超声辐射浸渍法制备Fe-Ni-Mn/Al2O3催化剂及性能研究

以Al2O3为载体,分别采用超声辐射浸渍法和普通浸渍方法制备Fe-Ni-Mn/Al2O3催化剂。采用BET、XRD和SEM对催化剂的理化性质和孔结构进行了分析,以模拟酸性绿B废水为研究对象考察催化剂的催化性能。实验结果表明,浸渍溶液pH值和焙烧温度显著影响催化剂的性能。与普通浸渍法相比,超声浸渍法制备的Fe-Ni-Mn/Al2O3催化剂对酸性绿B脱色反应表现出较高的催化活性。     

低频超声协同Fe-Ni-Mn/Al_2O_3催化降解酸性绿B的研究

采用低频超声与Fe-Ni-Mn/Al2O3催化剂协同降解偶氮染料酸性绿B模拟废水,考察染料初始浓度和pH值、催化剂、饱和气体及H2O2等因素对酸性绿B降解效果的影响,结果表明:催化剂Fe-Ni-Mn/Al2O3与低频超声存在协同效应,催化剂的最佳投加量为6 g/L;酸性条件有利于染料的超声降解,当pH=3.8时,可取得最佳的降解效果;酸性绿B降解率随初始浓度的增大而降低,其优化初始浓度为100 mg/L,此外,在反应体系中鼓入饱和气体也可促进酸性B的降解,且影响顺序为混合气体(air+Ar)>氧气>氩气;在反应过程中投加H2O2有利于染料降解率的提高.在优化实验条件下降解150 min,酸性绿B色度去除率达到91.4%.     

Fe2O3/TiO2/γ-Al2O3催化剂同时脱硫脱硝性能

以溶胶凝胶法制备的15%TiO2/γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备12%Fe2O3/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和TPR对催化剂结构和性质进行表征,并考察不同焙烧温度、焙烧时间和载体对催化剂脱硫脱硝性能的影响。结果显示,最佳焙烧条件为500℃下焙烧3 h,12%Fe2O3/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂达到的最高脱硝脱硫率分别为98.2%和95.4%。     

CuMnCeOx/Al2O3/CH催化剂的制备及微波催化燃烧VOCs性能

针对整体式催化剂载体比表面积小和涂层脱落等问题,采用聚乙二醇200 (PEG200) 为粘结剂在蜂窝堇青石 (CH) 载体表面涂覆氧化铝 (Al₂O₃) 涂层,等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/Al₂O₃/CH催化剂,微波催化燃烧VOCs以考察其催化性能。结果显示,当酸铝比 ($ {{\text{n}}_{{H^+}}}/{{\text{n}}_{A{l^{3+}}}} $) 为 0.262 5、$ {{\text{m}}_{PEG200}}/{{\text{m}}_{A{\text{l}}OOH}} $为1.5时,PEG200与AlOOH以氢键连接得到分散度高的铝溶胶,涂覆煅烧后PEG的造孔效应改善了载体形貌,为活性组分的负载提供了更多附着位点。在甲苯初始质量浓度1 000 mg·m⁻³和处理气量0.12 m³·h⁻¹的实验条件下,CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(1.5)/CH催化剂降解甲苯的T₉₀为200 ℃,比CuMnCeO_x/CH和CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(0.0)/CH催化剂分别降低了62 ℃和53 ℃。SEM、BET和XRD等表征发现,片状γ-Al₂O₃涂层增大了载体比表面积和孔容,活性粒子更均匀地分布于催化剂表面,为VOCs氧化提供更多的有效活性位点;过渡金属氧化物表面丰富的活性位点和Cu⁺/Cu²⁺与Mn³⁺/Mn⁴⁺间价态转化产生的氧空穴提高了催化剂的催化活性和VOCs的矿化效果。该研究结果可为高活性催化剂的制备及其微波催化燃烧VOCs技术应用提供参考。     

铈改性Al2O3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al2O3＋CeO2为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究。考察了活性组分含量与催化剂性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响。结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善。制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600℃焙烧。     

还原剂对Ag/Al2O3催化剂上NO还原的影响

在富氧条件下,研究了CH4、C3H8、C 3H6、C8H18、CH 3OH、C2H5OH,以及C3H6与CH3OH、C3H6与C2H5OH组合作还原剂时,在Ag/Al2O3催化剂上NO的还原活性.结果表明,不同碳氢化合物还原NO的活性温度存在较大的差异.SO2的存在会导致CH3OH还原NO的活性提高,而其他碳氢化合物还原NO的活性降低.随着还原剂浓度提高,NOx转化率增大,不过,过高的还原剂浓度对NO还原不利.组合使用CH3OH与C3H6或C2H5OH与C3H6作为还原剂,能显著拓宽活性温度范围.     

CuO/γ-Al_2O_3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能.研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性.     

