直接催化分解氧化亚氮的金属氧化物催化剂研究进展

综述了近年来催化分解N2O金属氧化物催化剂的研究进展,主要包括单组分金属氧化物、尖晶石型氧化物、类水滑石氧化物、(类)钙钛矿型氧化物、负载型金属氧化物等.介绍和总结了各类催化剂的结构特点及催化活性,并展望了N2O分解催化剂的未来研究方向.     

铁铈钛复合氧化物催化剂的制备及其选择性催化还原NO的性能

采用共沉淀法制备了一种新型催化剂——铁铈钛复合氧化物催化剂,研究了Fe掺加量、体积空速以及H2O和SO2的加入对其选择性催化还原NO性能的影响;采用XRD和SEM等手段对催化剂的结构和形貌进行了表征。表征结果显示,Fe的掺加使催化剂表面的颗粒更均匀,提高了催化剂的分散度。实验结果表明：以Ce（NO3）3,Fe（NO3）3?9H2O,TiOSO4?2H2O为原料、按n（Ce）∶n（Fe）∶n（Ti）=0.2∶0.8∶1配比制得的Ce0.2Fe0.8TiOx为催化剂,在反应温度250 ℃、反应时间3 h、体积空速25 000 h-1的条件下,NO去除率为99.8%,N2选择性为100%;Fe的掺加显著提高了Ce0.2Fe0.8TiOx催化剂的抗H2O和SO2的能力。     

氧化亚氮分解催化剂的研究进展

对近年来N2O分解反应催化剂的研究进行了综述,包括离子交换分子筛、过渡金属氧化物、负载型贵金属等催化剂.对于离子交换分子筛催化剂而言,分子筛骨架结构、交换离子类型、制备方法均对催化剂的活性有一定影响.在过渡金属氧化物催化剂中,Co-A1、Co-Mn-A1等类水滑石衍生复合氧化物的比表面积和催化活性均较高,在其表面添加适量的碱金属或碱土金属助剂可进一步提高催化活性.在贵金属催化剂中,还原型载体负载的催化剂活性较高.Co基复合氧化物负载Au催化剂有望成为实用型的N2O低温分解催化剂.     

Ce-Mn双金属氧化物深度催化氧化废气中的氯甲苯

采用Ce-Mn双金属氧化物深度催化氧化废气中的氯甲苯。实验结果表明:当n(Ce):n(Mn)为1:5时,CeO_2与MnO_x之间的协同效应最大,对氯甲苯的去除效果最好;在以纯氧为氧化剂、反应温度为360℃、氯甲苯体积分数为0.5%～1.5%、体积空速为12 000～30 000 h~(-1)的条件下,氯甲苯去除率可达100%。     

烟气脱硝低温选择性催化还原金属氧化物催化剂的研究进展

低温选择性催化还原(SCR)技术具有很高的脱硝效率。概述了低温SCR金属氧化物催化剂的制备方法和性能,分析了催化剂的失活原因和再生方法,探讨了催化反应的机理,并介绍了低温SCR技术在工业烟气脱硝中的应用案例。SCR催化剂未来的发展不仅要以低温下的高活性和高选择性为主要目的,还要考虑到催化剂的抗失活性能(如抗硫性和抗水稳定性)和操作温度范围,使其可广泛应用于不同的工况中,以满足我国日益提高的环保要求。     

活性炭负载铈催化剂的制备及其催化性能

采用浸渍法以活性炭(AC)为载体负载CeO2制备了Ce/AC催化剂,考察了AC材质和Ce负载量(Ce与AC的质量比,下同)对Ce/AC催化剂催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)效果的影响.实验结果表明,以椰壳AC为载体的催化剂催化性能好,Ce的最佳负载量为0.2%.Ce/AC催化剂催化臭氧氧化DMP 60 min后,DMP去除率达99%,TOC去除率达68%;Ce/AC催化剂催化臭氧氧化对氯苯甲酸(P-CBA)60 min后,P-CBA去除率达94%,TOC去除率达64%,均明显好于以AC为催化剂催化臭氧氧化和单独臭氧氧化效果.吸附动态实验结果表明,Ce/AC催化剂具有较好的稳定性,反应780 min后DMP去除率稳定在71%左右.     

