热活化过硫酸钠降解土壤体系中的菲

菲(PHE)是一种重要的土壤有机污染物。通过研究在不同水浴温度下,PHE在土壤中的吸附特性及降解过程,揭示了热活化过硫酸钠(Na_2S_2O_8)降解土壤体系中PHE的一般机制。实验结果表明:热活化Na_2S_2O_8降解土壤中的PHE是一个氧化与吸附同时进行的过程;吸附在土壤孔隙结构中的PHE很难被氧化;反应前10 min,氧化和吸附过程均符合准一级动力学方程;温度对PHE降解速率的影响符合阿伦尼乌斯模型,在333~363 K,活化能为122.6 k J/mol;表观反应速率常数随Na_2S_2O_8投量增加而增大;PHE的降解率随着PHE初始浓度升高而降低,随着水土比升高而升高;在Na_2S_2O_8浓度较高的条件下,H~+、HCO_3~-和Cl~-对PHE降解率影响不大,OH~-会降低PHE的降解率。     

零价铁与过硫酸盐异相芬顿降解活性艳橙X-GN

采用零价铁(Fe~0)与过硫酸盐构建异相类芬顿体系,由Fe0腐蚀释放Fe~(2+)催化S_2 O_8~(2-)产生硫酸根自由基快速降解偶氮染料活性艳橙,考察了初始p H值、Fe~0投加量、过硫酸盐投加量和温度对降解过程的影响。结果表明,当活性艳橙初始浓度为100 mg/L、pH值为7、Fe~0投加量为0.5 g/L、过硫酸盐投加量为1 mmol/L和反应温度为30℃时,反应60 min后活性艳橙降解率达到92.6%。酸性条件和提高反应温度均有利反应的进行,而且活性艳橙的降解率在初始pH值为9时也高于90%。反应过程符合准一级动力学,表观反应速率常数k为0.0513 min~(-1)(30℃)。UV-Vis扫描显示,活性艳橙的发色基团在反应过程中被破坏。由Fe~0与S_2O_8~(2-)构成的异相Fenton体系可作为一种高效手段用于染料废水的处理。     

Na2S2O8/NaClO2复合吸收液工业脱硝新方法

针对氮氧化物排放标准日益严格而现有脱硝技术不能满足要求的现状,提出了Na_2S_2O_8/NaClO_2复合吸收液脱硝的新方法。在小型鼓泡反应器中进行脱硝实验,讨论了Na_2S_2O_8和NaClO_2浓度、反应温度、溶液pH、NO浓度等因素对NO脱除效率的影响,在此基础上分析了复合吸收液的脱硝机理。通过比较复合吸收液与单一吸收液的脱硝效果和成本,探究其在脱硝方面的工业应用前景。实验结果表明:当吸收液初始pH为5,Na_2S_2O_8浓度为0.05 mol/L,NaClO_2浓度为0.0025 mol/L,反应温度为50℃时,NO脱硝率可达95%;复合吸收液ClO~-_2、ClO_2、S_2O~(2-)_8共同参与NO的脱硝反应,中间产物ClO_2担负了重要氧化吸收作用,显著地提高了脱硝效率;Na_2S_2O_8/NaClO_2复合吸收液比单一吸收液脱硝成本低、效率高,工业应用前景良好。     

铁碳促进O3/H2O2体系深度处理准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物

构建了铁碳-O_3/H_2O_2体系降解矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物,并考察了体系O_3、铁碳及H_2O_2投加量、初始pH值和反应时间对铁碳-O_3/H_2O_2体系处理渗滤液尾水的影响.结果表明,在铁碳投加量为3 g·L~(-1),O_3投加量为9.798 mg·min~(-1),H_2O_2投加量为2 mL·L~(-1),初始pH值为3的条件下,反应10 min后,渗滤液尾水的COD和UV_(245)分别从711.96 mg·L~(-1)、0.19下降至295.04 mg·L~(-1)、0.10.类比实验结果表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系对渗滤液尾水有机物具有较高的去除率,且可生化性得到提高(BOD/COD从0.04增加至0.40).紫外-可见和三维荧光光谱显示,废水中难降解有机物转化为小分子有机化合物且腐殖质的分子缩合度降低.最后,采用SEM-EDS、XRD和XPS技术对铁碳-O_3/H_2O_2体系的反应机理进行了解析,发现铁碳-O_3/H_2O_2反应的机理为铁碳微电解反应、铁氧化物-H_2O_2非均相芬顿反应、O_3/H_2O_2、铁碳-O_3非均相的高级氧化作用和铁基胶体对有机物的吸附沉淀作用.研究表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系是一种能够有效去除矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物的方法.     

