氢氧根修饰结合超声分散的方法制备了具有不同Al_2O_3含量的一系列复合光催化剂Al_2O_3/g-C_3N_4B。通过X射线衍射、紫外—可见漫反射光谱和光致发光光谱对Al_2O_3/g-C_3N_4B进行表征,以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,考察了Al_2O_3/g-C_3N_4B的光催化活性。结果表明:Al_2O_3/g-C_3N_4B对MB具有较好的光催化降解性能,其中Al_2O_3质量分数为40%的Al_2O_3/g-C_3N_4B光催化活性最佳。在MB光催化降解过程中,·O_2~-和h~+起了重要作用,而H_2O_2与·OH的作用可以忽略。     

碘掺杂Ti02可见光光催化性能研究

在低于100℃温度条件下,采用溶胶一凝胶法以钛酸正丁酯为钛源,碘酸钾为碘源,制备了I掺杂纳米TiO2催化剂（I-TiO2）,运用x-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）及x-射线光电子能谱（XPS）等对催化剂进行表征,结果表明,TiO2及I-TiO2催化剂均为锐钛矿,I吸附并包裹在TiO2表面或以间隙进入的形式存在,并未进入TiO2晶格。通过在可见光照射下（A〉420nm）以罗丹明B（RhodamineB,RhB）的光催化降解为探针反应研究了在不同条件下制备催化剂的催化性能,结果表明,掺杂比为n1：n^ti=0．05：l,焙烧温度为400℃,降解介质条件pH=7时,l-TiO2光催化活性明显优于未掺杂的TiO2。光催化降解过程通过红外光谱（IR）,总有机碳（TOC）跟踪测定,比较了TiO2掺杂前后降解RhB和对氯苯酚（4-CP）的光催化特性差异;同时采用苯甲酸荧光光度法跟踪测定体系中的氧化物种,表明在可见光下,I-TiO2光催化体系中产生·OH高活性氧化物种从而氧化降解目标化合物。     

复合金属氧化物的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了一系列钛基复合金属氧化物(Fe Ti Ox、Fe Al Ti Ox和Cu Mg Al Ti Ox),采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)等手段对材料的晶体结构、元素化学状态和结构形貌进行表征,以降解罗丹明B(Rh B)为模型反应来评价材料的光催化性能,实验考察了光源类型、催化剂用量、光照时间等因素对Rh B降解效果影响。结果表明:由于金属氧化物的协同作用,复合金属氧化物的光催化性能均优于纯二氧化钛的光催化性能,其中,以Fe Al Ti Ox催化剂的降解效果最好,Rh B的去除率高达97.5%。     

还原氧化石墨烯/磷酸银光催化剂制备及其对卡马西平的降解

为进一步增强Ag_3PO_4的催化应用性能,采用水热还原法制备还原氧化石墨烯/磷酸银(rGO/Ag3PO4)复合光催化剂并对其进行表征;考察了氧化石墨烯(GO)掺量、溶液pH、光源对其光催化降解卡马西平效果的影响;通过对催化降解过程中活性物种的确定,初步推断其降解机理。结果表明,复合改性有助于提高Ag_3PO_4颗粒分散性,增强其光响应能力和光催化活性。当GO掺量为0.7%,初始pH为5～9时,全波段辐射处理初始浓度200μg·L~(-1),卡马西平在6 min内基本可实现对其完全降解。催化降解过程中光生空穴是主要的活性物质,其与羟基自由基、水合电子共同作用实现卡马西平的降解。     

不同表面活性剂存在下Ga_2O_3的水热合成及其光催化性能

以氯代十六烷基吡啶(CPC)、聚乙二醇6000(PEG6000)和十二烷基磺酸钠(SDS)为模板剂,采用水热法合成宽禁带Ga_2O_3纳米晶(Ga_2O_3CPC、Ga_2O_3PEG6000和Ga_2O_3SDS)。利用X射线衍射法(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)、比表面积测定仪(BET)对催化剂晶相结构、形貌、比表面积以及其带隙进行了表征。其中Ga_2O_3CPC为单相α-Ga_2O_3,棒状形貌,Ga_2O_3PEG6000和Ga_2O_3SDS都为α和β相共存的多相Ga_2O_3。在紫外光(λ=254 nm)照射下,分别以罗丹明B(rhodamine B,Rh B)和水杨酸(salicylic acid,SA)为目标降解物,发现Ga_2O_3CPC活性最好,反应4 h Rh B基本降解完全,45min对SA的降解率达到94.92%。通过测定降解过程中产生的活性物种及Rh B降解过程中红外吸收光谱的变化,指出Ga_2O_3CPC对Rh B的深度氧化矿化过程是涉及·OH自由基的氧化历程。     

