石墨烯/二氧化钛复合催化剂制备及光电催化性能研究

本文将钛酸四丁酯和石墨粉为基本原料,采用水热合成法制备了石墨烯/二氧化钛复合材料,并研究了其在不同光照条件、石墨烯含量、光催化时间和p H值等因素对罗丹明B的降解效果影响。实验结果表明:对于此复合催化剂,当在石墨烯质量分数为10%、p H为6~7、光催化30 min等条件下,石墨烯/二氧化钛复合材料在紫外光下对罗丹明B的光电催化降解效率能达到96%以上。     

负载型金催化剂的制备及其性能研究

采用水溶液沉淀法制备了MgO/CeO2混合载体,并采用沉积-沉淀法制备了相应Au/MgO/CeO2催化剂,以CO氧化反应作为表征反应,考察了载体的结构对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了AAS、XRD、XPS和TPR表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明:载体的结构对催化剂的活性有一定影响,CeO2显著提高催化剂的活性,MgO对催化剂活性的影响不明显;XPS和TPR测试结果表明,催化剂中均含有氧化态的金,并且和催化剂活性相关,说明Auδ(+0<δ<3)是催化剂的活性相组分。     

微米SiC/石墨烯复合物光催化降解罗丹明B

为发展低耗和环境友好的有机物降解技术,采用光催化还原制备微米级碳化硅(SiC)/石墨烯复合材料,XRD、FTIR、Raman光谱、XPS和SEM等手段表征其物相组成和形貌结构,并以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,研究了复合材料在可见光照射下的光催化活性和稳定性;通过活性物种捕获实验初步探讨了RhB的光催化降解机制.结果表明,SiC与石墨烯复合延长了光生电子和光生空穴的寿命,提高了材料的光催化活性与稳定性.当SiC/石墨烯配比为1∶0. 8时,光照60 min时RhB的降解率可以达到92. 7%,降解过程符合一级反应动力学方程.光催化降解RhB过程中,主要活性物种的贡献依次为:光生空穴(h⁺)>超氧阴离子自由基(·O₂^-)>光生电子(e^-)>羟基自由基(·OH).     

石墨烯/二氧化钛降解亚甲基蓝的研究

以钛酸丁酯和氧化石墨烯为前驱物,通过水热法制备石墨烯/二氧化钛(GR/TiO2)复合光催化剂。采用XRD、TEM和FT-IR等技术手段对GR/TiO2粉体的结构和形貌进行了表征。利用对亚甲基蓝光催化降解,考察了GR/TiO2的光催化降解能力,并研究了H2O2用量和p H等因素对光催化降解速率的影响。结果表明:复合催化剂中,TiO2为锐钛型晶体,粒径为25 nm左右,分散在薄纱状的石墨烯上;复合催化剂通过紫外光下光催化性能有所提高,对可见光产生响应,具有良好的稳定性;加入适量H2O2能提高反应速率,碱性条件下,对亚甲基蓝的降解效率更高。     

掺磷石墨烯的制备及其电化学性能研究

石墨烯以其优异的导电性、较大的比表面积,在超级电容器领域得到广泛关注。本研究以氧化石墨烯为原料,通过磷酸浸渍,然后经高温还原处理制备掺磷石墨烯电极材料,通过XRD、SEM等手段表征其结构,并应用恒流充放电、循环伏安等技术考察其电化学性能。结果显示,氧化石墨烯经处理后得到还原的同时掺杂了磷元素。掺磷石墨烯的比电容提高接近2倍,显现了较好的电容特性。     

Fe2O3@SCe多相芬顿催化剂的制备及其降解放热性能

为研究多相Fenton体系降解有机污水过程的放热规律,为污水处理的能源化利用提供技术支撑,本文以半焦（SCe）为载体,制备了Fe₂O₃@SCe新型复合材料,并对复合材料进行了BET、FTIR、XRD、SEM表征,研究了Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系处理邻苯二胺（OPD）模拟废水的降解性能和放热规律.结果表明,Fe₂O₃均匀负载于SCe颗粒表面,Fe₂O₃@SCe复合材料保留了改性SCe的多孔形态和强吸附性,在3.1~8.9的pH值范围内均表现出较高的催化活性;Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系在去离子水中自身分解和在邻苯二胺模拟废水的降解反应都释放了大量的热量,在[OPD]= 0.04mol/L;pH=7.8;T₀=30℃;[H₂O₂]=0.25mol/L;[Fe₂O₃@Sce]=533g/L;t=180min反应条件下的溶液温度升高数值为7.1℃,降解率为88.2%; H₂O₂的投加浓度是影响反应放热量的主要因素.     