羟胺强化亚铁活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚的研究

采用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过硫酸盐(PS)体系降解对乙酰氨基酚(ACT),考察了Fe~(2+)、PS、HA投加浓度以及反应初始pH值对ACT降解效果的影响.结果表明,在反应时间为30 min,亚铁浓度为0.05 mmol·L~(-1), PS浓度为0.8 mmol·L~(-1)和初始pH为3.0的条件下,0.5 mmol·L~(-1) HA可将ACT的去除率从13%提高到90%.适量增加Fe~(2+)或HA浓度可以提高ACT的降解率,但是过高的Fe~(2+)和HA浓度会抑制ACT的降解.ACT的降解率随着PS浓度升高而提升,当PS浓度达到1.2 mmol·L~(-1)时,30 min内ACT几乎可以完全降解.ACT的降解效果随着pH的升高而降低.EPR实验表明Fe~(2+)/PS/HA体系中主要的自由基是SO■和HO~·.Na_2SO_3、NaNO_2和Na_2S_2O_3等常见的还原剂均能够强化Fe~(2+)/PS体系对ACT的降解效果,但是其对Fe~(2+)/PS体系的强化效果均比HA低.     

光电芬顿氧化反应降解染料罗丹明B（英文）

以有机染料罗丹明B为目标污染物,利用光电芬顿方法对其进行降解研究。研究汇总考察了芬顿试剂(二价铁盐、双氧水)的用量及比例、初始p H值、电流强度等对罗丹明B降解效果的影响。实验结果表明:芬顿试剂H_2O_2/Fe~(2+)的最佳物质的量比为1∶1,Fe~(2+)浓度降低或H_2O_2浓度升高,罗丹明B降解效果增强;罗丹明B在pH=3.0的酸性体系中降解效果最好;电流强度为0.005 A时,罗丹明B降解效果好且耗能最低。在H_2O_2/Fe~(2+)物质的量比为1∶1、电流为0.005 A、初始pH=3.0、H_2O_2初始浓度为1.0 mM条件下,以350 nm紫外光照射的光电芬顿反应降解初始浓度为0.1 mM的罗丹明B溶液,处理10 min后罗丹明B去除效率可达99%以上。     

超声波/零价铁体系降解苯胺废水的影响因素及机理研究

以苯胺为研究对象,通过试验对超声波/零价铁体系降解苯胺的过程与机理进行了研究,分别考察了零价铁投加量、废水初始pH值、废水初始浓度对苯胺污染物降解的影响规律,结果表明:超声波/零价铁体系适宜处理苯胺浓度较低的废水,零价铁的最佳投加量为2.8g/L,废水初始pH值的适宜范围为7～8;超声波/零价铁体系降解苯胺具有协同作用,对苯胺的降解以.OH自由基的氧化作用为主,其降解过程符合一级反应动力学规律;紫外可见光谱显示,苯胺在超声波/零价铁体系中发生了开环反应。     

热活化过硫酸盐氧化降解水体中泛影酸钠的研究

利用热活化过硫酸盐氧化降解水体中的泛影酸钠,主要研究了体系反应温度、氧化剂浓度、溶液初始pH、底物浓度及自然水体组分对降解效果的影响.结果表明,热活化过硫酸盐降解泛影酸钠符合准一级反应动力学模型及遵循阿伦尼乌斯模型,计算得到反应活化能为105.57 kJ·mol~(-1).增加过硫酸盐初始浓度或提高反应温度及降低泛影酸钠初始浓度可以增大泛影酸钠的降解速率常数k(k=0.0062×[K_2S_2O_8]_0,R~2=0.98,[K_2S_2O_8]_0=2～8 mmol·L~(-1);lnk=-12698×1/T+34.91,R~2=0.98,T=325～345 K;k=-1.54×[泛影酸钠]_0+0.064,R~2=0.98).泛影酸钠的降解速率常数k受溶液初始pH影响较小.溶液中Cl~-、HCO~-_3和HA的存在均会抑制泛影酸钠的降解.较低的TOC去除率和产物的检测表明,泛影酸钠降解过程中仅发生苯环侧链的破坏.泛影酸钠的降解途径主要有酰胺键断裂、氨基氧化和脱羧基羟基化.     

