LiFePO4非均相Fenton法处理亚甲基蓝染料的研究

采用水热法制备出LiFePO4催化剂,通过电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅立叶红外光谱(FTIR)对其进行表征,并将其作为非均相Fenton催化剂处理亚甲基蓝(MB)染料溶液。实验结果表明,在催化剂用量为4 g/L,H2O2浓度为0.04 mol/L,pH值为3,温度为50℃,反应时间为60 min的条件下,浓度为500 mg/L的亚甲基蓝脱色率达99%。根据实验结果,讨论了LiFePO4作为非均相Fenton催化剂对亚甲基蓝的降解机理。     

非均相Fenton体系中无机助剂对亚甲基蓝脱色的影响

直接使用有机过渡金属化合物二茂铁作为催化剂,研究了非均相Fenton反应中亚甲基蓝的降解,并考虑了实际排放的印染废水中存在的无机助剂,进一步分析了典型无机助剂CuSO4、NaCl、Na2CO3、Na2SO4、Na2S的存在对该非均相Fenton体系的影响,结果表明：直接使用二茂铁做催化剂反应120min后,亚甲基蓝的剩余率为0．6％,羟基自由基的表观生成率为83．4％。NaCl、Na2CO3、Na2SO4、Na2S的加入会阻碍反应的进行,而CuSO4的加入会促进反应的进行。     

基于过碳酸钠的类Fenton体系对亚甲基蓝的降解动力学

采用改良低温结晶法制备过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC),对其进行XRD表征,并用以作为氧化剂构建类Fenton体系(SPC/Fe2+)降解亚甲基蓝(MB),对其降解的影响因素及反应动力学进行了研究。结果表明,在该体系中,当溶液初始pH分别为2~10时,亚甲基蓝的去除率在1 min时均可达到97%以上,说明该体系可高效去除水体中的亚甲基蓝,反应速率快,且过碳酸钠的使用可以拓宽Fenton反应的pH范围。该反应的最佳工艺条件为0.75 g·L-1硫酸亚铁,300 mg·L-1过碳酸钠,亚甲基蓝去除率在反应10 min后可达99.0%。亚甲基蓝在该体系中的降解遵循二级反应动力学方程,反应速率常数分别为64.50×10-3 L·(mol·s)-1,快于Fenton体系的17.83×10-3 L·(mol·s)-1。该体系反应活化能为16.6 kJ·mol-1,远小于Fenton体系(46.234 kJ·mol-1),说明以过碳酸钠为氧化剂更有利于非均相类Fenton反应的发生。     

新型类Fenton催化剂用于酸性红B染料废水处理的研究

为了解决Fenton试剂反应前后需要调节pH值、催化剂不能重复利用的问题,本实验以酸性红B溶液作为模拟染料废水,探索以硫铁矿烧渣作为非均相催化剂进行类Fenton反应的催化活性,研究了H2O2投加量、催化剂投加量、pH值、反应时间对酸性红B去除效果的影响。在双氧水(H2O2质量分数为30%)投加量为30 mL/L、催化剂投加量为30 g/L、pH值在1~11范围内,反应4 h,浓度为200 mg/L的酸性红B去除率均达到95%以上,且反应后pH值在中性范围。实验结果表明,该非均相类Fenton反应体系对pH的适用范围广,且催化剂易于沉淀分离,反应数次后依然保持较高催化活性,能重复利用。     

超声-浸渍法制备污泥负载型高效非均相Fenton催化剂及其催化性能

基于简易的超声-浸渍法将铁元素成功掺杂于污泥载体上,得到了一种高效稳定的非均相Fenton催化剂,并运用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和傅立叶变化红外光谱(FT-IR)等对合成催化剂的结构和性能等进行表征,探究了所制备催化剂对亚甲基蓝(MB)模拟废水的降解行为。结果表明,以脱水污泥为载体,可快速有效将铁元素掺杂于污泥中,并主要以Fe_2O_3的形式存在,且负载铁元素和载体形成了Fe—O、Fe—O—H和Si—O—Fe等化学键,保证催化剂的稳定性。对50mg/L MB的降解实验表明,在初始pH为4、催化剂用量为0.6g/L、H_2O_2投加量为5mL/L的最优实验条件下,反应120min后对MB的降解率可达99.8%,并且循环实验5次仍能保持较好的催化性能。同时阐明了非均相Fenton催化体系对MB可能的降解机理。     

