TiO_2/AC复合催化剂的制备及其对六氯苯的光催化降解性能研究

以颗粒活性炭（AC）和钛酸丁酯为原料,采用微波辐射法制备TiO2/AC复合光催化剂,并对制备的催化剂进行了表征;采用该催化剂对六氯苯进行光催化降解,确定了六氯苯降解的最佳工艺条件,并就几种外加试剂对TiO2/AC光催化降解六氯苯的强化作用进行了探讨。结果表明,制备的催化剂中TiO2均匀分布在活性炭表面、呈单一的锐钛矿晶型,晶粒生长完善。该催化剂催化降解六氯苯的最佳工艺条件为：pH值为5、TiO2负载量为18.2%、TiO2/AC投加量为0.4 g/L、反应时间为60 min。在此条件下,六氯苯降解效率达90.3%。添加适量的H2O2、AgNO3、K2S2O8、KIO4和KMnO4均能提高TiO2/活性炭对六氯苯的光催化降解效率。5种外加试剂的适宜添加量分别为0.3%、1.0、1.0、0.1和0.1 mmol/L,对TiO2/AC光催化效率的强化作用大小顺序为：H2O2〉AgNO3〉K2S2O8〉KMnO4〉KIO4。     

催化氧化吸收法去除燃煤电厂烟气中Hg~0的研究

针对燃煤电厂汞污染问题,利用现有污染物设备实现汞的同步脱除是具有经济效益、环境效益与工程实用前景的一种方法。在广泛使用的湿法烟气脱硫(WFGD)系统中,研究过渡金属离子(Mn2+、Co2+、Ni 2+、Cu2+)与H2O2构成的类芬顿体系(简称M2+/H2O2体系)对烟气中Hg0的氧化脱除效果,以及不同H2O2浓度、反应温度、初始pH、SO2浓度对M2+/H2O2体系Hg0脱除效果的影响。结果表明,类芬顿试剂能有效促进烟气中Hg0的脱除,脱汞率随着H2O2浓度和过渡金属阳离子浓度增加而提高,且各过渡金属离子的催化氧化作用为Co2+Mn2+Ni 2+Cu2+。初始pH能促进M2+/H2O2体系Hg0的脱除,SO2的存在会起到一定抑制作用,反应温度会影响该系统对Hg0的脱除效果,脱汞最佳反应温度为55℃,符合工程运行条件。可见,采用直接向脱硫浆液中加入添加剂的方法能有效控制燃煤电厂汞污染,且该方法操作简单,具有很好的工业应用前景。     

K2Cr2O7溶液同时脱硫脱硝实验研究

采用K2Cr2O7溶液作为吸收液,在自制的鼓泡反应器内,对模拟烟气进行同时脱硫脱硝的实验研究,考察多种因素对SO2脱除率(即脱硫率)和NO脱除率(即脱硝率)的影响。实验结果表明:K2Cr2O7浓度、反应温度、NO浓度、SO2浓度、烟气流量对脱硫率、脱硝率影响显著;当烟气流量为0.4L/min,气相中O2体积分数为6%,SO2体积分数为0.09%,NO体积分数为0.100%,K2Cr2O7摩尔浓度为10mmol/L,反应温度为40℃时,脱硫率、脱硝率分别达到100%和64.3%。     

类Fenton反应对偶氮染料橙黄Ⅱ的脱色研究

以橙黄Ⅱ染料溶液为研究对象,通过正交实验确定了Fe-NTA/H2O2构成的类Fenton反应中各影响因子的最佳操作条件为:[H2O2]=20 mmol/L,[Fe-NTA]=2.5 mmol/L,pH=3.同时考察了反应时间、溶液pH值、H2O2浓度、Fe-NTA浓度对脱色效率的影响.实验表明脱色反应在30 min内基本完成,类Fenton试剂能在较宽的pH范围内保持较好的脱色效果,而且在pH=6时,类Fenton试剂比传统Fenton试剂的脱色效率提高约75%.增加双氧水浓度可以提高橙黄Ⅱ溶液脱色率,但超过20 mmol/L后效果提高不明显.在0.5～2.5 mmol/L的范围内,Fe-NTA浓度对脱色效果的影响不显著.     

微生物代谢与Fe3+催化氧化脱除烟气中SO2的研究

利用自制的鼓泡反应器,进行了含氧化亚铁硫杆菌的酸性铁溶液脱除烟气中SO2的实验研究.结果表明,细菌直接脱硫的效果较差;Fe3 在脱硫实验过程中既有催化作用,又有氧化作用;细菌主要起氧化Fe2 为Fe3 的作用,再通过Fe3 脱硫.Fe3 存在一个最佳质量浓度,在7～8 g/L左右.当初始Fe3 质量浓度为7.37 g/L时,脱硫10 h,其效率仍高达80%.     

