黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

杭州湾北岸上海段石化集中区臭氧重污染过程研究

为研究杭州湾O₃污染的形成机制,采用在线监测系统对杭州湾北岸上海段石化集中区O₃及其前体物开展了为期1个月(2019年5月)的同步连续观测.采用OZIPR(臭氧等值线研究)模型分析O₃生成的敏感性.在O₃重度污染期间,利用PMF(正定矩阵因子分解)模型对O₃前体物——VOCs进行源解析,采用臭氧生成潜势及气团老化分别估算了VOCs的反应活性和化学消耗.结果表明:①2019年5月杭州湾北岸上海段石化集中区O₃的IAQI(空气质量分指数)优良率仅为61.3%,ρ(O₃)第90%分位值为173.0 μg/m3.5月22日、23日发生重度O₃污染,O₃日最大8 h滑动平均值分别为(284.4±19.2)(282.0±14.2)μg/m3,分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的77.75%和76.25%.②O₃的生成受VOCs控制,降低VOCs的排放可在一定程度上降低O₃的生成,降低NO_x的排放反而会促进O₃的生成.③O₃重度污染期间,VOCs主要来自化工区排放(72.35%)和机动车尾气排放(27.65%).④O₃重度污染期间,烯烃、炔烃及芳香烃对O₃生成的贡献率之和在80.00%以上,其中丙烯、乙烯和甲苯的贡献率分别为29.97%、15.60%和14.16%;芳香烃及烯烃和炔烃是最主要的VOCs化学消耗物种,其中φ(丙烯)、φ(乙烯)和φ(1,2,4-三甲苯)的消耗量分别为13.57×10-9、4.93×10-9和3.55×10-9.研究显示,杭州湾北岸上海段5月O₃的生成受化工区影响显著,丙烯与乙烯是O₃重污染期间关键的O₃前体物.      

2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

基于化学损耗矫正的青岛胶州市环境VOCs来源解析

臭氧已成为影响我国环境空气质量的重要污染物之一,准确解析环境臭氧及其前体物VOCs的关键源类及其贡献对于有效防控臭氧污染具有重要作用.因此,利用光化学年龄参数方法估算了青岛胶州市2021年1月1日至2月28日在线VOCs监测数据的初始浓度,矫正环境VOCs物种的光化学损耗;并利用正定矩阵因子分解(PMF)和臭氧生成潜势(OFP)模型进行了环境VOCs及其OFP来源解析研究,以期为青岛市环境臭氧污染的防控提供数据支撑.结果表明,研究期间青岛市环境ρ(TVOCs)和OFP的平均值分别为65.9μg·m^-3和176.7μg·m^-3;其中丙烷浓度(12.4μg·m^-3)和占比(18.9%)最高,而间/对-二甲苯的OFP(24.6μg·m^-3)及占比(13.9%)最高.研究期间TVOCs的初始浓度为153.1μg·m^-3,其光化学损耗率达到63.8%.烯烃是光化学损耗率(92.1%)最高的VOCs物种,其中异戊二烯的光化学损耗率达到98.6%,明显高于其它VOCs物种.基于初始浓度的来源...     

邯郸市秋季大气挥发性有机物污染特征

大气中VOCs（volatile organic compounds,挥发性有机物）是形成O₃和二次有机气溶胶的重要前体物.通过对2017年10月1-31日邯郸市秋季环境空气中56种VOCs污染物进行在线监测,结合PM_2.5、O₃、NO_x等污染物质量浓度和气象数据,分析了邯郸市VOCs质量浓度水平、时间变化特征、化学反应活性和主要来源.结果表明:邯郸市ρ（VOCs）变化范围较大,为49.1~358.4 μg/m3,平均值为（102.2±45.8）μg/m3,VOCs的主要组分为烷烃和芳烃.ρ（VOCs）与ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）均有很强的相关性,相关系数分别为0.8和0.7;而ρ（NO_x）与ρ（O₃）呈明显的负相关性,相关系数为-0.7.邯郸市VOCs中各类组分化学反应活性大小依次为烯烃>芳烃>烷烃>炔烃,并且国庆期间（10月1-7日）VOCs化学反应活性小于非国庆期间（10月8-31日）,烯烃和芳烃对O₃的产生占主导地位.应用主因子分析法对邯郸市VOCs来源进行解析发现,溶剂使用和燃料挥发源、汽油车排放源、工业源、柴油车排放源和燃烧源是VOCs的主要来源,其方差贡献率分别为36.7%、15.5%、8.0%、6.6%、5.1%.研究显示,减少邯郸市大气中ρ（VOCs）应以控制溶剂使用和燃料挥发源、交通排放源（汽油车排放源和柴油车排放源）为主.      

