基于PCR-DGGE和拟杆菌(Bacteroides)16S rRNA的岩溶地下水粪便污染来源示踪研究:以重庆南山老龙洞地下河系统为例

岩溶地下水的微生物污染日益严重,其来源的研究得到国际学术界的广泛关注.本研究以重庆南山老龙洞岩溶地下河系统为对象,采用滤膜法监测地下水中的总细菌、大肠杆菌、粪大肠菌及粪链球菌等微生物指标,以拟杆菌(Bacteriodes)为指示细菌,采用PCR-DGGE示踪地下水中大肠杆菌/粪大肠杆菌的来源.结果表明,老龙洞地下河流域各类细菌含量严重超标,总细菌数为10~2.9×10~7CFU·m L~(-1),大肠菌群总数达4.3~4.0×10~5CFU·m L~(-1),其中粪大肠菌群(FC)和粪链球菌(FS)分别最高达到1.1×10~6CFU·(100 m L)~(-1)、1.1×10~5CFU·(100 m L)~(-1);FC/FS多数为2以上,暗示流域地下水受人类粪便影响为主.地下水样和粪便样品的拟杆菌群落的PCR-DGGE比对分析表明地下水与人粪之间相似性为7.1%~69.1%,其中地下河出口处达到69.1%.地下水与猪粪之间相似性为1.1%~53.4%,地下河出口处仅为1.5%.因此,人类粪便为地下河污染的主要来源,猪粪污染为动物粪便污染的一部分,还存在其他动物粪便污染来源.此外,PCR-DGGE产物切胶测序发现大部分Bacteroides为人类肠道或粪便来源的细菌.     

岩溶地下河流域表层土壤多环芳烃污染特征及来源分析

采集重庆南山老龙洞地下河流域农田土壤(0～20 cm),利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MC)测定了土壤样品中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,分析其含量和组成,污染水平及污染来源.结果表明,流域内不同地点表层土壤16种PAHs总量变化范围为277～3301 ng·g-1,平均值为752.6 ng·g-1±635.5 ng·g-1,所有样品均遭受污染,其中57%为轻污染,29%为污染土壤,而14%为重污染.多环芳烃的组成以2～3环为主,占总量的28.72%～72.68%,平均值为48.20%;4环和5～6环含量分别为7.77%和34.03%.土壤PAHs含量与有机质(SOM)含量显著相关,而与pH值相关性不强.比值法和主成分分析(PCA)表明,流域内土壤主要来自交通排放与煤炭、石油及生物质燃烧的混合源以及石油源.     

重庆老龙洞地下河流域氮、磷及微生物污染调查研究

随着城镇化不断发展,我国地下水普遍遭受了不同程度的污染,尤其是西南岩溶区地下水是当地重要的水源,一旦遭受污染将很难恢复.本研究选取NO-3、PO34、NH+4和总细菌(total coliform)、大肠杆菌(total E.coli)、粪大肠杆菌(fecal coliform)作为指标,对重庆南山老龙洞流域进行多年来的调查研究.结果表明,老龙洞流域地下水NO-3、NH+4、PO3-4含量均超过天然水规定值,尤其以NH+4、PO3-4污染较为严重.桂花湾泉NO-3含量为19.78~68.55 mg·L-1,有的月份超过了世界卫生组织规定的标准50 mg·L-1.老龙洞出口NH+4、PO3-4含量分别为2.71~12.92 mg·L-1、0.16~11.22 mg·L-1,是污染最重的地下水.老龙洞地下河NO-3含量低于岩溶表层泉,而NH+4、PO3-4含量则高于表层岩溶泉.城镇化的发展、农田减少以及洞内还原环境是导致老龙洞地下河NO-3含量从2008~2013年降低的原因,而高PO3-4含量污水不断输入地下河使得老龙洞地下河PO3-4含量呈增加趋势.微生物污染极为严重,甚至远超过中国地下水和饮用水规定的Ⅴ类标准,以粪大肠菌为例,地下水中其含量波动范围为3.4×104~3.68×104CFU·mL-1.岩溶区由于特殊的水文地质结构,岩溶洼地、天窗、落水洞导致岩溶地下水极易遭受到污染.农业活动、城镇、企业和居民点生产生活排污,是地下水氮、磷和微生物污染的主要来源.     