工业铁屑(零价铁)还原硝基苯影响因素研究

通过静态试验,研究了初始硝基苯浓度、零价铁含量和pH值对零价铁还原硝基苯的影响.结果表明,在pH值为7,硝基苯初始浓度为311.25mg/L条件下,零价铁含量分别是100、50和25g/L时,硝基苯的降解速率常数分别是-0.02991、-0.0165和-0.00783min-1,零价铁含量越大硝基苯的降解速率越大;在pH值为7,零价铁含量为50g/L条件下,硝基苯的初始浓度分别是127.5,311.25,467.01mg/L时,硝基苯的降解速率常数分别是-0.01532、-0.01235和-0.00891min-1;在硝基苯初始浓度为311.5mg/L,零价铁含量为50g/L条件下,pH值为2.94时,硝基苯的降解速率最大,pH值为7其次,pH值为11.89时的降解速率最小,酸性环境利于零价铁还原硝基苯的进行.由此可见,硝基苯浓初始浓度、零价铁含量和pH值对硝基苯的还原具有重大影响.     

Ti-rGO/GAC粒子电极降解苯酚废水的影响因素试验研究

难降解苯酚废水的高效处理是污水处理领域中亟需解决的难题。以椰壳活性炭为基底材料,在其表面负载石墨烯和钛,制备出新型复合负载型催化粒子电极(Ti-rGO/GAC)填充于三维电极反应器中用于处理苯酚废水,采用单因素试验和正交试验考察了Ti-rGO/GAC三维电极降解体系处理苯酚废水的影响因素和最佳反应条件。试验结果表明:当反应液体积为200 mL、模拟废水中苯酚的初始浓度为310 mg/L、极板间距为4.5 cm、电解质(Na_2SO_4)投加量为10 g/L、溶液的pH值为3、粒子电极投加量为100 g/L、施加电压为13 V时,为Ti-rGO/GAC三维电极降解体系处理苯酚废水的最佳反应条件;在该最佳反应条件下,电解反应100 min后,模拟废水中苯酚和COD的平均去除率分别为93.51%、81.25%;pH值对废水中苯酚和COD去除率的影响最大,电压、极板间距和电解质浓度对其的影响效果依次减弱。Ti-rGO/GAC三维电极降解技术对处理苯酚这类生物难降解污染物具有一定的借鉴意义。     

单偶氮染料AY17的光催化降解动力学及机制

为了研究水体环境中单偶氮染料酸性黄17(AY17)有效地去除方式及其可能的降解途径、转化和归趋等,实验首先探索了AY17在不同深度氧化体系中降解的可行性,研究发现其去除效率的大小按照UV/H_2O_2UV/Na_2S_2O_8≈UV/FeSO_4·7H_2OUV/KHSO_5UV/TiO_2排列.然后选取UV/TiO_2体系,研究了催化剂用量,反应温度,底物浓度以及溶液初始p H值等因素对其光催化降解动力学的影响,结果表明AY17的光催化降解遵循假一级动力学,其降解速率常数为0.011 2 min~(-1);当催化剂TiO_2用量为3 g·L~(-1)时其降解效果最好;高温有利于AY17的光催化降解,而随着底物浓度和溶液初始p H值的升高,其降解速率常数显著下降.最后利用GC/MS对AY17光催化降解中间产物进行了初步鉴定,研究发现在·OH等活性氧物种的作用下偶氮键的断裂、羟基自由基对芳香环上基团的取代以及吡唑环的裂解是其主要降解途径.     