非均相UV/Fenton氧化法降解水中六氯苯的研究

采用超声辐照促进浸渍法制备了非均相UV/Fenton催化剂Fe/Al2O3,并对其进行了表征.以制备的催化剂对水中六氯苯进行非均相UV/Fenton法氧化降解.考察了铁的负载量、初始pH、H2O2投加量、催化剂投加量和反应时间对六氯苯降解效果的影响,并探讨了六氯苯的降解动力学规律.结果表明,制备的催化剂表面活性组分分散均匀,对六氯苯具有较高的催化活性和重复利用性.非均相UV/Fenton法降解六氯苯的最佳实验条件为:铁的负载量为2%,废水初始pH为3,H2O2和Fe/Al2O3催化剂的投加量分别为34 mg/L和150 mg/L,反应时间为20 min.在此条件下,浓度为500μg/L的六氯苯降解效率达94.5%.HCB的降解反应动力学规律可用Langmuir-Hinshwood方程很好地描述.六氯苯在催化剂表面的吸附常数为1.962 L/mg,表面反应速率常数为0.08 mg/(L·min).     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料,空心微珠为载体,采用溶胶-凝胶法制备TiO2/beads光催化剂载体,然后浸渍法制备出H4SiW12O40/TiO2/beads表面负载修饰型复合光催化剂,并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H4SiW12O40/TiO2/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性,考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明,在中性条件下,H4SiW12O40/TiO2/beads催化剂的投加量为0.25 g/L,浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

光纤传导可见光降解亚甲基蓝

针对浓度大、色度高的印染废水难以处理的情况,选用加入光纤的光催化体系进行研究。采用溶胶凝胶法制备了Ag+/TiO2粉体光催化剂,用固体紫外可见光谱、X射线衍射对其进行表征。选用亚甲基蓝溶液作为目标降解物,评价了Ag+/TiO2在可见光下的光催化活性。分别考察了加入石英芯侧光光纤与塑料侧光光纤反应体系下,催化剂量、光纤数量、光照强度和pH值等因素对亚甲基蓝降解实验的影响。结果表明,选用20 mg/L的亚甲基蓝,采用催化剂量为11.67 g/L,500根侧光光纤,300 W的外部光源,pH值约为11时,光催化降解效果最佳,均能达到90%以上。     

外负载Ce-TiO_2/活性炭复合体对亚甲基蓝光催化

用超临界流体沉积法处理过的活性炭（AC）为载体,钛酸丁酯为前驱物,硝酸铈为掺杂剂,乙醇为溶剂,制备了外负载TiO2-Ce/Csurf复合材料。在紫外灯照射下,以亚甲基蓝溶液为标准模拟降解物,研究了复合体不同热处理温度、不同浓度、不同亚甲基蓝浓度、不同铈掺杂量以及不同反应温度对光催化性能的影响。结果表明：外负载催化剂的催化性能要高于纯TiO2和体负载催化剂。铈离子掺杂能抑制TiO2晶粒生长,阻碍了TiO2由锐钛矿型向金红石型的转变。当铈离子掺杂量为1.5%,热处理温度为600℃,亚甲基蓝溶液初始浓度为5.5 mg/L,样品浓度为1.5 g/L时,光催化性能最好。     

H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料,空心微珠为载体,采用溶胶-凝胶法制备TiO2/beads光催化剂载体,然后浸渍法制备出H4SiW12O40/TiO2/beads表面负载修饰型复合光催化剂,并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析.研究了H4SiW12O40/TiO2/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性,考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响.实验结果表明,在中性条件下,H4SiW12O40/TiO2/beads催化剂的投加量为0.25 g/L,浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%.     

复合型CoO／TiO2光催化剂降解亚甲基蓝动力学研究

以钛酸四丁酯为前驱体,采用溶胶凝胶法,制备了CoO掺杂的TiO2光催化剂。利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、紫外可见漫反射（UV—visDRS）对催化剂进行了分析、表征。以中压汞灯为光源,研究了亚甲基蓝（MB）在CoO／TiO2微粒水悬浮液中的降解动力学。结果表明：所制备的催化剂活性组分主要是锐钛矿型的二氧化钛和CoO固溶体,粒径为25～30nm,分布均匀。亚甲基蓝的光催化降解动力学满足一级动力学,在一定的浓度范围内,反应速率常数随初始浓度增大而减少,适当的掺钴量可以有效地提高TiO2光催化活性,其最佳掺杂量重量百分比为0．25％。     

微乳液法合成掺硫纳米TiO_2及其光催化性能研究

以钛酸四丁酯为钛源,硫脲为掺硫前驱物,采用聚乙二醇辛基苯基醚（Triton X-100）/正己醇/环己烷/氨水的微乳液体系合成了掺硫的纳米TiO2粉体;对其结构进行了表征,以甲基橙为目标降解物考察了其光催化性能。烧结温度通过影响TiO2的晶型转变和颗粒尺寸来影响其光催化性能,随着烧结温度的升高,TiO2的光催化性能先是提高,然后迅速降低;在600℃烧结2 h时催化剂的降解性能达到最佳。掺杂硫可提高TiO2的光催化活性,随着掺杂量的增加,催化剂对甲基橙的降解率先快速增加然后缓慢降低,当掺杂量为S/Ti（摩尔比）=0.01∶1时TiO2的光催化降解效果最好。催化剂在用量较小时迅速提高TiO2的光催化降解性能,而后随着用量的增大反而降低,当催化剂用量为1.5 g/L时,对甲基橙的降解效果最好。     

