六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能

采用共沉淀法制备了LaAl12O19六铝酸盐载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的CuO/LaAl12O19催化剂,并对其进行了XRD、H2-TPR和BET表征,考察了催化剂对CH4选择催化还原NO的性能.结果表明,CuO的负载并未改变六铝酸盐载体的结构,Cu在载体上以Cu2+的形式存在,活性组分CuO与载体LaAl12O19之间存在协同作用;CuO/LaAl12O19催化剂对CH4选择催化还原NO表现出良好活性,所制备的催化剂均能使NO的转化率达到99%;其中负载量为1.0 wt%的CuO/LaAl12O19催化剂的活性最好,完全反应温度T99%为560℃,且在80 h稳定性试验中表现出了良好的高温活性和热稳定性.     

非均相Fenton催化剂深度处理维生素C废水的试验

为了探究非均相Fenton催化剂对实际废水的处理效果,以维生素C二级生化出水为研究对象,分别考察了针铁矿、磁铁矿和硫铁矿烧渣等含铁矿物质以及部分金属或金属氧化物的吸附性能和非均相Fenton技术的催化氧化性能.选取硫铁矿烧渣作为负载催化剂,融合CuO、Al2O3、TiO2、NiO、Cr2O3、Ag2O,利用高温微孔技术制备非均相Fenton催化剂,当H2O2、FeSO4投加量分别为6.87、4.29 mmol·L-1时,COD去除率能稳定达到70%左右.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

新型高效H2-SCR尖晶石型NiFe2O4催化还原NO

采用柠檬酸配位溶胶-凝胶法制备尖晶石型复合金属氧化物NiFe2O4,以H2为还原剂,在固定床反应器中考察了该催化剂催化还原NO的性能,并借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积测定(BET)、程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)等方法对样品的晶体结构、形貌等特性进行了表征.结果表明.在空速4500 h-1,H2/NO浓度比为1,温度为400℃下,H2催化还原NO的效率可达97.8%,高H2/NO浓度比对NO转化率提升不大,高空速对其催化活性无明显影响.所制备的NiFe2O4催化剂具有典型的尖晶石结构,颗粒不规则,粒径大约为30—150 nm,并且具有良好的双官能团氧化还原性质.     

V2O5/ACF催化剂用于烟气低温脱硝的研究

采用等体积浸渍法制备V_2O_5/ACF,CuO/ACF和Fe_2O_3/ACF催化剂,在H_2O和SO_2存在下,三种催化剂选择性催化还原(SCR)NO_x的活性依次为V_2O_5/ACF>CuO/ACF>Fe_2O_3/ACF.对V_2O_5/ACF催化剂中V_2O_5担载量、反应温度和反应空速对脱硝活性的研究表明,当H_2O和SO_2存在时,V_2O_5的最佳负载量为0.5wt%,在反应温度为180℃,空速为2000 h~(-1)时,NO转化率可达84%,表明该催化剂具有良好的抗H_2O和SO_2毒化的能力.     

碱金属氧化物对V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

在V2O5-WO3/TiO2催化剂上负载碱金属氧化物（K2O,Na2O）,通过BET,XRD和SEM等方法对微观结构进行表征,研究不同含量碱金属氧化物对催化剂脱硝活性、N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现,较大含量的碱金属对催化剂微观结构有一定影响.碱金属氧化物与催化剂表面V物种的结合生成部分碱金属盐（如KVO3）,改变了催化剂的表面结构,使催化剂中有效活性位的数量大大降低,从而导致催化剂活性降低.两种碱金属氧化物对催化剂的毒性顺序为K2O〉Na2O.     

金属掺杂的镧锰六铝酸盐催化还原NO

采用共沉淀法制备了以LaMnAl11O19-δ为基础的不同金属元素掺杂的六铝酸盐催化剂LaMnMAl10O19-δ（其中M分别为Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Ag、Ce）,对样品进行了XRD、H2-TPR和BET表征,在CH4存在下,考察了催化剂对NO的还原反应活性.实验结果表明,以（NH4）2CO3作沉淀剂制备的...     

基于CeO_2/TiO_2催化H_2O_2氧化低温脱硝的实验研究

以H_2O_2为氧化剂对NO进行低温氧化脱硝,考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;并以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物CeO_2进行改性,制备了一系列CeO_2/TiO_2催化剂,探究了其催化作用下H_2O_2的氧化脱硝性能,并筛选获得了催化剂的最佳CeO_2负载量;进一步针对最优催化剂,考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响,并进行了XRD、H2-TPR以及XPS等表征分析.表征结果显示,CeO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.实验结果表明,CeO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且CeO_2负载量为3%wt时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2以及空速为30000 h-1时,NO转化率最高可达76%.     

