南京北郊冬季大气粗细颗粒物中PAHs来源解析

为研究南京冬季大气颗粒物中PAHs来源情况,利用FA-3型气溶胶采样器从2007年11月20日到12月30日在南京郊区分昼夜采集气溶胶样品,并用GC-MS对16种优控PAHs浓度进行定量分析,采用PCA法对其来源进行解析.结果表明,南京冬季细颗粒物中PAHs浓度明显高于粗颗粒物中PAHs浓度,单种类PAH浓度表现出昼夜差异,日间低分子量PAHs含量高于夜间,而夜间高分子量PAHs浓度则相对较高;主成分分析对PAHs源解析结果表明,南京北郊大气颗粒物中PAHs主要来源为机动车尾气、燃煤源、焦化源、天然气燃烧和烹调源等,粗细颗粒物中PAHs排放源差异明显,细颗粒物部分表现出明显的昼夜差异,同时,外来源和不确定源占有较大比重.     

攀枝花市大气颗粒物中多环芳烃污染特征分析及来源识别

2007年2月在攀枝花市不同功能区采集了大气PM10样品42个和污染源样品32个,采用超声抽提GC/MS方法测定分析了16种多环芳烃(PAHs)的含量。结果显示攀枝花市PM10颗粒相PAHs单体浓度范围为0.34～416.45ng/m3,总量浓度范围为24.56～2569.66ng/m3;攀枝花市5个采样点中河门口片区PM10多环芳烃单体浓度范围为5.64～416.45ng/m3,污染最严重。源样品测定结果分别为扬尘78.74ug/g,煤烟尘6.12ug/g,钢铁工业尘30.54ug/g,焦化尘3187.42ug/g。应用比值法和化学质量平衡(CMB)模型对污染源进行识别,燃煤和炼焦是攀枝花市PAHs的主要来源,对攀枝花市大气可吸入颗粒物中多环芳烃污染的分担率分别为55.8%、19.9%。     

山西晋中焦化基地多环芳烃排放对周边大田卷心菜的影响

饮食摄入是多环芳烃(PAHs)人体暴露的主要途径之一,探究PAHs污染对农产品安全和人体健康的影响具有重要意义。山西晋中拥有大型焦化企业,也是北方重要的大田蔬菜种植基地,当地PAHs污染的特征和影响具有相当的典型性。研究选取修文工业基地周边的大田蔬菜基地作为研究区域,分别采集大气(含气相和颗粒相)、菜地表土和卷心菜菜心样品,确定各类样品中母体PAHs的浓度水平、组成比例和分布特征。结果表明,蔬菜基地周边大气中母体PAHs的平均浓度为301 ng·m-3。大气母体PAHs主要存在于气相,低环(2~3环)组分占据优势。利用同分异构体特征比值和主成分分析对大气PAHs进行初步源解析,炼焦、燃煤和生物质燃烧、以及交通尾气排放是当地PAHs的主要排放源。菜地表土母体PAHs的中位数浓度为236ng·g-1,范围为130~703 ng·g-1,以中、高环(4~6环)组分为主,菜地表土母体PAHs浓度与土壤总有机碳(TOC)分数呈现显著正相关关系。当地大田种植卷心菜菜心的PAHs中位数浓度为12.9 ng·g-1,范围为0.9~47.6 ng·g-1,低环组分所占比例最大,其组分谱分布与大气相似。偏相关分析显示周边大气PAHs对卷心菜菜心PAHs的传输贡献要大于表土PAHs。     

液相色谱法测定大气样品中多环芳烃的方法优化

优化了液相色谱法测定大气样品中多环芳烃(PAHs)的前处理净化手段,相较于弗洛里土柱,硅胶能有效去除仪器分析中目标物定性和定量分析的背景干扰.通过控制样品溶剂转换时浓缩体积,提高了低环数多环芳烃的回收率,各目标物的空白加标回收率在53%—128%之间(RSD20%).使用高效液相色谱(HPLC)二极管阵列/荧光检测器联用测定大气中的PAHs,当以100 L·min~(-1)采样24 h时,16种PAHs的方法检出限为0.08—0.29 ng·m~(-3),定量下限为0.32—1.16 ng·m~(-3).通过对实际样品的测定,验证了方法的可行性.     