选矿药剂水杨羟肟酸光解及UV/K2S2O8降解的研究

针对选矿废水中有机浮选药剂的残留可能导致水体污染等环境问题,该文通过自然光解及UV/K_2S_2O_8降解的方式处理典型选矿药剂水杨羟肟酸,以期为选矿废水中残余药剂的处理提供技术支持。结果表明:在自然光辐照20 d后,水杨羟肟酸去除率不足50%;300 W的UV光照60 min后,可去除水杨羟肟酸近20%;而相同条件下,UV/K_2S_2O_8协同体系则使水杨羟肟酸去除率达95%以上,且该体系对水杨羟肟酸能够进行有效矿化;过硫酸钾浓度越高,水杨羟肟酸降解效果越好;p H对水杨羟肟酸的降解有显著影响:在UV体系中,强酸、强碱均有一定促进作用,弱酸、弱碱表现出抑制作用;在UV/K_2S_2O_8体系中,弱酸、弱碱则更有利于水杨羟肟酸的降解;Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、HCO_3~-、Si O_3~(2-)5种阴离子和Mg~(2+)、Ca~(2+)、Na~+、K~+4种阳离子对水杨羟肟酸去除均表现出抑制作用。通过高效液相色谱分析发现,水杨羟肟酸经UV/K_2S_2O_8降解主要产生水杨酸及邻苯二酚等中间产物。     

响应面法优化纳米Fe_3O_4/CaO_2处理含PAEs废水的研究

以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)和邻苯二甲酸二丁酯(DBP)4种邻苯二甲酸酯(PAEs)模拟废水为处理对象,采用纳米四氧化三铁(Fe_3O_4)与过氧化钙(CaO_2)组成新型非均相类芬顿试剂,研究纳米Fe_3O_4投加量、CaO_2投加量和初始pH值对模拟废水中4种PAEs去除率的影响,并采用响应面法对反应条件进行了拟合与优化。结果表明:纳米Fe_3O_4/CaO_2反应体系能有效降解模拟废水中4种PAEs,其中CaO_2对废水中DMP和DEP具有较强的降解能力,纳米Fe_3O_4可以显著强化CaO_2对废水中BBP和DBP的降解作用;纳米Fe_3O_4/CaO_2反应体系可在初始pH值为中性条件下降解模拟废水中4种PAEs;当纳米Fe_3O_4∶CaO_2∶PAEs摩尔比为2∶5∶1、溶液初始pH值为5时,模拟废水中DMP、DEP、BBP、DBP的平均去除率分别为94.6%、95.7%、68.2%和68.7%。     

臭氧联合过硫酸氢钾复合盐氧化降解水中酮洛芬的研究

利用臭氧(O_3)以及臭氧联合过硫酸氢钾复合盐(O3/PMS)降解酮洛芬(KET)模拟废水,对比了两个体系中酮洛芬的降解效果以及初始pH值对酮洛芬降解的影响,并探究了降解机理.结果表明,酮洛芬的降解符合准一级动力学.PMS能促进臭氧氧化降解酮洛芬,在一定实验条件下其促进率为58.6%.初始pH值对两个体系降解酮洛芬均有明显的影响,pH值越高,降解效果越好.体系中同时存在O_3、·OH及SO_4~(·-),它们对酮洛芬降解的贡献率分别为4.35%、54.35%、41.30%.     

纳米磁铁矿/生物质炭催化对Fenton氧化降解苯酚的增强机理

以生物质炭负载纳米磁铁矿(nMBC)作为催化剂,采用非均相Fenton反应体系对模拟苯酚废水进行氧化降解处理研究,确定n MBC—Fenton法处理苯酚废水的最佳工艺条件,并揭示其强化机理。实验结果表明:对于质量浓度为50 mg/L的苯酚废水,其最佳降解条件为温度为45℃,pH为3.0,H_2O_2浓度为5 mmol/L,nMBC用量为2.0 g/L。反应进行20 min后,苯酚去除率可达约100%。nMBC剂量、废水初始pH和温度等因素均对处理效果有较大影响,其中pH决定苯酚去除率,而nMBC剂量是影响降解速率的主要因素。此外,nMBC—Fenton法催化氧化降解苯酚过程符合准一级动力学反应(R~2>0.97)。     

一种改进型电凝聚器降解X-3B染料废水研究

采用自制改进型电凝聚器处理模拟X-3B染料废水,考察了不同的电流强度、搅拌速率、倒极频率、进水pH、废水初始浓度浓度对染料色度去除率的影响,并对搅拌速率对絮体沉降率的影响也做了相关研究.在综合处理效果与经济因素下,该反应器处理染料废水最佳条件为:电流强度I=4 A,初始pH=7,C(NaC1)=2g/L,搅拌速率80r...     