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

降低长三角地区O3暴露风险的前体物减排路径优化研究

O₃污染的防治需要在分析O₃人群暴露风险特征的基础上,对前体物的减排路径进行优化.长三角地区是我国O₃浓度高、暴露风险大、前体物排放集中的地区之一,其减排路径的优化分析对于全国而言具有借鉴意义.本文以GB 3095—2012《环境空气质量标准》中O₃浓度二级标准限值(160μg/m³)为目标,基于长三角地区的人群暴露风险探讨了不同减排路径下的O₃污染控制效果.首先,运用WRF-CAMx模型,依据不同的NO_x和VOCs减排率模拟了121种减排情景作为基础数据集,引入响应曲面模型(RSM)来划分长三角地区不同城市的控制区类型,并结合人口暴露风险指数来评价O₃暴露的风险程度,将中高暴露风险地区与控制区耦合,设置HN区(NO_x控制区中的O₃暴露中高风险城市)和HV区(VOCs控制区中的O₃暴露中高风险城市);其次,设置了7条不同的NO_x     

京津冀地区严重光化学污染时段O3的时空分布特征

利用MCCM(多尺度气象空气质量模式)对京津冀地区2008年6月严重光化学污染时段的近地面φ(NO_x)和φ(O₃)进行了模拟;同时,为了检验MCCM系统模拟φ(O₃)时空分布的能力,将模拟的气象要素、φ(NO_x)和φ(O₃)与观测数据进行了比对,并利用验证后的模拟结果对该地区严重光化学污染时段O₃时空分布特征进行研究. 结果表明:①MCCM模式可较好地反映气象场和污染物浓度场的时空分布特征. 气温、露点温度和气压的观测值与模拟值的相关系数分别为0.85、0.77和0.95;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符. ②城市中心地区φ(NO_x)较高,北京和天津城市地区的φ(NO_x)甚至超过了30×10-9;京津冀平原大部分地区午后14:00φ(O₃)的最大值超过了70×10-9;而太行山沿线φ(O₃)的最大值超过了80×10-9. 结合气象要素的分析表明,午后φ(O₃)在太行山沿线的高值与气压场和流场关系密切. ③利用判断O₃生成敏感性指标——H₂O₂/HNO₃(体积分数比)分析发现,φ(O₃)日最大值和φ(总氧化剂)(总氧化剂=NO₂₊O₃)平均值的高值区域与O₃生成受NO_x和VOCs协同控制的区域极为吻合. 因此,要达到降低区域的光化学污染,应以VOCs的消减为主,同时兼顾NO_x的消减.      

