Na-Ba/γ-Al2O3的NO和SO2吸附性能研究

研究了Na-Ba/γ-Al2O3吸附催化剂上NO和SO2的吸附-脱附性能.Na、Ba质量分数分别为6.2%、5.4%,焙烧温度和焙烧时间分别为600 ℃和10 h,吸附温度为100 ℃,其对NO、SO2的最大吸附量分别为0.052 4、0.344 mmol/g.同时考察了添加第三活性组份的影响,结果表明,Fe最为有效,Na-Ba/Fe/γ-Al2O3的NO、SO2最大吸附量分别为0.062 4、0.486 mmol/g.漫反射红外光谱研究结果表明,Fe降低了硫酸盐分解温度,促进吸附催化剂的再生.     

γ-Al_2O_3负载Ni、Fe催化剂同时脱硫脱硝

采用浸渍法制备了不同负载量的Ni(x)Fe(y)/γ-AL2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、BET和SEM对催化剂进行表征,使用微型催化反应装置考察催化剂在以CO作为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,Ni O和Fe2O3做为活性组分可以很好地分散在γ-Al2O3载体上,并且不破坏其结构;Ni(8)Fe(2)/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性,脱硫率达到96.55%,脱硝率达到97.92%。     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯

采用气体循环方式,对低温等离子体联合Mn Ox-Ag Ox、Co Ox-Ce Ox复合金属氧化物催化剂催化氧化吸附态的苯进行研究,主要考察了苯吸附存储量、氧化背景气体、催化剂对苯氧化性能的影响,并分析了催化剂对O3及N2O副产物产生的影响规律。研究结果表明,采用气体循环方式,有助于实现苯充分氧化为CO2。相同条件下,COx产率、CO2选择性及对O3的分解能力大小依次为:Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3γ-Al2O3。氧气背景下,气体循环75 min后,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3及Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3催化剂存在时,CO2选择性大于95%;气体循环90 min后,与γ-Al2O3所对应的COx产率相比,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3、Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3分别提高了38%、17%。FT-IR分析结果表明,等离子体催化氧化苯的主要产物为CO2、CO和H2O,副产物为少量的O3及N2O。     

Mn2O3/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氧化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响。结果表明：Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高。     

Mn203/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氯化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响.结果表明:Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高.     

球形氧化铝负载Ni-Co双金属催化剂上沼气重整制氢——操作条件的影响

前期研究开发出了活性、稳定性和抗积碳性能都较好的沼气重整制氢Ni-Co/La2O3-Al2O3催化剂。在此基础上选用商业球形氧化铝作为载体(4~5 mm)并掺杂La2O3,用浸渍法制备了Ni-Co/La2O3-Al2O3球形催化剂,以CH4/CO2体积比为1的混合气模拟沼气,考察了操作条件对工业尺度催化剂沼气重整反应性能的影响。结果表明:负载活性组分的γ-Al2O3球形催化剂的沼气重整活性基本达到小试的水平。反应温度升高有利于提高催化剂的重整活性,850℃以上催化剂的活性趋于稳定。反应温度升高有利于减少催化剂的表面积碳,却加速了金属颗粒的团聚。随着空速的增加,催化剂的活性显著降低。较好的催化剂还原方式为用纯H2在700℃下还原2 h,用该方式还原的催化剂反应后金属粒径较小,平均积碳速率较低。     

NiOγ／-Al2O3反应吸附苯并噻吩

以等体积浸渍法制备了负载型NiOγ／-Al2O3吸附剂,在固定床反应装置上对含苯并噻吩的模型化合物进行反应吸附脱硫实验,考察了NiO负载量、模型化合物硫含量及活性组分的形态对吸附剂脱硫性能的影响,并用XRD、SEM—EDS分析、XPS分析对载体和吸附剂进行了表征。实验结果表明：NiOγ／-Al2O3吸附剂具有较高的穿透硫容,能有效脱除模型化合物中的苯并噻吩;反应过程中生成了NiS;C的沉积以及Ni的硫化物的生成导致了吸附剂的失活。     

MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的制备及其催化甲苯的燃烧性能

以γ-Al2O3为载体,以MnxCe1-xO2为催化活性组分,采用浸渍法制备了一系列负载型MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂（x=0、0．2、0．4、0．6、0．8、0．9、1）,在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化燃烧性能。结果表明,MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的催化活性与催化剂的焙烧温度、活性组分MnxCe1-xO2的负载量以及Mn、Ce摩尔比有显著关系,其中焙烧温度550℃、负载量为20％、Mn、Ce摩尔比为4：1时,即MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化性能最佳,反应温度为180℃时,甲苯的转化率达到95％。并在连续100h的稳定性操作后,催化剂的活性基本无变化。采用XRD、BET以及SEM等分析测试手段对催化剂的结构以及表面进行了表征。     

NiO/γ-Al2O3反应吸附苯并噻吩

以等体积浸渍法制备了负载型NiO/γ-Al2O3吸附剂,在固定床反应装置上对含苯并噻吩的模型化合物进行反应吸附脱硫实验,考察了NiO负载量、模型化合物硫含量及活性组分的形态对吸附剂脱硫性能的影响,并用XRD、SEM-EDS分析、XPS分析对载体和吸附剂进行了表征。实验结果表明:NiO/γ-Al2O3吸附剂具有较高的穿透硫容,能有效脱除模型化合物中的苯并噻吩;反应过程中生成了NiS;C的沉积以及Ni的硫化物的生成导致了吸附剂的失活。     

扬水曝气强化催化氧化去除水中有机微污染物

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍焙烧法制备了负载型催化剂RuO2-CeO2/γ-Al2O3、Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3、Fe2O3/γ-Al2O3。在扬水曝气条件下,以西安某水源水库水为原水,考察了各催化剂对有机微污染物的净化效果,实验发现,催化剂反复多次使用并无明显失活现象,连续使用20 d以消除单纯吸附的影响后,仍然可在7 d内使UV254、CODMn、DOC的去除率分别达到38%、28%和27%。离子溶出实验表明,Fe2O3/γ-Al2O3有很好的稳定性。综合考虑处理效果、制备工艺以及制备成本,选择Fe2O3/γ-Al2O3为最佳催化剂。为了使催化剂Fe2O3/γ-Al2O3具有最佳活性,分别考察了焙烧时间、焙烧温度、浸渍液浓度、浸渍时间等,并对其制备工艺进行了优化。然后反应前后水样的分子量测定结果表明,反应后大分子比例下降,而小分子比例提高,说明催化氧化将一定量的大分子降解成为小分子。     

Fe_2O_3/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂同时脱硫脱硝性能

以溶胶凝胶法制备的15%TiO_2/γ-Al_2O_3为载体,通过浸渍法制备12%Fe_2O_3/15%TiO_2/γ-A_l2O_3催化剂,采用XRD和TPR对催化剂结构和性质进行表征,并考察不同焙烧温度、焙烧时间和载体对催化剂脱硫脱硝性能的影响。结果显示,最佳焙烧条件为500℃下焙烧3 h,12%Fe_2O_3/15%TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂达到的最高脱硝脱硫率分别为98.2%和95.4%。     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法,以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂,并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器,研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明,Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能,共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入,可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积,失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

RuO2/La2O3/TiO2悬浮体系中直接耐晒黑G的光催化降解

钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶-浸渍法制备RuO2/La2O3/TiO2复合光催化剂,以紫外灯为光源,研究了催化剂组成、煅烧温度、溶液pH值等因素对直接耐晒黑G(DFBG)光催化降解的影响.结果表明掺杂量w(La2O3)1.39%、w(RuO2)0.12%、煅烧温度500℃(2 h)、溶液pH值7.3时,光催化活性最佳.当通气量为200 mL/min,催化剂投加量为150mg时,50 mg/L的DFBG溶液经60 min降解,其降解率近100%.DFBG的光催化降解服从Langmuir-Hinshelwood动力学模型,测得相应的动力学参数k=7.42×10-3mmol/L·min,K=19.54 L/mmol.     

Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂的结构和脱硝性能

研究以纳米TiO2为载体,浸渍负载过渡金属氧化物,以CO为还原剂的脱硝催化剂的脱硝性能。实验中以计算量的Ni（NO3）2和Fe（NO3）3混合溶液浸渍纳米TiO2粉末,室温下搅拌30 min至混合均匀,放入旋转蒸发器中,70℃下至水分蒸干为止;所得粉末在550℃下、空气气氛中焙烧4 h即得所需催化剂。用以上方法分别制备2%Fe2O3-10%Cr2O3/TiO2、4%Fe2O3-8%Cr2O3/TiO2、6%Fe2O3-6%Cr2O3/TiO2、8%Fe2O3-4%Cr2O3/TiO2与10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2等5种催化剂样品。实验结果表明,制备的催化剂具有较好的结构,分散较为均匀。对于CO＋NO反应,Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂具有较好的催化活性,NO的转化率都达到了100%。其中,10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2样品具有最好的低温活性,H2-TPR结果表明,这是由于10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2催化剂更易于被CO预还原。     

CuO/γ-Al_2O_3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能.研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性.     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

在Ru/Al2O3催化剂上用H2对SO2选择性催化还原的研究

本文对用H2来使SO2选择性催化还原为单质硫在Ru/Al2O3催化剂上的行为进行研究.当物料比经过优化确定为SO2/H2=12.8时,在500℃下,SO2的转化率为90%以上,单质硫的产率为70%左右.比较于其他的催化还原SO2的催化剂,本催化剂采用金属而不是金属硫化物,这样既省去了催化剂预硫化的过程,同时也使在有氧条件下的选择性催化还原成为可能.实验考察了O2及水蒸气存在对过程的影响.在实验过程中发现,H2S作为中间产物生成,可推论该过程在催化剂上分两步进行SO2首先在催化剂金属上被H2深度还原为H2S,然后在Al2O3载体的酸性中心上SO2与H2S发生Claus反应产生单质硫.     

催化超临界水氧化对氨基苯酚

采用CuO/γ-Al2O3和MnO2/γ-Al2O3为催化剂、H2O2为氧化剂,在一连续流固定床反应器中进行了超临界水氧化对氨基苯酚实验.实验结果表明,CuO和MnO2催化剂对于对氨基苯酚的氧化降解具有显著的促进作用.对氨基苯酚的去除率随反应温度和压力的升高、停留时间的延长而提高,在24～26 MPa和400～450℃条件下,数秒钟内COD去除率可达到99%以上,催化剂CuO/γ-Al2O3的催化效果优于MnO2/γ-Al2O3.证明了催化超临界水氧化技术的高效性.     

Cu/Al-PILC催化的C3H6选择还原NO反应的研究

采用聚合羟基铝交联剂对蒙脱土进行撑柱,合成铝交联黏土(Al-PILC),并以其为载体,制备了应用于C3H6选择还原NO的催化剂Cu/Al-PLIC.考察了制备工艺条件及La2O3助剂对催化剂性能的影响,并采用DTA、IR技术对Al-PILC进行表征.研究结果表明,Al-PILC热稳定性随Al/clay比增加逐步提高,SO2-4改性Al-PILC上SO2-4与铝氧化柱形成了具有超强酸性的结构,催化活性得到显著提高;当Al/clay比为10 mmol/g,浸渍SO2-4量为20%(wt),Cu担载量为3%(wt),空速20 000 h-1时,Cu/Al-PILC在350℃NO转化率达到最大值52.02%;浸渍0.5%La2O3提高了Cu/Al-PILC催化剂的活性和热稳定性.