岩溶地下河系统多介质中多环芳烃污染特征及来源解析

为了确定岩溶地下河系统内不同环境介质中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源,选择典型的清水泉地下河为研究对象,采用2013~2014年同期采集的空气、地下河水、沉积物和土壤样品测试数据,运用16种多环芳烃(PAHs)的成分谱、分布特征和特征比值,结合其物理化学性质进行对比分析.结果表明,空气和地下河水以萘(Nap)、菲(Phe)和荧蒽(Fl A)这3种2~3环PAHs为主,其中空气的2~3环PAHs比例为71.66%,地下河水的2~3环PAHs比例为54.84%,而沉积物和土壤以4~6环PAHs为主,其中沉积物的4~6环PAHs比例为54.26%,土壤的4~6环PAHs比例为65.06%;环境介质中PAHs的浓度变化表明上游小于中游,中游小于下游,这与污染源排放、吸附作用等相关;PAHs来源解析表明,上游乡村地区PAHs来源以草、木、煤燃烧源为主,敢怀村天窗附近显示为石油源,地下河出口处PAHs来源则以石油源和燃烧源的混合源为主.     

重庆南山老龙洞地下河系统重金属分布、迁移及自净能力

2013年12月(冬季)和2014年6月(夏季)分别采集重庆南山老龙洞地下河上覆水,孔隙水和表层沉积物样品.分析重金属Mn、Pb、Cu、As在上覆水-孔隙水-表层沉积物中的分布及迁移特征,研究地下河对重金属的自净能力,以期为岩溶区城镇的发展和地下水的合理开发与保护提供科学依据.地下河上覆水和孔隙水中Mn、Pb、Cu、As检出率为100%,其质量浓度大小为MnPbCuAs,夏季冬季,孔隙水上覆水;地下河上覆水因Mn、Pb含量超标已不可作为饮用水源,夏季重金属在孔隙水和上覆水之间的浓度差大于冬季,更容易扩散到上覆水中影响上覆水水质;地下河表层沉积物存在重金属富集现象,4种重金属总量自采样点UGR6到采样点UGR5呈减少趋势,由采样点UGR5至采样点UGR0段逐渐增加;表层沉积物中Mn具有极强的不稳定性和迁移性,容易污染上覆水,扩大污染区域;地下河对Mn具有很强的自净能力,其中表层沉积物对Mn的自净能力要大于岩溶管道壁.     

碧水岩地下河中微量金属元素对降雨的响应特征及来源分析

在降雨条件下,利用自动采样器对广西碧水岩地下河出口进行高频采样,分析了碧水岩地下河出口水体中Cu、Pb、Zn、Cd等微量金属元素的水化学动态变化特征,探讨了地下河水中微量金属来源及其对降雨的响应机制.结果表明,地下河水化学组分表现出了较明显的规律,其中主要元素Ca~(2+)、Mg~(2+)、HCO-3等在降雨过程中稀释作用明显,而Al、Mn、TFe、Cu、Pb、Zn、Cd等金属元素对降雨响应敏感,其质量浓度在降雨过程中有所升高,相应质量浓度曲线均表现出多峰值特点,且在最大降雨发生后第9 h达到最大峰值.推断水岩作用、河底沉积物再释放和水土流失是导致河水金属元素浓度增高的原因,金属元素不同来源及地下河双入口的结构特征是形成金属元素质量浓度曲线多峰值的原因,其中水岩作用引起的水化学变化较河底沉积物再释放和水土流失更敏感,而后者是导致河水重金属元素增加的主要原因.监测期间,溶质在地下河中的平均迁移速度约为0.47 km·h~(-1),污染物运移速度较快,因此,通过对岩溶地下河水化学动态的监测,掌握微量金属组分来源及迁移特性,对于地下河水环境污染治理具有重要意义.     

