以PEG为模板剂制备Bi_2O_2CO_3及其可见光光催化性能

以聚乙二醇-6000(PEG-6000)为模板剂水热法制备碳酸氧铋(p-Bi2O2CO3)粉末,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射(DRS)对粉末进行了初步表征。在可见光(λ≥420 nm)照射下,以罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)和测定总有机碳(TOC)含量,光催化反应35 h后RhB的矿化率为77%,同时对SA的降解率达到43%。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺(DPD)分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化,表明p-Bi2O2CO3/Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。     

以PEG为模板剂制备Bi2O2CO3及其可见光光催化性能

以聚乙二醇-6000（PEG-6000）为模板剂水热法制备碳酸氧铋（p-Bi2O2CO3）粉末,采用x射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）和紫外可见漫反射（DRS）对粉末进行了初步表征。在可见光（λ≥420nm）照射下,以罗丹明B（RbB）和水杨酸（SA）光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱（uV-Vis）、红外光谱（IR）和测定总有机碳（TOC）含量,光催化反应35h后RhB的矿化率为77％,同时对SA的降解率达到43％。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺（DPD）分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基（·OH）的变化,表明p-Bi2O2CO3／Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。     

BiPO4稀土掺杂改性及其可见光光催化性能

以Bi(NO3)3·5H2O、NH4H2PO4和稀土氧化物为原料,在乙二醇介质中采用溶剂热法制备了不同稀土元素(Ln=Sm、Pr、Tb)掺杂的BiPO4光催化剂(记为BiPO4-Ln,包含BiPO4-Sm、BiPO4-Pr和BiPO4-Tb)。通过X-射线衍射法(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对制备的催化剂进行了表征。以染料罗丹明B(rhodamine B, RhB)及小分子水杨酸(salicylic acid, SA)为目标化合物,研究了在可见光激发下(λ≥420 nm) BiPO4-Ln对目标污染物的光催化降解特性,结果表明,BiPO4-Ln相较纯BiPO4,其光吸收范围从紫外光扩大到可见光区域,在3种BiPO4-Ln催化剂中,BiPO4-Sm对RhB的吸附能力最强且其光催化活性较强,通过测定其在可见光下降解RhB过程中产生的活性物种,发现BiPO4-Ln在氧化降解RhB的过程中主要涉及到·OH及O-2·的氧化机理。     

不同制备条件对TiO2薄膜形貌结构、晶体结构及光电催化性能的影响

采用阳极氧化法以HNO3/乙二醇/水为电解液制备不同形貌特征的TiO2薄膜,研究阳极氧化电压、氧化时间和退火温度等参数对TiO2薄膜形貌结构的影响,并利用一级动力学反应进一步探究不同制备条件对光电催化活性的影响.利用场发射扫描电镜(SEM)对TiO2纳米薄膜形貌结构进行表征,并通过X射线衍射(XRD)分析TiO2纳米薄膜的晶相组成、晶粒尺寸.结果表明,不同制备条件对TiO2纳米薄膜的形貌结构有着显著的影响.阳极氧化电压与氧化时间交互影响其形貌结构和光催化活性.当阳极氧化电压为40 V、氧化10 rin,500℃退火1h制备得到的TiO2纳米薄膜光电催化活性最高.     

BiVO_4微结构协同作用下的可见光响应型photo-Fenton反应

将可见光催化材料引入photo-Fenton反应,对合成条件进行了调控对比研究。以聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)作为表面活性剂,采用醇/水热合成法制备了尺寸约为0.3~0.6μm细小条状结构的Bi VO4/Fe3O4材料,并通过调节反应液p H值调控产物的晶相组成及形貌。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、低温氮气吸附-脱附对样品进行表征,并在可见光照射下,评估了Bi VO4微结构协同作用时Photo-Fenton反应对罗丹明B(Rh B)的降解效果。研究结果表明,p H=7条件下制备的单斜白钨矿型的Bi VO4/Fe3O4具有最为规整的微结构,表现出最大的比表面积以及最佳的光催化活性。Bi VO4微结构与Fenton反应的协同作用显示出优越的可见光降解性能,对有机染料降解所用时间大幅缩短,60 min内可将99%的Rh B降解,具有更加高效的可见光吸收效率以及光催化活性。     