氧化石墨烯电催化高效降解有机染料RBk5

电化学高级氧化技术是处理有机染料废水的有效技术方法之一,但其应用受传统贵金属电极成本高、易毒化失活等缺陷的限制.本研究采用廉价易得的石墨粉材料,制备氧化石墨烯（GO）催化剂,用于活性黑5（RBk5）染料废水的电催化氧化降解研究.利用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、红外光谱、拉曼光谱、循环伏安法和电化学阻抗谱分析材料的结构特性及电化学性能.结果显示,氧化石墨烯具有较高的电子迁移速率,良好的亲水性和电催化活性.不同的RBk5浓度、外加电流、电解质、初始pH值等条件对RBk5的降解效率也有一定程度的影响.其中,电解质因素对材料性能影响最为显著.在RBk5浓度为10mg/L、外加电流为20mA、反应时间为35min、电解质为NaCl的条件下,电催化降解效率可以达到100%.     

氧化石墨烯制备及其结构表征

本文以不同类型的石墨为原料,采用密闭氧化法制备了氧化石墨,并通过超声剥离得到氧化石墨烯,利用氨肼还原法将氧化石墨烯还原得到石墨烯。讨论了不同类型石墨原料对所制备氧化石墨烯微观形貌的影响,并且利用高分辨率扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对所制备的氧化石墨烯和石墨烯进行了结构表征,结果表明,在以不同类型石墨为原料所制备的氧化石墨烯中,50目天然鳞片制备的氧化石墨烯的微观形貌最好,呈波浪褶皱状。     

Cu-Zn-Ce催化剂紫外辅助CWPO工艺降解活性艳红X-3B

采用浸渍法制备具有较高催化活性的催化剂CuO-ZnO-CeO2/γ-Al2O3,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等不同表征手段对催化剂进行了表征.结果表明,稀土Ce的掺杂较好地改善了催化剂表面颗粒的形态,有利于催化剂活性的提高和在非晶体形态下具有更好的催化性能.紫外辅助CWPO工艺对活性艳红X-3B有较好的降解效果,采用紫外/可见分光光度计(UV-Vis)对染料降解过程进行跟踪和分析,结果表明,染料褪色的主要原因是羟基自由基(·OH)攻击偶氮键使其断裂.同时,本文对紫外辅助CWPO降解机理进行了研究,并通过叔丁醇羟基捕获剂进一步证明了紫外辅助CWPO降解活性艳红X-3B过程产生了·OH,且降解过程遵循自由基反应机理.对降解过程进行动力学研究,发现其符合伪一级动力学模型,表观活化能为32.79 kJ·mol-1,说明降解过程是化学控制过程.     

N-TiO_2/RGO催化剂的制备及其光催化性能的研究

以三乙胺为氮源,HF为形貌控制剂,采用水热法一步合成了N掺杂(001)面锐钛矿TiO_2纳米片/还原氧化石墨烯(N-Ti O2/RGO)复合催化剂,通过XRD、FTIR、SEM、TEM和Raman对样品的组成结构和形貌进行表征。以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,研究了不同掺N量和氧化石墨烯加入量下制备的复合材料的光催化性能。实验结果表明:当n(N)∶n(Ti)为0.5,氧化石墨烯加入量为15 m L时,N-TiO)2/RGO复合材料的光催化性能最好。在催化剂用量为0.5 g/L,罗丹明B溶液初始浓度为20 mg/L时,紫外光催化反应30 min后,罗丹明B的降解率可达94.02%。     

Cu-Mn-Zr复合催化剂制备及其催化氧化乙酸乙酯性能

采用溶胶凝胶法制备了4种不同金属摩尔比的Cu-Mn-Zr复合催化剂,利用BET、XRD和XPS对其进行了表征分析,通过固定床管式反应器评价了其对乙酸乙酯模拟气体的催化活性,定性测定了其催化反应降解产物.结果表明,Mn的加入增大了催化剂的比表面积和总孔容,催化剂的N₂吸附-解吸等温线为IV型.Cu-Zr（1：1）催化剂观察到氧化铜晶体和四方晶型氧化锆晶体,氧化铜晶体随着Cu比例的减小而降低,Mn的加入导致氧化锆晶体消失.催化剂无固定形态,呈现良好的分散性.增大Mn/Zr摩尔比能提高催化活性.Cu-Mn-Zr的适当组分比能提高其低温催化活性,其中Cu-Mn-Zr（1：1：1）催化剂的低温催化活性与CO₂的选择性较佳,在200℃时对CO₂的选择性达到96.7%.降解产物分析表明,乙酸乙酯降解中间产物有乙酸和乙醇,最终降解产物主要有CO₂和H₂O等.     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

氨基修饰氧化石墨烯-羧甲基纤维素复合吸附剂的制备及其对Cr (VI)的吸附性能研究

为获得价格低廉、吸附性能优良的石墨烯基吸附剂,以氧化石墨烯（GO）、羧甲基纤维素（CMC）为基材,以聚乙烯亚胺（PEI）为改性试剂,通过化学修饰的方法制备了氨基修饰氧化石墨烯-羧甲基纤维素复合吸附剂（GO-PEI-CMC）.采用扫描电镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）及X射线光电子能谱（XPS）等表征手段证实了CMC、氧化石墨烯与PEI已成功复合.静态吸附实验表明GO-PEI-CMC对Cr （VI）表现出良好的吸附性能,由Langmuir等温吸附模型所得最大吸附量值为243.92 mg·g^-1.吸附动力学、吸附等温线研究表明GO-PEI-CMC对Cr （VI）的吸附为单分子层、化学吸附过程.GO-PEI-CMC对Cr （VI）吸附性能优良,且具有绿色环保、可生物降解的优点,是一种极具潜力的Cr （VI）吸附剂.     