Mo掺入CeO2/Al2O3选择性催化还原NO动力学研究

采用共混法制备不同系列Mo掺入催化剂（CeMoxOy/Al2O3）,研究了Mo掺入对CeO2/Al2O3选择性催化还原NO活性的优化,考察了内外扩散对脱硝性能的影响,并计算得出反应活化能,从动力学角度考察了Mo掺入对脱硝活性反应速率的影响。结果表明,Al/Ce/Mo元素摩尔比为5：1：0.15,空速为7 200 h-1,煅烧温度为550 ℃时,催化剂在250~425 ℃内脱出NOx效率均大于90%;催化剂平均粒径小于40目时,空速大于105 h-1时,内外扩散的影响可以忽略不计, CeMoxOy/Al2O3催化反应为一级反应,其中NH3和O2反应级数近似为0级。 CeMo0.15Oy/Al2O3活化能为36.57 kJ·mol-1,Mo的添加有效的减小了催化剂的表观反应活化能,增加了反应速率,提高了催化活性。     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

Fe/Ga2O3-Al2O3催化甲烷还原NO的性能

以甲烷为还原剂的选择性催化脱硝技术(SCR-CH_4)是一种很有潜力的新的脱硝方法,但催化剂的催化活性比较低。为了提高催化剂的活性以及抗水能力,可使用Fe对Al_2O_3负载的Ga_2O_3催化剂进行改性。采用共沉淀法,制备了xFe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂,在固定床反应器中测试其选择性催化CH_4还原NO的性能。使用XRD、N_2吸附脱附、XPS、H_2-TPR、Py-IR等方法进行表征。结果表明:经过Fe改性后的催化剂提高了中高温的催化活性,提高了催化剂的N_2选择性,并改善了催化剂的抗水特性;5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂在500℃、富氧条件下,达到76%的NO转化率和100%的N_2选择性;在5%水蒸气条件下,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3在500℃仍保持60%以上的NO转化率。N_2吸附脱附结果显示,引入Fe后,催化剂保持了原有比表面积,并且大大增加了催化剂孔径,可提高催化剂抗水能力。XPS与UV-vis显示,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3具有高含量的游离态Fe~(3+),可提高催化剂的中高温活性。H2-TPR结果显示,Fe的引入提高了催化剂氧化还原能力,增强了原有Ga_2O_3-Al_2O_3中高温的还原活性。Py-FT-IR结果显示,催化剂表面同时存在Lewis酸和Br?nsted酸,铁的引入增加了催化剂表面的Lewis酸量。因此,Fe修饰Ga_2O_3-Al_2O_3是提高Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂的SCR-CH_4脱硝性能的有效方法。     

铈改性Al_2O_3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al2O3+CeO2为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究.考察了活性组分含量与催化荆性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响.结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善.制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600 ℃焙烧.     

O_3、H_2O_2/O_3及UV/O_3在焦化废水深度处理中的应用

采用O3、H2O2/O3和UV/O3等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理,考察了O3与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响,确定出O3氧化反应的最佳工艺参数为:接触时间40 min,溶液pH 8.5,反应温度25℃,此条件下废水COD及UV254的去除率最高可达47.14%和73.47%;H2O2/O3及UV/O3两种组合工艺对焦化废水COD及UV254的去除率均有一定程度的提高,但H2O2/O3系统的运行效果取决于H2O2的投加量.研究结论表明,单纯采用COD作为评价指标,并不能准确反映出O3系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用.     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法,以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂,并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器,研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明,Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能,共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入,可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积,失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

中试规模下蜂窝式Mn-Ce/Al2O3脱硝催化剂的低温性能

采用自行设计的反应装置,研究中试规模条件下关键参数对蜂窝堇青石Mn-Ce/Al2O3催化剂脱硝效率的影响以及抗硫抗水性能,并通过扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDS）、X射线衍射（XRD）和比表面积测试仪（BET）研究催化剂的理化性质。结果表明,反应温度、空速、氨氮比对催化活性均有明显影响,同时,催化剂对氮氧化物浓度有较强适应性,NO浓度在134~469 mg·m-3区间内脱硝效率均可保持在75%以上。催化剂在100 oC,空速3 336 h-1,[NH3]/[NO]为0.9,烟气量20 m3·h-1条件下连续反应168 h,其催化效率可以稳定保持在75%~80%,说明蜂窝式Mn-Ce/Al2O3具有良好的稳定性。催化剂在含5%H2O气氛中催化效率由80%减少至60%,在去除H2O后抑制作用消失。反应气中通入143 mg·m-3 SO2后催化效率由80%降低至62%,停止通入SO2后活性不能恢复。同时通入143 mg·m-3 SO2和5%H2O,催化效率下降并维持在53%左右,停止通入后活性恢复至67%。通过对SO2中毒前后的催化剂表征分析可得,SO2存在条件下生成的硫酸铵盐堵塞了20 nm孔径以下的部分孔道,覆盖了催化剂表面活性位点,是引起效率下降的主要原因。     

O3/H2O2处理嘧啶废水的研究

采用O3/H2O2法对嘧啶废水进行处理,考察了不同反应条件对嘧啶和COD去除率的影响,并对O3/H2O2降解嘧啶的反应机制和动力学进行了初步探讨。实验结果表明,在pH值为11,反应时间为70 min,O3流量为4 g/h,H2O2投加量为50 mmol/L的条件下,废水的嘧啶和COD的去除率分别达到86.46%和74.97%。嘧啶的去除率随自由基抑制剂叔丁醇增加而降低,说明O3/H2O2降解嘧啶主要为体系中.OH的贡献。同时动力学研究表明,O3/H2O2对嘧啶的降解符合一级反应动力学模型。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。