纳米二氧化钛的改性及光催化氧化烷烃研究

催化剂的表面结构是影响催化反应的重要因素之一.利用原位红外(In-situ FT-IR)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等现代物理技术考察了热处理改性对纳米 TiO2的表面结构、晶相结构、粒子大小、比表面积和吸光性能的影响,采用In-situ FT-IR光谱着重研究了纳米TiO2催化剂上环己烷光催化降解机制及催化剂的结构特性与催化反应之间的相关性.研究表明,400 ℃条件下热处理纳米TiO2具有最佳光催化活性,适宜的表面结构、晶相结构、吸光能力及晶化度是纳米TiO2光催化剂高催化活性的主要原因.借助In-situ FT-IR光谱,观察到环己烷氧化的主要产物是CO2和H2O,同时捕捉到了中间产物CO以及乙酸,提出了环己烷光催化降解的可能机理.     

H2O2强化水力空化降解罗丹明B废水

通过投加H2O2来强化水力空化技术降解罗丹明B废水(后称"RhB"),考察了入口压力、pH、H2O2投加量和RhB起始浓度等因素对RhB降解效果的影响。结果表明,RhB的降解规律符合拟一级降解动力学;随着入口压力的增加RhB降解率增加;酸性条件能有效提高RhB降解率,pH=3.0时RhB达到最大降解率95.12%;H2O2能有效强化水力空化对RhB的降解能力,但当H2O2浓度增至10 mg/L后,RhB的降解率则不再增加;RhB降解率与其起始浓度成反比;最后探究了RhB的降解机理。     

磁性还原氧化石墨烯负载Fe0对罗丹明B的类芬顿降解

合成了磁性还原氧化石墨烯负载零价纳米铁材料（Fe0-MF-RGO）,并在双氧水（H2O2）的作用下构成类芬顿试剂用于对罗丹明B（RhB）的吸附-催化降解。通过正交实验研究了pH值、Fe0-MF-RGO用量、RhB初始浓度、温度和H2O2浓度5个影响因素。在15 ℃、pH值为7.0、Fe0-MF-RGO投加量1.0 g·L-1、RhB初始浓度为50 mg·L-1以及H2O2浓度为0.8 mmol·L-1的条件下,150 min后模拟废水中RhB的去除率达到98.17%,经5次循环使用后去除率为72.97%。     

电催化氧化降解水体中抗生素磺胺

采用电催化氧化方式降解水体中抗生素磺胺（sulfonamide,SA）,考察SA初始浓度、溶液pH、电流强度、电解质种类和浓度对SA降解的影响,运用循环伏安法和水杨酸自由基捕获法研究电催化降解SA的作用机制,并通过LC-MS 分析电催化SA的降解产物。结果表明: SA初始浓度0.12 mmol·L-1、溶液pH为3.0、电流强度20 mA·cm-2、电解质Na2SO4浓度为50 mmol·L-1时,电催化氧化降解3 h后SA降解率为89.2%; 电催化氧化降解SA的一级反应是直接氧化和间接氧化共同作用的过程,一部分SA分子在阳极表面通过电子转移直接氧化生成一级产物,另一部分SA 分子与电解体系产生的·OH发生间接氧化,2种一级产物继续被·OH氧化,生成马来酸和富马酸。     

不同晶型MnOx催化还原NO活性研究

为研究低温烟气脱硝的高效选择性催化还原(SCR)催化剂的催化活性,采用湿式浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体、以MnO_x为活性组分的系列MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、BET多分子层吸附模型等测试方法对催化剂进行表征,分析Mn负载量对MnO_x晶型、形貌及催化剂比表面积的影响,并进行催化还原NO实验,通过脱硝效率反映不同MnO_x晶型时催化剂的脱硝特性。结果表明,Mn负载量对MnO_x的晶型和形貌产生明显影响。Mn负载量低于0.4mmol/g时,无法形成明显晶核;Mn负载量为0.8mmol/g时,形成球状_β-MnO_2;Mn负载量为1.2mmol/g时,形成棒状α-MnO_2。球状_β-MnO_2提高了MnO_x/γ-Al_2O_3比表面积,含球状_β-MnO_2的MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有最优的催化还原NO活性,175℃条件下达到84%左右的脱硝效率。H_2O(气态,下同)和SO~3 _2的存在对催化剂脱硝性能产生影响,分别持续通入600mg/mSO_2、6.000%(体积分数)H_2O 480min,脱硝效率分别下降约14百分点和10百分点。     

