基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

一种纳米气溶胶发生系统的设计及性能测试

气溶胶发生系统是校准大气颗粒物测量仪器、研究纳米颗粒物特性和开展烟雾箱模拟实验的必备仪器之一.针对现有气溶胶发生仪器稳定性差和不利于外场监测等缺点,本研究设计了一款新型纳米气溶胶发生系统(包括气溶胶发生器和扩散干燥管),并通过搭建实验系统对该仪器的工作性能进行了测试.在性能测试中使用氯化钠(NaCl)-水溶液和癸二酸二辛酯(DOS)-异丙醇溶液分别产生固态NaCl和液态DOS气溶胶,利用扫描电迁移率粒径谱仪测试生成气溶胶的粒径分布.测试结果表明,通过调节溶液浓度(0.01～0.50 g·L-1)和载气流量(1.64～3.67 L·min-1),生成不同大小(几何平均粒径:25～51nm)和不同数浓度(106～107个·cm-3)的气溶胶.对仪器稳定性能测试发现,在3 h的测试时间里生成的气溶胶几何平均粒径变化小于6%,数浓度变化小于12%.     

黑碳气溶胶发生器的设计与性能测试

为获得一定尺寸、浓度、流量范围的稳定的黑碳气溶胶用于实验研究,设计了一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器;与文献已有设计相比,本设计改进了流量控制、点火操作,并采用催化氧化器去除有机物.本研究设计的发生器产生的颗粒物总数浓度在3 h内的偏差为8.33%,峰值粒径的浓度偏差小于10%,能够产生稳定的黑碳气溶胶,且产生的黑碳气溶胶粒径主要集中在30~300 nm;当燃烧当量比φ由0.60上升至0.90时,黑碳气溶胶数浓度由1.31×10⁷#·cm^-3增大到8.16×10⁷#·cm^-3,峰值粒径从109.4 nm增大到145.9 nm;黑碳气溶胶尺寸、浓度有较大的变动范围.采用催化氧化器能够有效去除不同黑碳气溶胶浓度范围内的有机物质,获得有机物含量低于3%的黑碳气溶胶,且催化氧化器能在6 L·min^-1流量范围下工作.产生的黑碳气溶胶以链状结构的聚合体为主,分形维数为2.01,该聚合体主要由球型小单体聚集组成,黑碳气溶胶的吸收波长指数为1.04.     

一种气溶胶测量仪器标定系统的设计及性能评估

对气溶胶测量仪器进行准确标定是保证大气环境及污染源颗粒物测量数据质量的重要前提.本研究搭建了一套多分散在线标定气溶胶测量仪器的系统,该系统采用超声气溶胶发生装置产生多分散颗粒物,并用空气动力学粒径谱仪对颗粒物粒径分布进行测量.评测结果表明该系统干燥腔室内气溶胶稳定、均匀,且符合对数正态分布.以采样器为例,已有研究多使用单分散离线标定方法对采样器切割性能进行标定,该方法操作繁琐、实验周期长.利用多分散在线标定系统对PM_(2.5)和PM_(10)双级虚拟撞击采样器进行标定,并与单分散离线标定方法进行了对比,两套系统的标定结果呈现较好的一致性,但多分散在线方法大大缩短了标定实验周期.     

大气气溶胶粒径分布特征与呼吸系统暴露评估研究进展

近年来气溶胶污染被社会各界密切关注.大气气溶胶的粒径分布和污染物组成特征研究是探究大气气溶胶污染成因的基础,同时也是准确评估人体暴露于气溶胶污染导致的健康风险的关键.多级采样器可分粒径采集大气气溶胶,通过模拟人体呼吸系统进而准确量化大气气溶胶组分被吸入后在人体的沉积部位和沉积量,从而被应用至大气气溶胶粒径分布特征和人体健康风险评估的研究中.本文介绍了大气气溶胶粒径分级方法,探讨了应用多级采样器在气溶胶粒径分布研究中存在的主要问题及解决方案,并综述了大气气溶胶粒径分布特征和人体呼吸系统暴露评估的研究进展,最后结合当前的研究现状对大气气溶胶在粒径分级和人体健康风险研究领域的未来发展方向进行了展望.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

基于船载走航气溶胶质谱技术的海洋气溶胶研究

利用船载走航单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对东南沿海海洋气溶胶进行在线观测,获得了近岸海区大气气溶胶化学组成分布特性,并对气溶胶谱特征及其来源进行分析.结果表明:从近岸到远海,气溶胶的浓度呈下降趋势;在近岸海区气溶胶主要受港口及码头周边的汽车、船舶及燃煤等工业排放源的影响;随着离陆地距离的增加,海源性气溶胶的比重上升;海洋气溶胶在观测范围内呈单峰分布,峰值粒径在0.5μm左右,大多数颗粒主要集中在0.2~0.8μm的粒径段;近岸气溶胶元素碳谱峰强,正谱图中K~+元素具有很强的谱峰,负离子谱中HSO_4~-谱峰信号明显,但缺少NO_3~-和NO_2~-谱峰信号;远海气溶胶中元素碳的谱峰强度明显降低,正谱图中Na~+的谱峰很强,并出现Mg~+、Ca~+和NaCl~+的谱峰信号;负离子谱出现了明显的海洋生物特征气溶胶甲基磺酸MSA~-、CN~-、O~-和HSO_4~-等的谱峰信息.表明该观测海区的气溶胶组成复杂,同时受陆源排放气溶胶和海源气溶胶的影响.     