海水浴场中粪便污染指示细菌的浓度预测模型研究进展

构建粪便污染指示细菌的浓度预测模型有助于保障海水浴场水质安全,避免因传统的病原微生物监测方法造成时间滞后,可及时给予公众健康指导,为海水浴场管理提供技术支撑。本文基于国内外海水浴场水质中粪便污染指示细菌的浓度预测模型技术发展现状,综合评述了模型构建方法,归纳了各种模型的特点、应用范围以及在实际应用中的优缺点,分析了在构建我国海水浴场粪便污染指示细菌的浓度预测模型中所面临的困难及存在的差距,对模型的发展趋势进行了展望,为我国开展海水浴场中粪便污染指示细菌的浓度预测提供参考。     

岩溶地下河表层沉积物多环芳烃的污染及生态风险研究

为了解重庆南山老龙洞岩溶地下河表层沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的污染特征及生态风险,分析了地下河上游及出口表层沉积物样品中16种优先控制PAHs的含量和组成.结果表明,沉积物中PAHs总量在58.2~3 598 ng·g-1之间,大部分在100~5 000 ng·g-1之间,处于中等到高污染水平;从组成来看,老龙洞组成以2~4环为主,占到75.1%,仙女洞以4~6环相对富集,其比例为56.6%;老龙洞沉积物中PAHs主要来源于上游水体传输及地表土壤的输入,PAHs在地下河管道中的迁移表现为2~3环PAHs迁移距离远,4~6环的PAHs被强烈地吸附于沉积物中,迁移能力不足,从而富集于地下河管道中;生态风险评价结果表明,老龙洞沉积物PAHs很少产生负面生态效应,而仙女洞沉积物产生负面生态效应概率较大,一旦PAHs逐渐往下游迁移,将对下游的生态构成威胁.     

青木关地下河中溶解态甾醇来源及迁移、转化特征

为阐述溶解态甾醇在地下河中的来源及迁移、转化过程和对水质状况评价,2013年7~11月在青木关地下河入口处、出露处和出口处进行定期采样,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对样品中溶解态甾醇的组分进行定量分析.结果表明,7~11月溶解态甾醇的平均含量变化为415~629 ng·L-1,随月份的增加地下河中溶解态甾醇的含量呈下降的趋势;从地下河入口至地下河出口溶解态甾醇的平均含量变化为724~374 ng·L-1;豆甾醇/胆固醇的平均比值变化为0.29~0.12,随地下河运移距离的增加二者的值均呈下降的趋势.成分组成上以胆固醇含量占优势,约占总含量的37.30%~94.85%,但各月组成变化较大.粪醇/胆固醇、粪醇/甾醇总量的比值均小于0.2,表明没有受到生活污水的污染,但随月份的增加二者比值大致呈增加的趋势.     

重庆南山表层岩溶泉与地下河三氮运移及氮通量估算

岩溶区特殊的地质构造使地下水系统存在多重水流.为研究三氮在表层岩溶带水流和地下河水流中的特征和运移方式,选取城市化进程中的重庆南山老龙洞地下河流域表层岩溶泉和地下河按月采样,分析水化学特征,结合SPSS的相关性分析,认为两种水流三氮特征差异很大.表层岩溶泉三氮质量浓度月变化小,受降水、污水影响较小,NO_3~--NNH_4~+-N;地下河水三氮质量浓度月变化大,受降水、污水影响较大,旱季NH_4~+-NNO_3~--N,雨季NO_3~--NNH_4~+-N.表层岩溶泉DIN主要来源于与农业活动有关的非点源污染,在土壤、表层岩溶带中经氨化、吸附、硝化作用等过程以扩散流形式运移至出露地表.地下河DIN随管道流、扩散流运移,并以管道流为主.DIN全年有点源的工业、生活污染物经落水洞、裂隙、溶隙进入.雨季同时存在占更大比例的非点源污染物,或由降雨产生的表面坡流、壤中流、表层岩溶带水流经落水洞进入,或经深裂隙、溶隙下渗进入,硝化作用明显.流域DIN输出通量为56.05 kg·(hm~2·a)~(-1),其中NH_4~+-N、NO_3~--N分别占46.03%、52.51%;根据径流分割法估算出点源污染、非点源污染的贡献率分别为25.08%、74.92%.     

典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐源解析

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ¹⁵N-NO^-₃、δ¹⁸O-NO^-₃和δ¹⁸O-H₂O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污染源的贡献率进行了定量识别,同时阐明了土地利用类型对流域水体硝酸盐分布及来源的影响.结果表明:①降雨/化肥中的氨盐、土壤有机氮和粪肥污水是流域内水体硝酸盐的主要来源;②流域内水体硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主导,水体硝酸盐氮氧同位素初始值未受分馏影响;③基于SIAR模型,不同端元对流域内水体硝酸盐的贡献比例呈季节性差异,化肥、土壤有机氮和粪便污水对丰水期流域内水体硝酸盐的贡献比例分别为57.07%、 34.06%和8.87%;对流域内枯水期水体硝酸盐的贡献比例分别为34.14%、 33.02%和32.84%.     