氟掺杂Ti/SnO_2电极电催化降解全氟辛酸性能研究

采用溶胶-凝胶法制备Ti/Sn O_2-F电极,进行全氟辛酸(PFOA)电氧化降解的研究,实验考察了F替代Sb掺杂、电流密度、初始pH值和支持电解质对PFOA降解效率的影响。结果表明,当F替代Sb掺杂Sn O_2,电流密度为20 m A/cm~2,初始pH值3.7,支持电解质为NaClO_4时,电解30 min后PFOA的降解率达98%。采用液相色谱-质谱联用(HPLC-MS/MS)和离子色谱(IC)对PFOA降解产物进行分析,解析了PFOA电氧化降解的反应机理。     

BiVO4-Cu2O/CuO双光电极自偏压光电催化降解苯酚研究

基于费米能级差,构建了以BiVO_4为光阳极,Cu_2O/CuO为光阴极的双光电极可见光响应光催化燃料电池体系,研究了该体系在不同氧化剂的辅助作用下光电催化降解苯酚的效率与动力学.结果表明,向该体系中投加H_2O_2可以显著促进苯酚的降解,且反应过程光电流稳定,铜溶出量低.详细探究了H_2O_2初始浓度、pH对降解的影响,结果表明在H_2O_2投加量为5 mmol·L~(-1),初始pH为3.5条件下利于苯酚降解,5 mg·L~(-1)的苯酚可在120 min内完全去除.顺磁共振和猝灭实验表明该体系的主要氧化物种为·OH、·O~-_2和光生空穴.该催化体系实现了苯酚在可见光下的高效催化降解.     

臭氧作用下酮洛芬的降解行为及机理研究

利用臭氧(O_3)氧化降解酮洛芬(KET)模拟废水,考察了初始pH值,臭氧流量(Q_(O_3)),反应温度(T)及KET初始浓度(C_0)对臭氧降解KET效果的影响.在KET初始浓度为20μmol/L,臭氧流量0.4L/min的反应体系中,室温条件下,研究了pH=4,7,10时O_3和羟基自由基(·OH)分别对KET降解的贡献率.采用竞争法,以布洛芬和苯甲酸为分子探针,分别测定了KET与O_3,·0H的二级反应速率常数.结果表明,不同实验条件下臭氧降解KET符合准一级动力学.pH值,Q_(O_3)及T的增大促进了KET降解,C_0的增大抑制了KET的降解.通过对实验数据进行拟合得到表观一级动力学的幂指数方程(k=154439exp(-32831/RT)Q_(O_3))~(0.679)C_0~(-0.2)[OH~-]~(0.07)).体系中O_3和·OH同时对KET存在氧化作用.在设定的条件下,pH值为4,7和10时O_3对KET降解的贡献率分别为18.4%,11.0%和6.2%,而·OH对KET降解的贡献率分别为81.6%,89.0%和93.8%.测得KET与O_3的二级反应速率常数为1.09L/(mol·s),与·OH的二级反应速率常数为8.82×l0~9L/(mol·s).     

活化过硫酸钠修复氯苯类污染场地的研究

探讨了利用过硫酸钠(Na_2S_2O_8)氧化修复实际污染场地内高、中、低浓度的氯苯类污染土壤和地下水的可行性研究。比较了Na_2S_2O_8和多硫酸复合盐对土壤污染物的去除效果,并重点研究了2种药剂在不同剂量下的修复效果。研究结果表明,在相同条件下,Na_2S_2O_8的修复效果更好,对不同浓度氯苯类污染物均有较好的效果。土壤与Na_2S_2O_8质量之比为100∶10时,修复效果最好,最高去除率可达到100%;土壤与Na_2S_2O_8质量之比为100∶3时,对中低污染土壤均能达到修复目标;而Na_2S_2O_8对地下水中的目标污染物去除效果不佳。由此可见,活化Na_2S_2O_8是修复氯苯类污染场地土壤的有效方法。