三氧化二铟/B元素掺杂的g-C_3N_4催化剂的制备及性能研究

以三聚氰胺和四苯基硼酸钠为原料,采用热解法制备了B元素掺杂的g-C_3N_4催化剂(CNB),然后将其与In_2O_3复合,经过煅烧后制备了具有不同配比的In_2O_3/CNB,同时考察了In_2O_3/CNB降解甲基橙、亚甲基蓝的光催化活性。结果表明:(1)In_2O_3/CNB的光催化活性较In_2O_3均提高,其中In_2O_3、CNB质量比为0.10时In_2O_3/CNB的甲基橙、亚甲基蓝降解率均达到最高,分别为47.6%、73.5%。(2)加入清除剂(过氧化氢酶、对苯醌、异丙醇、草酸铵)后催化剂的光催化活性均有较明显的降低。·OH、h~+、·O_2~-和H_2O_2在光催化过程中均起显著作用,特别是·O-2起最主要的作用。适量的In_2O_3与CNB复合可显著抑制光生电子和空穴对的复合,提高了光生电子和空穴对的分离效率,进而提高了In_2O_3/CNB的光催化活性。     

CoFe_2O_4/TiO_2/鳞片石墨粒子电极光电催化降解罗丹明B

采用溶胶-凝胶法制成CoFe_2O_4/TiO_2/鳞片石墨粒子电极,用电子扫描电镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和X-射线光电子能谱仪(XPS)对该粒子电极的形貌、晶体结构和元素组成进行分析,并将其应用于罗丹明B(Rh B)的光电催化实验;考察电解质浓度、粒子电极投加量、电压、pH和初始浓度等因素对罗丹明B降解的影响,并研究了罗丹明B的光电催化降解动力学。结果表明:光催化和电化学联合作用时,产生协同作用;在电解质Na_2SO_4溶液浓度为0.03 mol·L~(-1),粒子电极投加量为6.67 g·L~(-1),外加电压为8 V,pH为3,反应时间为45 min时,浓度为15 mg·L~(-1)的罗丹明B的去除率达到97.6%;罗丹明B的光电催化降解反应符合假一级动力学模型。     

ZnIn_2S_4可见光催化降解氟伐他汀的性能与机理

以氟伐他汀为目标污染物,以功率为500 W的长弧氙灯为光源,通过水热法制备可见光催化剂ZnIn_2S_4,研究ZnIn_2S_4对氟伐他汀的光催化降解性能,考察了氟伐他汀初始浓度、ZnIn_2S_4投加量、溶液pH对ZnIn_2S_4光催化降解氟伐他汀性能的影响。通过原位捕获实验确定ZnIn_2S_4可见光催化降解氟伐他汀过程中产生的自由基,通过液相色谱-离子阱-飞行时间质谱(LCMS-IT-TOF)来鉴别降解过程的中间产物,提出氟伐他汀可能的降解路径及机理。结果表明:ZnIn_2S_4光催化降解氟伐他汀的最佳条件为氟伐他汀初始浓度10 mg·L~(-1)、催化剂投加量0.2 g·L~(-1)、pH接近5,在最佳条件下氟伐他汀的降解率可达到83.6%,矿化率可达到45.8%。原位捕获实验结果表明,超氧自由基是在ZnIn_2S_4可见光催化降解氟伐他汀过程中起主要氧化作用的活性自由基,羟基自由基和过氧化氢对氟伐他汀的降解起到了辅助作用。氟伐他汀的降解机理是超氧自由基为主、羟基自由基和过氧化氢为辅联合攻击环状结构与直链相连的C-N键、C-C键以及直链和环状结构中的C=C键,生成小分子的环状有机物、直链有机物以及羟基化衍生物,中间产物进一步被氧化并最终被分解成CO_2和H_2O。     