锰钴水滑石/石墨烯电极的制备及催化性能

采用水热法制备了以氧化还原石墨烯（rGO）为载体的锰钴水滑石（LDH）,即MnCo-LDH/rGO复合材料并研究其氧还原性能.在Mn/Co物质的量比为1：3的条件下,MnCo-LDH和MnCo-LDH/rGO的形貌和催化性能最为突出.与MnCo-LDH相比,MnCo-LDH/rGO在Na₂SO₄溶液中的氧化还原峰更加明显（-0.425V）,且峰电流更大,达到0.749mA/cm².将MnCo-LDH/rGO作为阴极,在120min内持续提供30mA/cm²的电流可使浓度为20mg/L的罗丹明B染料（RhB）降解98.6%,具备良好的降解性能.旋转圆盘（RDE）及自由基淬灭实验结果显示,反应中转移电子数为2,且主要自由基为·OH.     

锰钴水滑石/石墨烯电极的制备及催化性能

采用水热法制备了以氧化还原石墨烯（rGO）为载体的锰钴水滑石（LDH）,即MnCo-LDH/rGO复合材料并研究其氧还原性能.在Mn/Co物质的量比为1：3的条件下,MnCo-LDH和MnCo-LDH/rGO的形貌和催化性能最为突出.与MnCo-LDH相比,MnCo-LDH/rGO在Na₂SO₄溶液中的氧化还原峰更加明显（-0.425V）,且峰电流更大,达到0.749mA/cm².将MnCo-LDH/rGO作为阴极,在120min内持续提供30mA/cm²的电流可使浓度为20mg/L的罗丹明B染料（RhB）降解98.6%,具备良好的降解性能.旋转圆盘（RDE）及自由基淬灭实验结果显示,反应中转移电子数为2,且主要自由基为·OH.     

载银施氏矿物的制备及其对甲基橙的催化还原降解

采用硼氢化钠还原方法制备了不同载银量的银纳米粒子/施氏矿物复合催化剂（AgNPs/Sch）,利用扫描电镜（SEM）、X射线能谱（EDS）和X射线衍射（XRD）等测试方法对所制备催化剂的表面形貌、元素组成和物相组成进行了表征,证明了Ag成功负载于施氏矿物上.以甲基橙为目标污染物,硼氢化钠为还原剂,考察了不同载银量施氏矿物对甲基橙的催化降解性能,并探究了载银施氏矿物的投加量、硼氢化钠浓度、 甲基橙初始浓度、溶液初始pH等因素对甲基橙的催化还原降解效果的影响.结果表明,在甲基橙浓度为20 mg?L^-1、NaBH₄浓度为10 mmol?L^-1、初始pH=6条件下,反应90 min后,未载银的施氏矿物对甲基橙的降解率仅为7.5%,然而硝酸银添加量为0.10 g制备的AgNPs/Sch对甲基橙的降解率可达97.0%,该催化剂作为电子介质,能够将电子从还原剂（NaBH₄）转移到甲基橙中,进而加速甲基橙的降解.AgNPs/Sch在最佳的实验条件下5次循环性反应后,仍具有较高的催化稳定性.由此可见,载银施氏矿物作为一种新型的催化剂,在有机染料废水净化方面具有良好的应用前景.     

石墨烯修饰电极微生物燃料电池及其抗菌性研究进展

基于石墨烯具有优异的物理化学特性,石墨烯修饰电极能有效提升微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,简称MFC)产电性能并降低制备成本,而成为MFC研究发展的重要方向.本文系统介绍了石墨烯及石墨烯复合材料修饰阳极和阴极MFC、石墨烯材料的抗菌性等方面的研究进展,提出深入探讨石墨烯修饰电极与MFC微生物的相互作用关系,协调MFC石墨烯修饰电极抗菌性及强化产电是今后石墨烯电极MFC研究的重要内容.     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

锰基氧化物催化燃烧甲苯的研究进展

甲苯是最具代表的挥发性有机物（VOCs）之一,是PM_2.5和臭氧的前驱体,对人体呼吸系统和中枢神经系统有一定的损害,甲苯的去除可以有效地减轻大气环境污染问题和对人体健康的影响。锰基氧化物催化燃烧具有成本低、效率高、稳定性强和氧化还原性能良好等优点,成为治理甲苯的热点。用于甲苯去除的锰基催化剂的种类主要有单一锰氧化物、复合锰氧化物、负载型锰氧化物、钙钛矿型锰氧化物和整体锰氧化物五种。本文以甲苯催化氧化为目标,综述了以上五种锰基催化剂的性能和反应机理受催化剂种类、晶型、形貌、掺杂、负载等的影响,并对该领域未来的研究方向做出了展望。