Fe0/O2体系产生H2O2和·OH等活性氧化剂的研究进展

零价铁(Fe0)在水处理过程中有着非常广泛的应用.向Fe0反应体系中曝气,可利用O2还原自发生成H2O2,继而在常温、常压、较宽的pH范围(3～8)内产生·OH等强氧化剂氧化降解有机物.总结了Fe0/O2体系的反应机制,其中主要包括Fe0的双电子传递与Fe2-的单电子传递还原O2产生活性中间体H2O2,以及H2 O2与Fe2+发生Fenton反应产生氧化剂;介绍了pH、曝气方式、溶解氧、Fe0的比表面积及其投加量等因素对氧化剂产量及性质的影响;着重论述了向Fe0/O2体系中加入天然有机物质(NOM)、多金属氧酸盐(POM)等氧化还原媒介,以及草酸盐(C2O42-)、氨三乙酸(NTA)、乙二胺四乙酸(EDTA)等络合剂或引入第二金属形成双金属/O2体系等方法强化体系氧化能力的措施,并提出了Fe0/O2体系未来的研究方向.     

双波长紫外(UV185/UV254)直接光降解有机染料的效能及反应机制

印染废水生化出水中残留的有机染料会导致色度超标,已经成为印染废水处理的一大难题。以双波长紫外(UV₁₈₅/UV₂₅₄)为光源,用于对水中亚甲基蓝(MB)、酸性橙7(AO7)和罗丹明B(RhB)等3种典型有机染料的光降解去除。考察了UV₁₈₅辐照强度、有机染料初始质量浓度和初始pH等参数对3种有机染料降解动力学的影响,并对降解机理进行了探究。结果表明：当UV₁₈₅辐照强度为100%、有机染料初始质量浓度为30 mg·L⁻¹和温度为25 ℃时,光降解60 min后MB、AO7和RhB的去除率分别达到100.0%、99.0%和100.0%,且降解过程均符合伪一级反应动力学模型;UV₂₅₄单波长紫外光辐照对有机染料有部分降解作用,其中对RhB降解的贡献达到了51.1%;UV₁₈₅辐照强度与有机染料表观降解速率常数的关系为线性正相关;间接光降解的主要活性物种为·OH、HO₂·和O₂^·−,其中·OH的贡献最大;UV₁₈₅/UV₂₅₄光降解可破坏有机染料的发色基团和芳香结构。以上研究结果可为新型双波长紫外高级氧化体系的开发及其在印染废水深度处理中的应用提供参考。     

基于气体模板法制备的多孔g-C3N4对罗丹明B的降解效果及机理

为了处理废水中的染料大分子有机污染物,以NH₄Cl为气体模板,通过高温煅烧法制备多孔氮化碳(PCN),使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、UV-vis、XPS和BET等分析方法对催化剂进行了表征,并以水中罗丹明B(RhB)的降解率为评价标准,考察了样品的光催化性能和活性物种。结果表明：PCN在不改变氮化碳(g-C₃N₄)基本结构的基础上显著提高其光吸收能力和光催化活性;与g-C₃N₄相比,当前驱体中NH₄Cl添加量为55%时,样品的比表面积由13.878 m²·g⁻¹增至28.548 m²·g⁻¹,TOC去除率由85.7%增至95.8%,降解速率和光电流密度分别是g-C₃N₄的2倍和2.5倍;在光催化降解RhB的过程中,·O₂⁻是起主要作用的活性物种。多孔结构有利于提高比表面积以吸附更多的有机物大分子,并且为光催化反应提供更多的活性位点。煅烧过程中氰基的生成减少了光生电子和空穴的复合,载流子的寿命变长,二者的共同作用使PCN的光催化性能大幅提升。本研究成果可为开发新型光催化剂和建立RhB的降解方法提供参考。     