北京市气溶胶的时间变化与空间分布特征

以MODIS气溶胶遥感数据与同期AERONET监测数据为基础,应用统计分析、对比分析、时间序列分析等技术手段,研究了北京地区气溶胶的时间变化和空间分布特征.结果表明,气溶胶MODIS遥感反演数据和同期AERONET监测数据吻合较好,Pearson积矩相关系数为0 789,误差为ΔAOT550 = -0.077AOT 0.03.北京地区气溶胶550 nm光学厚度AOT和细粒比η的时间变化规律性明显:夏季以城市污染气溶胶为主,光学厚度最高,且具细粒特征;春季城市污染气溶胶和春季沙尘共存,光学厚度比较高,且粗粒占一定比例;冬季以采暖燃煤气溶胶为主,光学厚度不高,但是粗粒占较大比例;秋季大气清澈,气溶胶平均光学厚度仅为0.34.空间分布方面,主要受植被覆盖和产业结构等因素影响,位于西部北部山区的延庆、密云、怀柔和门头沟区气溶胶的光学厚度低,位于东南部平原地区的昌平、顺义、通县、大兴和房山区气溶胶光学厚度总体较高.     

大气气溶胶多层结构的激光雷达探测

目的探测大气气溶胶的垂直分布,表征气溶胶的垂直结构和各层气溶胶的性质。方法使用金华站点激光雷达观测数据进行个例分析,用梯度法对边界层进行反演,利用退偏振比、颜色比和光学厚度对大气中不同高度的气溶胶层进行分析。结果大气垂直结构会出现多层不同性质的气溶胶层,激光雷达可以准确地探测气溶胶随时间变化的垂直结构特征。选取0点至8点进行分析表明,在1.5km高度上下出现两层气溶胶层,上下两层气溶胶层呈现出不同的性质,且其性质会随时间变化而改变。结论大气边界层以外气溶胶分布较为复杂,利用激光雷达探测的气溶胶消光系数、退偏振比、颜色比和光学厚度等参数能够较好地表征气溶胶的垂直结构和各层气溶胶的性质。     

基于地基遥感数据的太湖地区气溶胶光学厚度和粒子谱变化规律研究

利用多光谱旋转遮蔽影带辐射计(Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer,MFRSR)测定了我国长江三角洲中部的太湖地区2008年5月至2009年4月期间415 nm、500 nm、615 nm、673 nm、870 nm波段的全天空总辐射、散射辐射和直接辐射通量密度,结合球形粒子的Mie散射理论反演了该地区大气气溶胶粒子谱,并对结果进行了分析.结果表明:受人为活动的影响,该地区工作日和非工作日气溶胶光学厚度和粒子谱的日变化存在明显的差异,工作日上午6:00-9:00时间内,细粒子的生成远大于非工作日这一期间细粒子的生成.太湖地区气溶胶光学厚度常年较高,500 nm波段的年平均值为0.8038±0.7924,夏季最大(0.9359±0.7389),冬季最小(0.6209±0.5500);气溶胶粒子谱表现出双峰分布,一种是位于半径0.15 μm附近的细模态,另一种是半径3μm左右的粗模态,且夏季和秋季细粒子较多,而其他季节粗粒子较多.气溶胶光学厚度以及气溶胶粒子谱分布的季节变化受到气象条件的显著影响.降水过程对大气气溶胶具有明显的冲刷作用,并且降水后大气气溶胶的增加与气溶胶粒子大小有关,积聚态粒子浓度的增加比粗模态粒子的增加更快.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

半干旱区春季沙尘气溶胶谱分布的观测研究

为研究半干旱区沙尘细粒子的粒谱特征,利用WPS粒谱仪对内蒙古朱日和地区春季粒径为0.01~10.0mm的沙尘气溶胶进行了40多天的连续观测,得到不同天气条件下的气溶胶谱分布.研究表明,沙尘气溶胶有明显的日分布规律,不同天气背景下的沙尘气溶胶浓度变化特征不同,受气象要素影响较大.非沙尘日和沙尘日均有浓度变化较稳定的粒径段,沙尘日出现稳定粒径段的粒径小于非沙尘日,2种天气背景下的平均谱在0.07~0.20mm;非沙尘日、沙尘日和沙尘时段的气溶胶谱型在0.01~0.1mm、0.1~1.0mm和1.0~10mm 3个粒径段分布明显不同,分别符合对数正态分布、Lorentz分布和负指数分布.     

天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程, 4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势, RH>90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.     

Effect of illumination intensity and light application time on secondary organic aerosol formation from the photooxidation of α-pinene

Secondary organic aerosol (SOA) formation from hydroxyl radical (OH.) initiated photooxidation of α-pinene was investigated in a home-made smog chamber. The size distribution of SOA particles was measured using aerodynamic particle sizer spectrometer. The effects of illumination intensity and light application time on SOA formation for α-pinene were evaluated. Experimental results show that the concentration of SOA particles increased significantly with an increasing of illumination intensity, and the light...     

长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.