低频超声协同Fe-Ni-Mn／Al2O3催化降解酸性绿B的研究

采用低频超声与Fe-Ni-Mn／Al2O3催化剂协同降解偶氮染料酸性绿B模拟废水,考察染料初始浓度和pH值、催化剂、饱和气体及H2O2等因素对酸性绿B降解效果的影响,结果表明：催化剂Fe-Ni-Mn／Al2O3与低频超声存在协同效应,催化剂的最佳投加量为6g／L;酸性条件有利于染料的超声降解,当pH=3．8时,可取得最佳的降解效果;酸性绿B降解率随初始浓度的增大而降低,其优化初始浓度为100mg／L,此外,在反应体系中鼓入饱和气体也可促进酸性B的降解,且影响顺序为混合气体（air＋Ar）〉氧气〉氩气;在反应过程中投加H2O2有利于染料降解率的提高。在优化实验条件下降解150min,酸性绿B色度去除率达到91．4％。     

Fe^3＋掺杂TiO2/凹凸棒复合材料的光催化性能

采用酸催化的溶胶-凝胶法制备了一系列Fe^3＋掺杂TiO2/凹凸棒（Fe^3＋-TiO2/ATP）复合光催化剂材料。在可见光条件下,以亚甲基蓝（MB）溶液的光催化降解反应,评价了样品的光催化性能,研究了TiO2负载量、Fe^3＋掺杂量和焙烧温度对复合材料光催化性能的影响。在单因素实验的基础上,采用正交实验设计（L25（53））优化了催化剂的制备条件。光催化实验结果表明,MB在复合材料上的光催化降解反应遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）动力学模型。正交实验结果表明,当TiO2负载量为15%、Fe^3＋掺杂量为0.5%和焙烧温度为550℃时,得到的复合材料对MB的光催化降解效率最佳,测得表观反应速率常数kapp为6.09×10^-3min^-1,反应4 h后MB的降解率（Dt）可达75.88%,相同实验条件下与P25（1.51×10^-3min^-1）相比较,反应速率提高了4.03倍,降解率提高了45.05%。另外,复合材料的沉降性能优于P25,易于分离,是一类有应用前景的复合光催化剂。敏世雄王芳魏立强王永生冯雷佟永纯韩玉琦     

固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋光催化降解含酚废水

采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋,并用XRD、SEM等方法对其结构进行了表征。以苯酚的光催化降解为反应模型,确定了最佳的工艺条件和催化剂再生方法。结果表明：在pH值为6,苯酚初始浓度为50mg／L,催化剂投加量4g／L,光照距离12cm,光照时间为150min,降解率达67．73％,添加助催化剂H2O2后,反应60min,苯酚降解率达到86．33％,催化剂的最佳再生方法是先用1mol／L的硫酸浸渍24h后,在450℃下焙烧6h。     

银钛共负载型光催化材料降解甲基橙废水

以膨胀珍珠岩为载体,采用溶胶凝胶法对其进行负载,制备出不同类型的光催化材料（TiO2．EP、Ag＋-TiO2-EP）,并在模拟日光条件下,研究其对甲基橙溶液的降解效果。结果表明,浸渍3次且担载0．04％Ag＋的负载型TiO2光催化活性最高,在光催化剂用量为0．3g,20mL初始浓度为10mg／L甲基橙溶液光照4h后降解率可达81．6％,且甲基橙的光催化降解服从一级动力学方程。回收3次后仍有较强的活性,其2h降解率为24．8％。     

磁性Fe3O4/石墨烯纳米复合材料催化降解水中17β-雌二醇

利用化学沉淀法制备磁性四氧化三铁 /石墨烯(Fe3O4 /GE)纳米复合材料,并将其与H2O2构成非均相Fenton体系用于催化降解水中微量的17β-雌二醇(E2),研究了初始pH值,初始H2O2浓度,催化剂用量对E2降解的影响。结果表明,Fe3O4/GE纳米复合材料在无需外加光源的条件下能够有效催化降解E2。在pH 7.0,E2初始浓度为1 mg/L,初始H2O2浓度为15 mmol/L,Fe3O4 /GE投加量为15 mg/L的条件下,反应8 h后可去除92.9%的E2。Fe3O4/GE具有便捷的磁分离特性和稳定的催化活性,经过7次循环使用后对E2的降解效率仍保持在91.5%左右。