杭州市多环芳烃的干、湿沉降

多环芳烃（PAHs）是一类典型的持久性有机物,在各种环境介质广泛存在。为了研究干湿沉降对空气中PAHs的去除,采集了杭州市6个干沉降尘土样品、9个湿沉降雨水样品、5个湿沉降雪样品和6个地表径流样品,用高效液相色谱法（HPLC）测定了其中15种多环芳烃的浓度水平,比较了这些介质中PAHs的分布特点。结果表明,降尘中15种PAHs的总平均质量分数为4323ng·g^-1;雨水、雪水和地表径流样品中15种PAHs的总平均质量浓度分别为558.4ng·L^-1、765.1ng·L^-1和576.3ng·L^-1。地表径流、雨水、雪水和干沉降尘土4种样品中,都以4环PAHs为主,其次为3环PAHs。降雪比降雨对PAHs的去除效果更好,地表径流中PAHs主要来自雨水。根据杭州市大气降尘通量和降雨量,估算了PAHs的干湿沉降通量。杭州市辖区大气中每年PAHs的干湿沉降通量分别为1419.1kg和2689.8kg,湿沉降是PAHs去除的主要方式,约为干沉降去除总量的2倍。     

不同高度大气颗粒物中多环芳烃的粒径分布

在天津地区20m,40m和60m三个不同高度同步采集冬季大气颗粒物中PM10样品,测定了16种多环芳烃(PAHs)含量．不同高度PM10中PAHs的含量均表现出大气颗粒物中随高度先增后降的趋势,颗粒物质量中值直径(MMD)也呈现类似规律,但PAHs总浓度的MMD则呈向上递增的趋势．不同高度PAHs的粒径分布差别不大,高分子量的PAHs主要集中在空气动力学直径Dp＜2um的细颗粒上,而Dp＞2um的粗颗粒上低分子量的PAHs相对较多．     

北京东南郊大气中多环芳烃的相分配及其致癌毒性表征

采用索氏提取法提取2005年3月至2006年1月间北京市东南郊3个采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品中的多环芳烃(PAHs),利用GC/MS分析其质量浓度,对PAHs在颗粒相和气相间的分配行为进行研究。结果表明,2环组分在气相PAHs中占优势地位,全年平均在95%左右;4环组分在颗粒相PAHs中全年平均占56%左右;5~6环组分几乎全部分布在颗粒相中。引入苯并[a]芘等当量毒性因子(TEFs),探讨致癌毒性组分在2相间的分配行为,研究发现低毒高质量浓度的低环组分与高毒低质量浓度的高环组分对致癌性贡献相当;利用苯并[a]芘等效质量浓度与16种PAHs组分质量浓度进行多元线性回归,得到的回归方程用于粗略计算大气中PAHs致癌性组分的等效质量浓度;在分析PAHs分配行为的季节变化规律基础上,结合气象参数和空气污染指数分析PAHs在大气气相和颗粒相中分配系数的影响因素,并提出了分配系数与气象参数和API指数的回归方程,并利用回归方程来计算PAHs组分在大气中的分配系数。     

北京市冬季大气气溶胶中PAHs的污染特征

利用大流量颗粒物采样器采集了2005-2006年冬季北京市大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,采用气相色谱/质谱技术对样品中的多环芳烃进行检测.结果表明:北京市冬季大气颗粒物PM10和PM2.5中PAHs总量分别为520.5±476.9ng·m-3和326.8±294.3ng·m-3,且大部分存在于细粒子中,4环以上的稠环芳烃占总浓度的87%.根据荧蒽/芘等比值指标判别,北京市冬季PAHs主要以燃煤排放为主,其次是石油燃烧交通排放.风速增大和太阳辐射曝辐量增强,都会降低颗粒物中多环芳烃浓度.     

大流量PUF捕集-气相色谱法同时测定大气中的毒死蜱、哒螨灵、甲氰菊酯和功夫菊酯

建立了同时测定大气中毒死蜱、哒螨灵、甲氰菊酯和功夫菊酯的快速分析方法.采用大流量PUF捕集法采集大气样品,以正己烷作为提取溶剂,采用索氏提取、气相色谱-电子俘获检测法测定样品中目标污染物浓度,外标法定量.4种农药的线性范围在0.05 ～1 mg·L-1之间,相关系数均大于0.999;大气样品中4种农药的平均回收率在80.94％～ 112.43％之间,相对标准偏差(变异系数)为0.97％～8.58％;大气中毒死蜱、哒螨灵、甲氰菊酯和功夫菊酯的最低检出限分别为0.016 7、0.028 7、0.045 6和0.0162 mg·m-3.该检测方法可用于农药厂周边大气中农药污染物浓度的测定.     