天然锰矿/Ce/TiO_2复合催化剂制备及其催化氧化NO性能

以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为前躯体,采用等体积浸渍法制备了负载型天然锰矿/Ce/TiO_2复合催化剂,采用X射线衍射、比表面积分析及NO吸脱-脱附实验等方法对催化剂结构进行表征,探讨了活性组分Ce和Ti的掺杂比例、催化剂煅烧温度及反应温度等因素对其催化氧化NO和抗硫性能的影响.结果表明,经250℃煅烧的天然锰矿同时负载5%Ce和5%Ti的催化剂具有良好的催化氧化NO性能,当烟气温度在300℃及空速12000 h-1条件下,0.1%的NO氧化生成NO2的产率可达98%;当配气中单独加入5%水蒸气或低浓度SO_2(0.03%)时,对NO转化率几乎没有影响;但同时加入5%水蒸气及较高浓度SO_2(0.05%)时,催化氧化活性下降,停止添加后,其活性仍不能有效恢复.     

单钯型汽车尾气净化催化剂研究

应用流动体系微型反应和怠速实验装置对Pd/Ni/La-Ce-Al汽车尾气净化催化剂的CO、C3H8、NO转化活性进行了评价、研究了镍含量和La-Ce-Al涂层对催化剂活性的影响、对催化剂进行了TPR、CO-TPD、O2-TPD、C3H8-TPD表征.结果表明:镍对Pd/La-Ce-Al催化剂具有良好的助催化作用;在实验条件下,镍含量为15%时催化剂小试评价具有最好的CO、C3H8氧化活性和NO还原活性;La-Ce-Al涂层比例对催化剂转化活性影响很大;Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂具有非常高的CO、HC三效氧化活性,但其NO三效还原活性有待改善.     

Effect of Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle size on selective catalytic oxidation of N,N-Dimethylformamide

● A series of Cu-ZSM-5 catalysts were tested for DMF selective catalytic oxidation. ● Cu-6 nm samples showed the best catalytic activity and N₂ selectivity. ● Redox properties and chemisorbed oxygen impact on DMF catalytic oxidation. ● Isolated Cu²⁺ species and weak acidity have effects on the generation of N₂. N, N-Dimethylformamide (DMF), a nitrogen-containing volatile organic compound (NVOC) with high emissions from the spray industry, has attracted increasing attention. In this study, Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle sizes of 3, 6, 9 and 12 nm were synthesized and tested for DMF selective catalytic oxidation. The crystal structure and physicochemical properties of the catalyst were studied by various characterization methods. The catalytic activity increases with increasing CuO particle size, and complete conversion can be achieved at 300–350 °C. The Cu-12 nm catalyst has the highest catalytic activity and can achieve complete conversion at 300 °C. The Cu-6 nm sample has the highest N₂ selectivity at lower temperatures, reaching 95% at 300 °C. The activity of the catalysts is determined by the surface CuO cluster species, the bulk CuO species and the chemisorbed surface oxygen species. The high N₂ selectivity of the catalyst is attributed to the ratio of isolated Cu²⁺ and bulk CuO species, and weak acidity is beneficial to the formation of N₂. The results in this work will provide a new design of NVOC catalytic oxidation catalysts.     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

用过渡应答技术研究V2O5—TiO2上NO—NH3选择性还原反应的机理

在固定床、柱塞流反应器中，以浓度跃变方法进行过程应答实验，研究了在Ｖ２Ｏ５－ＴｉＯ２催化剂上，存在Ｏ２时ＮＯ与ＮＨ３进行的选择性还原反应。根据应答曲线提出了该过程的反应历程，认为：反应是在吸附态的ＮＨ３与ＮＯ物种之间进行的，其速率控制步骤是ＮＯ的吸附；催化剂表面Ｖｓ＾４＋—ＯＨ再氧化为Ｖ＾５＋＝０所需要的氧，可以从气相、也可以从体相骨架中逐层获得，而从Ｖ２Ｏ５体相骨架传递氧到表面是通过一个“氧空穴     