岩溶地下河流域水中多环芳烃污染特征及生态风险评价

利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)测定了老龙洞地下河流域水中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,研究了流域内PAHs组成、污染水平,并对其进行了生态风险评价.结果表明,老龙洞地下河水中ΣPAHs含量变化范围为81.5~8 019 ng·L-1,表层岩溶泉ΣPAHs含量为288.7~15200 ng·L-1,地表水ΣPAHs含量为128.4~2 442 ng·L-1;受黄桷垭镇污水的影响,地下河水相对于地下水补给来源的落水洞和地表水含量较高.流域内水中PAHs均以低环为主,尤其是3环占主导.受污水、季节的影响及PAHs物理化学性质的差异,水中PAHs月变化呈现不同的变化特征.地表水、落水洞污水排放对地下河PAHs来源起重要作用.流域内水中PAHs以低环污染为特征,所有检测到的PAH化合物处于中等污染和重污染风险.     

重庆雪玉洞地下河溶解态脂肪酸来源解析及变化特征

为研究岩溶地下河中溶解性有机质来源及变化特征,2014年11月1日和11月8日分别对重庆丰都雪玉洞地下河入口(Site 1)及出口(Site 2)进行取样,利用气相色谱气质联用仪(GS-MS)对样品中溶解态脂肪酸的组分进行定量分析.结果表明,Site1和Site2溶解态脂肪酸平均浓度分别为1698和4419 ng·L~(-1),地下河出口处溶解态脂肪酸浓度明显高于地下河入口处;各采样点中溶解态脂肪酸组成以低碳数饱和直链脂肪酸(C≤20:0)为主要组成部分,其次为单不饱和脂肪酸;结合主成分分析(PCA)表明,雪玉洞地下河水中DOM主要来源于土壤中细菌、真菌等微生物,其次为洞外地表河流中DOM向雪玉洞地下河水中的输入.另外,洞内游客的旅游活动对地下河水中DOM的来源影响明显.     

岩溶地下河沉积物对氨氮的等温吸附特征

岩溶含水层是西南地区最重要的含水层之一.含水层的管道系统蕴藏着丰富的沉积物,这些沉积物可能成为污染物运移和转化的载体.以广西柳州市2个典型地下河系统为例,通过室内模拟的方法,研究地下河沉积物对氨氮的吸附特征.沉积物对氨氮的吸附平衡时间都小于2 h,最短的时间不足1 h,沉积物5 h平衡吸附量达到了最大吸附量的71%～9...     

岩溶地下河流域表层土壤有机氯农药分布特征及来源分析

为研究有机氯农药(OCPs)在重庆南山老龙洞地下河流域表土中的分布趋势、组成特征、来源及污染水平,采用气相色谱-微池电子捕获检测器(GC-μECD)分析了6个代表性表层土样中20种OCPs.结果表明,研究区表层土壤中20种OCPs均有不同程度检出,其中(除DDE、顺式氯丹、反式氯丹、狄氏剂)16种检出率高达100%,氯丹类和DDTs是主要污染物,不同采样点有机氯农药含量差异较大.OCPs总量变化范围在5.57~2 618.57 ng·g~(-1)之间,平均值为467.28 ng·g~(-1),与国内外其它区域相比,研究区表层土壤中HCHs和DDTs含量处于中上水平.有机氯农药总量和HCHs、DDTs、氯丹类农药总量分布具有相似的空间变化趋势,均为:上游中游下游,并且上游与中、下游的差距尤为显著.来源分析表明,HCHs主要来源于林丹的使用,DDTs既来源于历史农药残留,也来源于近期工业DDT的非法使用和三氯杀螨醇的输入,氯丹主要来自历史残留和大气沉降.结合中外土壤质量标准,新力村土壤属于有机氯农药严重污染土壤,下龙井湾、夏家咀和赵家院子土壤受到有机氯农药轻度污染,龙井旁和高中寺土壤属于无污染土壤.