Fe2+活化过硫酸钠降解1,2-二氯苯

以Na2S2O8为氧化剂,柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,对水中1,2-二氯苯进行处理。首先研究了Na2S2O8浓度、FeSO4浓度、柠檬酸浓度及初始pH值等因素对1,2-二氯苯降解的影响;然后通过正交实验,发现在Na2S2O8浓度14.28 mmol/L、FeSO4浓度7.14 mmol/L、柠檬酸浓度3.57 mmol/L、初始pH值3.0的条件,1,2-二氯苯降解率达到最大(99.28%)。进一步研究表明,柠檬酸螯合FeSO4活化Na2S2O8降解1,2-二氯苯的过程可分为2个阶段,其中第1阶段为快速反应,第2阶段反应速度较慢并且符合一级反应动力学规律。     

FeS/K2S2O8去除水体系中的2,4-D

以2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)为目标污染物,研究了自制FeS与K2S2O8混合体系去除水体中2,4-D的影响因素,实验结果表明,30℃时,初始pH=7,FeS和K2S2O8初始浓度分别为10 g/L和3.33 g/L,反应24 h,对初始浓度为10mg/L的2,4-D去除率可达77%;FeS/K2S2O8体系对2,4-D的去除速率受反应溶液pH影响显著,在pH为中性或弱碱性条件下速率较大,酸性和过碱性条件去除速率均会减小;对比FeS和K2S2O8单独处理目标污染物的去除率,相同时间和条件下FeS/K2S2O8体系对2,4-D的去除率要高于两者单独处理2,4-D时的去除率之和;利用乙醇和叔丁醇为分针探针,采用分针探针竞争实验鉴定证明该体系中产生了SO-4·和·OH。     

Cu/SAPO-34 对模拟烟气中零价汞的脱除性能

采用离子交换法将不同比例的Cu负载于SAPO-34分子筛,通过固定床反应器考察其对模拟烟气中零价汞（Hg0）的催化去除效果,并使用BET、XRD、SEM等方法对材料性能进行分析表征。结果发现：在脱汞效率测试中,1.5×10-5 HCl能显著提升Cu/SAPO-34对Hg0的去除效率。在100～250 ℃范围内,Hg0去除率均能达到80%以上,最大去除效率达到97%。在抗水抗硫实验中,H2O对Cu/SAPO-34-10%脱汞效率影响很小;通入2×10-3 SO2 450 min后,Hg0去除率仍有85%,停止通入SO2后材料的脱汞效率能够恢复。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题, 以尿素为前驱体, 通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(g-C₃N₄), 并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg⁰)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C₃N₄具有良好的低温脱汞活性, 在120 ℃时其脱汞效率可达84.7%;CuCl₂改性可以有效提高g-C₃N₄的脱汞性能, 其脱汞效率在40~200 ℃范围内均可达到97%以上; 温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明, 铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应, Hg⁰被Cu²⁺离子和共价态Cl原子氧化成了Hg²⁺离子, 再吸附于g-C₃N₄表面而脱除。CO₂、SO₂和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小, 但水蒸气可提高汞吸附量。     

微波促进Fe@MCM-48催化K2S2O8降解甲基橙废水

以正硅酸四乙酯(TEOS)为起始原料,硝酸铁为掺杂剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,经沉淀法成功制备了Fe掺杂MCM-48分子筛(Fe@MCM-48),并采用SEM、EDS、XRD、BET、FTIR对其进行了表征。研究了微波促进Fe@MCM-48催化K2S2O8降解甲基橙废水的行为,考察了溶液初始pH、微波功率、微波时间、Fe@MCM-48及K2S2O8用量等因素对废水脱色效果的影响。结果表明,微波-K2S2O8-Fe@MCM-48体系能高效快速降解废水中的甲基橙,在50 mL初始pH为7、质量浓度为500 mg/L的甲基橙废水中,微波辐射功率280 W、微波辐射10 min、Fe@MCM-48用量0.06 g、K2S2O8浓度为0.491 mmol/L的较佳处理工艺条件下,色度和及TOC去除率分别为97.6%和43.7%,微波、K2S2O8、Fe@MCM-48体系对甲基橙废水降解效果明显,产生了协同效应。