基于MOF模板的纳米立方块α-Fe_2O_3水热合成及光催化降解活性测试研究

在无表面活性剂条件下,以普鲁士蓝结构的Fe4(Fe(CN)6)3为前驱体,通过水热法合成了纳米立方块结构的α-Fe2O3,并利用X射线衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜对产物的形貌进行了表征。同时对其光催化降解活性进行了研究,结果表明,立方体纳米α-Fe2O3可以作为一种新型的光催化剂用于环境有机物的光催化降解。     

金属改性Pd/Al2O3对煤矿乏风催化氧化性能的影响

以堇青石蜂窝陶瓷为基体的Pd/Al2O3催化剂,通过负载不同金属(M:Ce、Ni、Ba、Mg、Fe、La和Mn)氧化物进行改性,研究煤矿乏风中甲烷的催化氧化反应机理。结果表明,不同金属氧化物负载下M-Pd/Al2O3晶相存在明显差异,Ni和Mg的负载阻止了Al2O3高温下向稳定的α-Al2O3相态转变,Ni和Mg添加与Al2O3形成NiAl2O4和MgAl2O4能有效地提高催化剂的低温催化活性和高温热稳定性;PdO2比PdO催化活性更高,Ni和Mg的负载能维持PdO2相态存在,减弱PdO2烧结发生和促进Pd的均匀分布;Ni、Mg氧化物改性Pd/Al2O3催化剂催化氧化煤矿乏风,具有良好的应用前景。     

不同方法制备LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ催化剂及其催化分解N2O活性研究

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和反相微乳液法制备了六铝酸盐催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ,进行了X射线衍射(XRD)和BET表征.并考察了它们对N2O催化分解反应的活性,研究了制备方法对催化剂LaCu0.8Zn0.2Al11O19-δ的结构、粒径、比表面积和催化分解N2O活性的影响.结果表明,3种方法制备的催化剂经1200℃焙烧4 h后.都能形成六铝酸盐晶相,其中反相微乳液法制备的催化剂具有较小的粒径和较大的比表面积,其催化分解N2O的活性表现最佳,起始反应温度(T10%)为494℃,完全反应温度(T99%)为678℃.     

石墨烯和氮化碳改性CuMn2O4催化臭氧氧化效能的对比

为了开发新型功能材料,使用石墨烯(rGO)和石墨相C3N4(g-C3N4)对CuMn2O4进行改性.采用X射线衍射仪、比表面积分析仪、X射线光电子能谱仪和电化学工作站等对改性前后的CuMn2O4进行了表征;比较了改性前后CuMn2O4对二苯甲酮-4(BP-4)的降解效果以及对溴酸盐的抑制效果;分析了2种复合催化剂的结构...     

三维多孔碳海绵催化臭氧氧化有机染料

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明：氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O₂^-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。     

紫外光助臭氧化处理活性艳红K-2BP废水研究

以 30 0W高压汞灯为光源 ,研究了紫外光联合臭氧化、单纯臭氧氧化及单纯紫外光照处理 4 0 0mg/L的活性艳红K 2BP废水的可行性。结果表明 :光催化臭氧化可加速有机物的矿化。在同样时间条件下 ,三者氧化能力由大至小为 :UV/O3 >单独O3 >单独UV。运用TOC、紫外 可见光谱 (UV Vis)、毛细管电泳 (CE)等分析技术初步探讨了紫外光催化臭氧化活性艳红K 2BP溶液的降解效果及降解机理。     

Cu-Mn-O制备条件对其催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯催化燃烧为模型反应,考察了Cu-Mn-O催化剂共沉淀制备方法中沉淀剂、滴加方式和焙烧温度对其催化活性的影响.结果表明,以Na2CO3为沉淀剂、反滴(金属离子溶液滴加到碱液)、500℃焙烧所制得的催化剂具有较高的活性,其甲苯完全燃烧(甲苯转化率98%以上)温度为220℃.多晶粉末衍射(XRD)和比表面积(BET)表征发现,在Cu1.5Mn1.5O4晶相中掺杂少量的CuO晶相可以有效地提高催化剂活性,催化剂的比表面积(BET)越大,活性越高.