新型可见光催化剂BiVO4降解中成药制药废水

以Bi(NO3)3.5H2O和NH4VO3为原料,采用水热法制备了新型可见光BiVO4催化剂,并用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(IR)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS)对产品进行了结构表征,并将其应用于光催化降解中成药制药废水降解反应中,通过正交实验和单因素分析,考察了催化剂用量、空气流量、溶液pH值和助氧化剂H2O2对制药废水COD去除率、脱色率的影响。实验结果表明,水热产品属于单斜晶系BiVO4,其带隙能为2.41 eV,并具有良好的可见光催化活性。对于经10倍稀释的制药废水,BiVO4添加量为2 g/L,通氧量为120 L/h,助氧化剂H2O2添加量为1 mL,不改变废水pH值,在400 W金属卤化物灯离液面11 cm照射反应180 min的条件下,制药废水的COD去除率为94.3%,脱色率为95.6%,得到了较好的降解。     

Ag/Ag_3PO_4可见光催化降解双酚A及动力学研究

采用沉淀法和微波辅助还原法制备了具有高可见光催化活性的Ag/Ag_3PO_4,并采用X射线衍射、紫外—可见漫反射等手段对材料进行表征。考察了可见光催化降解双酚A(BPA)实验的光源电流、催化剂剂量、BPA初始浓度对降解效果的影响,并进行了相应的动力学研究。结果表明:(1)微波加热50min制备的Ag/Ag_3PO_4(标记为MT50)在降解BPA溶液时表现出最优良的活性。(2)当光源电流为20A、MT50投加量为400mg/L、BPA初始质量浓度为10 mg/L时,光照30 min对BPA的降解率可达78.70%,是相同条件下Ag_3PO_4的1.65倍。(3)动力学研究表明,0~6、6~30min降解过程分别符合不同的拟一阶动力学方程,前期降解速度是后期的4倍以上。     

多孔MoS2/g-C3N4材料对水环境中四环素的降解

通过浸渍-高温煅烧法制备多孔MoS_2/g-C_3N_4光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-解吸、紫外-可见光(UV-vis)漫反射吸收光谱对材料进行表征;并在可见光照射下,对四环素(TC)进行光催化降解。结果表明,催化剂量为2.0 g·L-1、pH为5.0时,对TC的去除效果最好,可见光照射180 min,MoS_2/g-C_3N_4(1.0%-MC)复合材料对TC的降解率可达80.6%。反应完成后,复合材料循环利用5次,其降解效率仍保持在70.0%以上。浸渍-高温煅烧法所制备的MoS_2/g-C_3N_4光催化剂具有良好的应用前景。     

壳聚糖/纳米CdS复合颗粒可见光光催化降解猩红B动力学研究

采用仿生矿化法制备了壳聚糖/纳米CdS复合颗粒光催化剂,并用于可见光光催化降解猩红B染料模拟废水,研究了猩红B初始浓度、pH、催化剂投加量和催化剂重复使用次数等因素对猩红B光催化降解的影响.X射线衍射(XRD)分析表明,壳聚糖能有效负载CdS纳米微晶.采用Langmuir-Hinshelwood模型描述壳聚糖/纳米CdS复合颗粒可见光光催化降解猩红B反应动力学行为,在猩红B初始质量浓度较低(≤20 mg/L)时,光催化降解过程符合假一级动力学方程.降低猩红B初始浓度和溶液pH都可显著增大光催化降解速率常数;催化剂投加量小于0.7 g/L时,光催化降解速率随其增加而增大,但催化剂投加量过大会使光催化降解速率减小;催化剂重复使用第5次时,猩红B光催化降解速率常数仍为第1次使用时的63.4%.     

纳米钒酸铋/偕胺肟纤维的制备及光催化性能

以Bi(NO3)3和NH4VO3作为原料,偕胺肟纤维作为配体,采用液相法合成钒酸铋/偕胺肟纤维(Bi VO4/AOCF),通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)等手段对样品进行了表征分析,结果显示,颗粒状的Bi VO4均匀分布在纤维表面,并以配位键的形式与纤维结合。以罗丹明B为模拟污染物来考察Bi VO4/AOCF的光催化活性,实验结果表明,Bi VO4/AOCF有着很好的光催化活性,并且在酸性条件下的催化活性更好。催化剂对活性黄、亚甲基蓝和甲基橙也表现出很好的光催化活性,且可以重复使用多次,光催化反应过程符合一级反应动力学。