山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

大气污染防治综合决策支持技术平台典型城市应用研究

以典型城市济南市为研究对象,利用大气污染防治综合决策支持技术平台(简称“技术平台”)综合评估了济南市《2018年大气污染治理“十大措施”实施方案》(简称“‘十大措施’”)的实施效果,并进一步基于特定空气质量目标〔济南市2018年ρ(PM_2.5)、ρ(O₃)同比2017年分别下降20%、8%〕开展大气污染防治策略寻优及费效评估.结果表明:①“十大措施”实施后,SO₂、NO_x、VOCs、一次PM_2.5减排率分别为39%、24%、42%、41%,该情景在2017基准年气象条件下可使济南市2018年ρ(PM_2.5)同比下降19%,新增治污成本约4.70×108元,效益-成本比约1.40;单位减排成本最低的本地扬尘源减排对ρ(PM_2.5)下降的贡献率最大,建议济南市下一阶段应进一步强化扬尘源减排.②经过策略寻优,反算得到了SO₂、NO_x、VOCs、一次PM_2.5的减排率分别为46%、20%、42%、60%的优化策略,该策略下的新增治污成本约4.69×108元;对比“十大措施”,优化策略提高了SO₂和一次PM_2.5的减排率,降低对O₃具有负贡献的NO_x减排率,满足空气质量目标的同时又尽可能地降低了治污成本,将效益-成本比提升至1.88.技术平台在济南市的初步成功应用,为济南市下一阶段的大气污染防治提供基于实证的科学依据;同时对其在我国城市逐步推广具有重要示范意义,可有效支撑大气污染防治综合科学决策制定.      

福建省沿海地区春季一次近地层O3超标成因分析

福建省沿海地区春季ρ（O₃）较高且超标天数较多,为研究春季ρ（O₃）超标的天气学成因,选取2017年4月26日-5月1日O₃污染过程,利用统计对比和聚类分析方法,将全过程分成污染前、污染维持和污染后3个阶段,再将污染维持阶段分为4个区,利用ρ（O₃）和ρ（PM_2.5）小时均值资料,结合天气形势和气象要素场变化,分析此次O₃污染的主要特点.结果表明:①此次O₃污染与天气形势关系密切,在冷高压（4月28-29日）控制下,光化学反应条件有利,太阳辐射强、日照时间超过11 h,08:00起ρ（O₃）上升速率为15~20 μg/（m3·h）,ρ（O₃）最大8 h滑动平均值[简称"ρ（O₃）-max-8 h"]超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,但大气扩散条件好,ρ（PM_2.5）日均值未超过一级标准限值,ρ（O₃）超标原因为光化学反应所致,并且ρ（O₃）分布有明显的日变化规律.②在锋前暖区（4月26日08:00-16:00）及变性冷高压（4月30日-5月1日）控制下,光化学反应剧烈,08:00起ρ（O₃）上升速率为25~35 μg/（m3·h）,天气静稳且大气扩散条件差,本地生成的O₃在近地层累积效应明显,4月30日ρ（O₃）小时均值和ρ（O₃）-max-8 h达到过程峰值,ρ（PM_2.5）日均值超过GB 3095-2012二级标准限值,ρ（O₃）-max-8 h超过三级标准限值,空气质量达中度污染,ρ（O₃）超标原因为光化学反应加本地累积所致,并且ρ（O₃）分布也有明显的日变化规律.③受强冷空气影响,4月26日20:00-24:00福建省沿海地区的6个城市ρ（O₃）不降反升,22:00-24:00 ρ（O₃）8 h滑动平均值陆续达到一天中的最高值;4月27日ρ（O₃）维持在70~140 μg/m3之间,ρ（O₃）分布没有明显的日变化规律.研究显示,导致福建省沿海地区春季O₃污染天气的成因是多种因素共同作用的结果.      

珠江三角洲干线公路夏季臭氧污染特征

基于国家干线公路交通量信息,运用GIS的路网线性参考系统,计算珠三角地区夏季NO_x和VOCs排放量,使用最大增量反应活性（MIR）和经验公式,分别估算VOCs和NO_x的O₃生成及其强度的空间分布特征.结果表明,夏季VOCs的排放量占比总体上与各类型车辆数占比一致,而汽油车的NO_x排放量占比与车辆数差异较大;VOCs排放的分布与NO_x基本相似,广州市是NO_x和VOCs排放量最高的城市,珠海、中山和江门3个城市的排放量较小;NO_x的O₃生成总量与生成能力成反比,所有车型中烯烃和芳香烃对O₃生成贡献率都是最大的,而排放量较大的烷烃生成O₃量最低;路网密度大的广州市、深圳市,汽车排放的NO_x和VOCs量相对较高,其产生的O₃浓度也较高,对于路网密度较小的城市（如珠海市）,其O₃污染主要以交通干线为中心,向外扩散,O₃生成量较小.     

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.