兰州市城区与背景点冬季大气气溶胶中主要无机离子的组成特征

对冬季兰州市城区和环境背景观测点的大气气溶胶样品进行了综合分析.结果显示,在同一地区的气溶胶中,细颗粒(PM10)所富集的无机离子浓度要比粗颗粒(TSP)高出7.59%-15.3%.说明水溶性离子更易在细颗粒中富集.气溶胶在受到人为污染影响后,其水溶性离子的浓度和构成也会因此发生变化.我们可以用测定同一区域内不同采样点气溶胶水溶物浓度的方法,来判断该地区大气气溶胶受污染的程度.在城区集中燃放烟花爆竹的除夕夜,气溶胶中部分水溶性离子浓度会迅速上升.上升幅度最大的是 K ,与非燃放期相比,TSP和 PM10中K 分别高出10.70倍和11.5倍.其次是NO-3, SO2-4,Mg2 ,NH 4和Cl-离子.     

鞍山市冬季大气PM_(2.5)中多环芳烃的来源解析及毒性评价

2015年1月份采集鞍山市主城区共6个采样点的PM_(2.5)样品,并采集了固定源、移动源、开放源、生物质燃烧源、餐饮油烟等5类污染源,使用GC-MS进行16种多环芳烃(PAHs)质量浓度的分析,运用PMF法和毒性当量分别进行了来源解析和毒性评价.结果表明,鞍山市主城区冬季大气PM_(2.5)中ρ(PAHs)和ρ(BaP)较高,PAHs以3环、4环为主,占PAHs总浓度的82.56%;冬季大气中PAHs主要来源为煤烟尘、焦化尘、移动源、开放源、生物质燃烧源和其他污染源,其贡献率分别为27.8%、24.2%、18.1%、13.4%、4.7%和11.8%;毒性评价表明,鞍山市冬季PAHs的TEQ均值为33.51 ng·m~(-3),铁西三道街的毒性当量浓度最高.     

雾霾期北京大气中多环芳烃污染特征及暴露风险评估

雾霾对我国尤其是华北平原地区造成了极大的困扰,其发生常以颗粒物浓度急剧增长为特征,给人群健康带来了极大的风险。为进一步阐释雾霾的形成过程及其健康效应,在冬季雾霾期对北京城区大气颗粒态及气态中18种多环芳烃(PAHs)进行了连续测定,同步监测颗粒物、痕量气体污染物以及气象参数的变化,并对PAHs的浓度、组成、气粒分配等大气行为以及其与气象因素的作用机制进行了探讨。北京城区大气气相和颗粒物相中ΣPAHs浓度分别为585 ng·m~(-3)和705 ng·m~(-3)。雾霾发生时,PM_(2.5)浓度升高了3.6倍,PAHs浓度升高了2.6倍,18种PAHs同系物的浓度均随PM_(2.5)的浓度线性增加,其线性相关性受PAHs来源以及氧化活性的影响;夜间较重质量数的PAHs相对比例增加,主要受日间交通源以及夜间燃烧源贡献强度影响。受颗粒物组成以及湿度的影响,雾霾天气下PAHs颗粒相分配率降低。进一步评估了北京城区人群的PAHs吸入健康效应,冬季雾霾频繁发生下其对人群癌症风险为6.2×10~(-5)。     

上海PM_(2.5)中高分子量多环芳烃的浓度、组成及季节变化

多环芳烃(PAHs)是大气颗粒物中重要的有机污染物,由于其致癌、致突变特性而广受关注。部分分子量大于300的高分子量多环芳烃(HMW-PAHs)已被发现具有很强的毒性,但目前对于HMW-PAHs的研究仍非常有限。为了解上海大气细颗粒物中HMW-PAHs的浓度、组成和毒性,使用大流量采样器于2013年4月—2014年4月期间采集了上海大气PM_(2.5)样品,利用GC-MS分析了其中19种分子量为302的高分子量多环芳烃(∑302PAHs)的质量浓度、组成及其季节变化。结果表明,上海PM_(2.5)中∑302PAHs的质量浓度具有显著的季节变化,春、夏、秋、冬季的平均质量浓度分别为2.2、1.4、2.1和9.7 ng?m~(-3),但302-PAHs的同分异构体组成没有明显的季节变化。HMW-PAHs不具挥发性,而低分子量PAHs在大气中的赋存状态受气-粒分配的影响,因此上海PM_(2.5)中∑302PAHs质量浓度占全部PAHs的比例呈现明显的季节变化,夏季(19%)显著高于秋季(12%)和冬季(11%)。5种具有明显致癌毒性的二苯并芘异构体DalB P、N23e P、DBae P、DBai P和DBah P在整个采样期间的平均质量浓度分别为44、1.6×10~2、3.4×10~2、43和5.2 pg?m~(-3);上述5种302-PAHs的苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba Peq)占全部PAHs的Ba Peq的比例在春、夏、秋、冬四季分别为23%、47%、21%和21%。初步估算表明,2013—2014年采样期间上海∑302PAHs的平均大气干沉降通量为133 ng?m~(-2)?d~(-1),年累计干沉降量约304 kg。因此,在进行大气多环芳烃风险评估时有必要将具有明显毒性的5种302-PAHs纳入。研究结果可为大气细颗粒物环境影响评价提供一定的基础数据。     