MnOx/TiO2催化剂催化燃烧去除废气中的正己烷

采用溶胶-凝胶法制备了MnOx/TiO2催化剂,考察了n(Mn):n(Ti)、催化剂载体、气体流量对催化燃烧去除废气中正己烷效果的影响.实验结果表明:随着n(Mn):n(Ti)的增加,正己烷去除率先增加后减小,气体流量减小正己烷去除率增大;当n (Mn):n(Ti)为7.85％、气体流量为100 mL/min时,在240℃时正己烷的去除率为90％,MnOx/TiO2催化活性最大;MnOx/TiO2的催化活性优于MnOx/SiO2;SEM和XRD表征结果表明,所制备的MnOx/TiO2是一种活性物种MnOx高度分散的纳米结构催化剂.     

整体式催化剂选择性催化氧化硫化氢

在堇青石蜂窝陶瓷基体上分两步涂覆了SiO₂和TiO₂两种涂层,再通过浸渍法制备了V₂O₅/TiO₂-SiO₂/堇青石整体式催化剂。采用BET、XRD、XRF、SEM和H₂-TPR等方法对催化剂进行了表征,并对催化剂的H₂S选择性催化氧化活性进行了评价。结果表明：V₂O₅负载量为20%（w）时,催化剂的活性最好;在反应温度180 ℃、空速3 000 h^-1、V（O₂）∶V（H₂S）=0.5的条件下,转化率达96.94%,硫产率达95.41%。在40 h的稳定性试验过程中,转化率稳定在96%左右,硫产率稳定在94%左右,催化剂的稳定性较好。与传统颗粒状催化剂相比,该整体式催化剂更具工业应用前景。     

Na_2CO_3催化焙烧法回收CnS中的铜

用Ｎａ＿２ＣＯ＿３催化焙烧法将ＣｕＳ转化为Ｃｕ。最佳的转化条件；反应温度为７５０℃，ＣｕＳ：Ｎａ＿２ＣＯ＿３（摩尔比）为１：２，在空气中反应９０ｍｉｎ。ＣｕＳ的转化率可达到９９％。     

活性组分含量和复合载体对SCR催化剂脱硝活性的影响

采用浸渍法制备V2O5 - WO3/TiO2催化剂,研究了活性组分WO3和V2O5含量对催化剂脱硝活性的影响.在催化剂载体中加入SiO2或Al2O3粉末,考察了复合载体对催化剂性能的影响.实验结果表明:适宜的WO3质量分数为10％,V2O5质量分数为0.50％;在催化剂载体中加入SiO2或Al2O3粉末,一定程度上降低...     

N2O回收利用及减排技术研究进展

减排N₂O对控制地球温室效应和保护人类健康具有重要的意义。综述了有关分离纯化N₂O的技术及N₂O回收利用于芳烃氧化制苯酚的研究进展,介绍了N₂O的热分解及催化分解等减排技术的研究成果。指出：采用N₂O直接氧化芳烃制苯酚技术需要解决的技术关键是开发高选择性的催化剂;催化分解是目前可行的N₂O减排技术,而制备高活性且抗O₂、水蒸气及硫化物干扰的催化剂是今后的研究热点。     

SBBR工艺反硝化过程中N_2O和NO的产生情况

利用序批式生物膜反应器(SBBR),以葡萄糖为碳源(COD为500 mg/L),考察了不同碳氮比(COD与TN之比)、不同电子受体(NO_2~-或NO_3~-)、不同投加方式(碳源与氮源同步投加或投加碳源60 min后再投加氮源的异步投加)对N_2O产生情况的影响,以及碳氮比为2时NO的产生情况。实验结果表明:不论同步投加还是异步投加,两种电子受体的N_2O-N生成率均随着碳氮比的增大而下降;不同碳氮比下,投加NO2-时的N_2O-N生成率均高于投加NO3-时,异步投加时的N_2O-N生成率均大于同步投加时。说明低碳氮比、高浓度NO2-和胞内贮存物作碳源是反硝化过程中N_2O产生和大量积累的关键因素。此外,NO2-为电子受体时的NO-N生成率高于NO3-为电子受体时。     

Field scale N2O flux measurements from grassland using eddy covariance

In order to assess nitrous oxide (N₂O) emissions from typical intensively managed grassland in northern Britain fluxes were measured by eddy covariance using tuneable diode laser absorption spectroscopy from June 2002 to June 2003 for a total period of 4000 h. With micrometeorological techniques it is possible to obtain a very detailed picture of the fluxes of N₂O at field scale (10³–10⁴ m²), which are valuable for extrapolation to regional scales. In this paper three of the four fertilizer applications were investigated in detail. N₂O emissions did not always show a clear response. Hourly fluxes were very large immediately after the June 2002 nitrogen fertilizer application, peaking at 2.5 mg N₂O–N m^–2 s^–1. Daily fluxes were averaging about 300 ng N₂O m^–2 s^–1 over the 4 days following fertilizer application. The response of N₂O emissions was less evident after the August fertilization, although 2 days after fertilizer application an hourly maximum flux of 554 ng N₂O–N m^–2 s^–1 was registered. For the rest of August the flux was undetectable. The differences between fertilization events can be explained by different environmental conditions, such as soil temperature and rainfall. A fertiliser-induced N₂O emission was not observed after fertilizer application in March 2003, due to lack of rainfall. The total N₂O flux from June 2002 to June 2003 was 5.5 kg N₂O–N ha^–1y^–1, which is 2.8% of the total annual N fertilizer input.     