ZrO2负载过渡金属氧化物催化剂对CO＋NO（O2）反应的影响

本文运用固定床微反技术考察了Ｃｕ,Ｆｅ,Ｍｎ,Ｃｒ,Ｃｏ和Ｎｉ负载（ＺｒＯ２载体）氧化物对ＣＯ＋ＮＯ（Ｏ２）反应的催化活性。研究了ＮＯ和ＣＯ在不同比例时,催化剂对Ｎ２Ｏ和Ｎ２生成的影响。结果表明,在ＮＯ＋ＣＯ反应中,ＮＯ和ＣＯ的比例对催化剂活性和Ｎ２Ｏ,Ｎ２生成均有明显的影响,ＣｕＯｘ／ＺｒＯ２催化剂的活性最高;Ｎ２Ｏ是ＮＯ＋ＣＯ反应的中间产物,低温或ＮＯ过量时有利于生成Ｎ２Ｏ,高温或ＮＯ不足时有     

ZrO2掺杂的V2O5/TiO2催化剂表征及催化还原NOx

采用共沉淀法制备出不同锆掺杂量的钛锆复合载体(TiO2-ZrO2),运用XRD和BET研究其微观结构,结果显示钛锆物质的量之比1∶1时复合载体具有最大的比表面积,可达256.01 m.2g-1.以此为载体制备了V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,并添加少量CeO2对其改性.采用XRD、BET、H2-TPR、原位FT-IR等手段研究其活性组分的表面分散状态、氧化还原特性和表面酸性.结果显示,V2O5高度分散在载体上;与纯V2O5相比,复合载体上V2O5的还原峰向低温方向发生了偏移;催化剂表面包含了大量的B酸和L酸.模拟氨气催化还原NO(NH3-SCR)的脱硝反应活性测试表明,V2O5/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口,少量CeO2的加入提高了催化剂的低温活性.     

MoO3/TiO2催化剂对NH3选择性催化还原NOx的研究

通过共混法制备MoO3／TiO2催化剂,还原脱除NOx的研究．对于100目的催化剂,并在固定床反应器中进行了NH3选择性催化在较低温度下(≤583K),升高温度和降低空速,NOx脱除率提高;在反应温度较高时,NH3氧化的副反应的影响加强,此时过度延长反应时间和提高反应温度反而会使NOx脱除率降低．在583K和空速为12kh“时,NOx转化率可达92％．FT-IR光谱和XRD分析结果表明,MoO3形成分散相,均匀分布在TiO2颗粒表面并形成稳定的Mo=0基,它的加入没有影响TiO2(锐态矿型)的结构和形貌．     

V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究

考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响，结果表明，以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高，这是由于浓硝酸预氧化后，活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量，反应气氛中加入SO2后，二都活性都增加，但差异消失，这是由于SO2存在时，反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性，催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时，V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。     

含氮有机物在Pt／HM,Pd／HM和CuO／HM催化剂上的氧化降解

本文考虑了乙腈、硝基甲烷和乙二胺在Ｐｔ／ＨＭ，Ｐｄ／ＨＭ和ＣｕＯ／ＨＭ催化剂上氧化降解产物随反应温度的变化。在实验温度范围内，含氮产物在Ｎ２，Ｎ２Ｏ和ＮＯ２。随着反应温度的升高，硝基甲烷氧化降解的Ｎ２选择性呈单调下降；而乙腈和乙二胺的Ｎ２选择性出现极小值；高温时Ｎ２选择性升高可能是氧化生成的ＮＯ在高温时更在利于和ＣＮ基或ＮＨ２基相互反应生成Ｎ２的缘故。对于乙腈和乙二胺的催化氧化降解活性为：Ｐｔ／Ｈ     

再生气氛对CuO/AC脱硫活性的影响

本文考察了不同气氛再生后ＣｕＯ／ＡＣ脱硫剂的二次脱硫活性,并藉借助ＸＲＤ和ＸＰＳ表征技术以及对再生后脱硫剂残硫的分析,探讨了脱硫剂以不同还原剂在不同温度下再生后二次脱硫活性差异的内在原因,结果表明：脱硫剂经Ｈ２再生后二次脱硫活性与初活性相比出现大幅度下降,Ｈ２气氛中添加Ｈ２Ｏ可提高其二次脱硫活性;经ＮＨ３在３００℃再生后二次脱硫活性与初活性相当,两次再生后仍未观察到活性的明显下降,ＮＨ３再生时脱硫