煤改气后天津市采暖期大气污染特征的时空分布研究

燃煤供暖被认为是中国北方采暖期大气污染的主要来源之一,因此国家计划以天然气替代燃煤作为取暖燃料以减轻大气污染。基于2016-2017年天津采暖期前后的空气质量监测数据,探究"煤改气"后城市大气污染物的时空分布特征及影响因素,为大气污染治理提供依据。研究表明,煤改气后天津采暖期主要大气污染物有PM_(2.5)、PM10和NO_2 3种,CO日均质量浓度有超标现象发生,SO_2和O_3日均质量浓度均低于二级标准限值。与使用燃煤采暖时期相比,大气中SO_2、PM_(2.5)、PM_(10)和CO的日均质量浓度均有不同程度的降低,尤其是SO2浓度降幅高达70%,但NO_2质量浓度没有有效降低。从日变化特征来看,采暖期PM_(2.5)、PM10和CO的日变化规律受到了采暖活动影响,呈单峰单谷型的变化趋势。NO_2、SO_2和O_3的日变化规律与非采暖期相似,受采暖活动影响较小。由于受供暖和大气逆温层的影响,采暖期晚上至上午时段大气污染物(O3除外)的质量浓度远远高于非采暖期相同时段的质量浓度。天津大气污染物在非采暖期呈现出典型的"周末效应",但是在采暖期没有出现"周末效应"。冬季,周末白天人为活动较工作日更为活跃,与之相对应增加的城镇生活源可能是造成周末白天PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度偏高及"周末效应"消失的主要原因。     

乌鲁木齐气溶胶粒径分布及细颗粒物(PM_(2.5))浓度变化分析

利用乌鲁木齐市中心区域气象局和黑山头2013年1月1日-2014年2月28日期间Grimm180在线监测数据,对乌鲁木齐市大气气溶胶数浓度和PM_(2.5)质量浓度的分布特征及其影响进行了分析,为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治规划提供依据。结果表明,(1)气象局和黑山头气溶胶数浓度分布趋势一致,0.25~0.28μm之间的粒子数浓度最大;整体趋势表现为双峰型,第1峰出现在0.30~0.35μm之间,峰值分别为467.0和455.4 particle·cm~(-3);第2峰出现在4.0~5.0μm之间,峰值较小;粒径小于2.5μm的粒子数占到了粒子总数的99.88%;在粒径0.25~0.45μm范围内冬季气溶胶粒子数浓度最高,在粒径0.45μm范围内秋季气溶胶粒子数浓度最高;在粒径0.25~1μm范围内夏季气溶胶粒子数浓度最低,在粒径1μm范围内冬季数浓度最低;0.25~0.5μm粒径段内粒子占粒子总数的比例大小顺序为冬春夏秋;0.8~2.5μm之间不同粒径段的粒子占粒子总数的比例大小顺序为夏秋春冬;PM_(2.5)数浓度小时变化采暖期表现为双峰型,非采暖期为不太明显的三峰型。(2)观测期间气象局和黑山头PM_(2.5)平均质量浓度分别为61.77,43.42μg·m~(-3),日平均值超标率分别是30.81%和16.44%。采暖期气象局PM_(2.5)质量浓度小时变化呈现单峰,在19:00─21:00出现峰值;黑山头则呈现双峰,在6:00-8:00出现峰值,20:00出现一个不太明显的小峰;非采暖期气象局与黑山头PM_(2.5)质量浓度小时变化趋势一致,均表现为双峰型。两个站点PM_(2.5)质量浓度的季节变化均表现为冬季秋季春季夏季,特殊的地理位置和不同季节污染源的排放强度、气象条件是导致PM_(2.5)质量浓度随季节变化的主要原因。     