膨胀珍珠岩负载Eu3+-TiO2催化剂的制备及其催化性能

以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法制备了Eu3+-TiO2/EP催化剂.通过XRD和SEM等方法对催化剂进行了表征,以对硝基苯酚溶液为目标物,进行了催化剂活性的研究.实验结果表明,Eu3+的掺杂有效抑制了TiO2晶粒的增长,减小了晶粒尺寸,提高了晶粒的分散性,明显提高了催化剂的活性.在Eu3+掺杂量(Eu3+与Ti的摩尔比)1.0％、焙烧温度500℃、催化剂加入量6 g/L的最佳条件下,对硝基苯酚去除率达87％.     

Ceo2/ACFP催化剂低温选择性催化还原NO

采用介质阻挡放电低温氧等离子体技术进行表面改性的活性碳纤维（ACFP）为载体,进行CeO2／ACFP催化剂低温选择性催化还原（SCR）NO的研究。实验结果表明,ACF先经过低温氧等离子体技术进行表面改性后再负载CeO2,能明显提高对NO的去除率。在NO体积分数为1×10^-3、NH3体积分数为2×10^-3、O2体积分数为5％、Ar作为平衡气、反应温度为120—240℃的条件下,较理想的CeO2负载量（质量分数）为9％;在180℃用9％CeO2／ACFP为催化剂时,NO去除率为86．01％。     

泡沫镍负载La3+-TiO2催化剂对苯的可见光降解

采用溶胶-凝胶法制备了掺杂La³⁺的TiO₂（La³⁺-TiO₂）,并负载于泡沫镍上,制得泡沫镍负载La³⁺-TiO₂催化剂。采用XRD、DSC、荧光发射光谱以及SEM方法进行了表征分析。研究了泡沫镍负载La³⁺-TiO₂催化剂在可见光下对苯的降解效果,并对苯的光催化降解动力学特性进行了分析。实验结果表明：在最佳焙烧温度和焙烧时间分别为400 ℃和1 h的条件下,La³⁺-TiO₂的晶相主要为锐钛矿型;负载后,La³⁺-TiO₂颗粒填充于泡沫镍的空洞中,比表面积增加,光催化活性得以提高;在不同初始苯质量浓度和催化剂使用次数条件下,苯的降解率不同,最高可达92.9 %;光催化降解过程遵循拟一级动力学规律。     

Al-MnO2/SBA-15催化剂的制备 及其催化燃烧甲醛的性能

以介孔分子筛SBA - 15为载体,分别浸渍Mn、Al等催化活性组分,制备了MnO2/SBA-15催化剂和Al-MnO2/SBA-15催化剂.采用X射线衍射、N2吸附-脱附对催化剂的结构进行了表征,在微型固定床反应器上对催化剂的低浓度甲醛催化燃烧性能进行了评价.实验结果表明:MnO2/SBA-15系列催化剂均具有SBA...     

SO42-/SnO2 -Fe2O3-硅藻土固体酸催化剂的制备及其对染料废水的催化处理

以硅藻土为载体,采用溶胶-凝胶法引入金属氧化物SnO₂和Fe₂O₃,制备了二元氧化物复合型SO₄^2-/SnO₂-Fe₂O₃-硅藻土固体酸催化剂。利用该催化剂与H₂O₂构成非均相类Fenton试剂氧化体系,催化H₂O₂产生氧化能力极强的·OH,用于处理实际翠蓝废水和模拟亚甲基蓝废水。催化剂的最佳制备条件为：H₂SO₄溶液的浓度3 mol/L,浸渍时间2.0 h,焙烧温度550 ℃,焙烧时间3.5 h,焙烧方式为随炉升降温。实验结果表明：采用在最佳工艺条件下制得的催化剂,处理实际翠蓝废水COD去除率可达79.5%、脱色率达99.6%;处理模拟亚甲基蓝废水COD去除率可达83.1%、脱色率达99.6%。