我国10城市冬季大气颗粒物中多环芳烃污染及呼吸暴露风险评价

大气中颗粒物和多环芳烃对环境与人体健康危害较大,已引起社会各界的广泛关注。以我国10个城市2013年12月和2014年1月大气中空气动力学直径小于10μm的颗粒物(PM10)为研究对象,采用硅胶-氧化铝层析柱净化分离、气质联用仪分析的方法测定了27种多环芳烃(PAHs)的浓度水平,分析其谱分布及空间分布,并通过呼吸暴露途径估算了癌症病发增量(ILCRs)和人群归因危险度百分比(PAF)。结果表明,27种物质的总浓度为13.72~2 002 ng·m-3;在10个城市中晋中总浓度最高,厦门最低。PAHs空间污染水平呈现北方高于南方、东部沿海城市浓度相对较低的趋势。温度与总浓度有相关性。在27种PAHs中,占主导地位的单体为荧蒽(FLA,7.56%~19.8%),芘(PYR,6.72%~13.8%),艹屈(CHR,12.8%~19.6%)和苯并(k)荧蒽(Bk F,8.59%~15.5%),4者占到多环芳烃总浓度的42.1%~64.3%。根据研究区域苯并[a]芘(Ba P)人口加权浓度估算ILCRs范围为8.94×10-6~4.77×10-4,据此计算的PAFs为0.487%~13.2%,均值为3.44%,高于全国平均水平1.6%。上述研究结果为大气颗粒物中PAHs的研究提供重要的数据基础。     

青岛地区大气气溶胶中多环芳烃的GC/MS分析

本文采集了青岛5个区的大气气溶胶样品，参照美国EPA610方法，用GC/MS分析鉴定多环芳烃。结果表明，青岛市大气气溶胶中PAHs总量的总趋势是东部高于西部，中部高于南、北部。多环芳烃的环数分布表明，气溶胶中PAHs几乎全部由人类活动产生。16种优先控制多环芳烃化合物中的萘、苊、芴、荧蕙、茚并[1，2，3-cd]芘，苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽等有毒有害有机污染物普遍检出于市内五区。苯并[a]芘的大气含量甚微。     

厦门市大气PM10中PAHs的健康风险评估-BEQ评估

通过比较城市大气PM10中优控PAHs的总量、苯并(a)芘(BaP)的浓度水平和BaP的等效致癌毒性(BEQ),评估厦门市大气有机污染的程度及其对人体的健康风险.结果表明,厦门市15种优控PAHs年平均浓度为16.08ng·m-3,BaP年平均浓度为0.70ng·m-3,BEQ为1.58.     

厦门市大气PM2.5中多环芳烃的昼夜变化特征

对厦门市冬季不同功能区大气PM2.5中多环芳烃(PAHs)的昼夜变化特征进行分析.结果表明,在检出的13种PAHs中,总浓度及其组分均呈现明显的差异.PAHs总浓度(ΣPAHs)分布在3.04-12.49ng·m-3;各功能区PAHs以菲、芘和含量相对较高,其中菲占优势,说明厦门市冬季大气PM2.5中PAHs以菲的污染为主.局部地区晚间ΣPAHs的浓度明显高于日间浓度,这可能与夜间大气混合层下降、污染物不易扩散传输、日间PAHs易光降解等有关.     

珠江隧道多环芳烃的含量与分布特征

为研究机动车尾气排放多环芳烃的排放特征,以及其从源到汇的过程变化,该研究选取珠江隧道为研究区域,采集了2006年4月、7月和12月珠江隧道中气相和颗粒相样品,以及7月、12月份隧道附近的大气样品,并对样品中多环芳烃(PAHs)进行检测.结果表明,隧道中馪AHs范围为896.1 ng·m-3～4066.2 ng·m-3,气相中馪AHs远远高于颗粒相馪AHs.环境大气样品中馪AHs为207.9 ng·m-3～353.0 ng·m-3,远远低于隧道里馪AHs,其PAHs各组分的分布特征与隧道中样品相似,说明汽车尾气是广州市大气中PAHs的重要来源;最后通过隧道中与隧道口的馪AHs来计算汽车的排放因子,得出PAHs排放因子平均值为:2164.7 靏穔m-1妨,并且估算出2006年广州市全年汽车尾气排放出PAHs 82 t.