g-C3N4/TiO2复合薄膜光催化降解石油采出水中多环芳烃

针对亟待解决的石油开采废水中的多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染物的生物毒害性问题,利用紫外光辐照g-C₃N₄/TiO₂复合薄膜光催化剂,对取自内蒙某采油现场的采出水水样进行降解处理,研究多组分PAHs污染物共存条件下的不同环数PAHs发生光催化氧化反应的降解规律及降解动力学。采用扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)表征光催化剂表面微观形貌,采用固相微萃取法富集和萃取水样中的PAHs,采用气相色谱-质谱联用法(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)检测分析PAHs含量。经UV/gC₃N₄/TiO₂光催化反应处理,采出水中不溶的颗粒态萘优先于溶解态萘被降解去除,经60 min后对萘的总去除率可达61.13%。大于4环不溶性高环PAHs,可被优先光催化降解,从而高毒性的PAHs污染物被逐级转化为相对较低生物毒性的...     

异质结光催化剂SnS_2/g-C_3N_4的光催化性能研究

以尿素为前驱体,采用热解法合成了石墨相g-C_3N_4;以SnCl_4·5H_2O和硫代乙酰胺为前驱体,采用水热法合成超薄六边形SnS_2纳米片。再将SnS_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用简便的超声分散法制备了超薄的SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UV—VisDRS)、紫外—可见光谱(UV—Vis)等对其进行了表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价了SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的可见光催化活性。当SnS_2与g-C_3N_4质量比为0.05时,SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的光催化活性最高,在该条件下,可见光照射1h,甲基橙的光催化脱色率达到48.2%。     

光催化耦合常温催化氧化HCHO的Bi3+-TiO2/MnCeOx催化剂性能

常用净化室内挥发性有机物(VOCs)的方法主要有吸附、低温等离子体、光催化氧化、常温催化氧化等,而鲜有基于光催化耦合常温催化催化剂的报道。以具备常温催化氧化性能的MnCeO_x为载体,以具有可见光催化性能的Bi_<sup>3+-TiO₂为活性组分,考察负载量、煅烧温度、制备方法以及结构形态等对Bi_<sup>3+-TiO₂/MnCeO_x催化氧化甲醛(HCHO)性能的影响,并利用XRD、BET、SEM、TEM、UV-vis DRS和IR等技术对催化剂进行微观表征与分析。结果表明,催化剂表观结构形态、晶型、粒径、孔道、掺杂、可见光吸收及抗水性为Bi_<sup>3+-TiO₂/MnCeO_x氧化性能提升提供了必要条件,两者间的多重协同耦合作用是核心,其中采用浸渍法所制的负载量10.0%Bi_<sup>3+-TiO₂/M...     

BAP/O3复合氧化体系对SMP的降解性能

研究了碳酸氢钠活化过氧化氢法(BAP)、芬顿高级氧化技术(Fenton)、臭氧氧化技术(O₃)及其复合工艺对三磺钻井液中的主要成分磺化酚醛树脂(SMP)的降解效能。遴选出BAP/O₃复合体系作为降解磺化酚醛树脂的最佳工艺,并探究了复合氧化相互作用机理。结果表明,复合配方去除SMP效果优劣顺序为(BAP/O₃)>(BAP/Fenton/O₃)>(BAP/Fenton)>(Fenton/O₃);除BAP和Fenton分段复合取得更佳效果外,其他3种复合配方均在同时添加时取得更佳的降解效果;BAP/O₃复合对SMP取得了最佳的降解和矿化作用,最大SMP去除率为95.92%。淬灭剂实验表明,BAP/O₃复合氧化体系中的主要活性氧化剂为碳酸根自由基(·CO₃^-)、超氧自由基(O₂^-·)和羟基自由基(·OH),其中·CO₃     

纳米复合可见光催化剂Ag_3PO_4/凹凸棒石的制备及其性能研究

采用化学沉淀法将高分散纳米Ag_3PO_4颗粒负载到纯化的凹凸棒石(ATP)表面,得到了具有可见光响应、高活性的纳米复合可见光催化剂Ag_3PO_4/ATP。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、紫外—可见漫反射光谱、红外吸收光谱、热重和比表面积分析等技术对催化剂的相结构和微观形貌等进行了表征。结果表明,ATP因其具有较大的负载表面使得负载的Ag_3PO_4纳米颗粒变小、分散程度增强且光吸收边红移,增加了Ag_3PO_4/ATP的活性位点。可见光条件下,当Ag_3PO_4负载量为45%(质量分数)时,Ag_3PO_4/ATP对亚甲基蓝的准一级动力学表观速率常数是Ag_3PO_4的2.39倍。     

Ce-TiO2催化剂在含SO2气氛下的NH3-SCR中毒机理及其Co3O4改性性能

通过对Ce-TiO₂催化剂在含硫气氛下、不同温度的NH₃-SCR活性演变,结合含硫组分的定量分析、原位红外分析,研究了Ce-TiO₂催化剂在不同温度的SO₂中毒机理。结果表明,在180℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成极为敏感,0.1 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从50.7%降至18.5%,随后硫酸铈持续沉积,低温脱硝活性缓慢下降;在240℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成敏感性较低,脱硝活性随时间缓慢下降,0.18 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从100%降至53.8%,随后硫酸铈持续生成。Co改性活性结果表明：在180℃时,脱硝活性从50.7%提升至94.2%,且180℃和240℃抗硫性能均有所提升。进一步的表征测试表明：Co的掺杂能提升Ce-TiO₂催化剂的氧化还原性能,并抑制SO₂在催化剂表面的吸附,提升催化剂的抗硫性能。原...     

花生壳粉用于抑制道路沥青CO2排放研究

以降低沥青受热CO₂排放为目标,研究了花生壳粉、负载Al(OH)₃花生壳粉和负载Mg(OH)₂花生壳粉对沥青受热烟气CO₂排放浓度的影响。结果表明,花生壳粉对抑制沥青受热CO₂排放具有良好的效果,花生壳粉最佳粒径为>60～80目,最佳添加量为1.0%(质量分数),在此条件下,沥青受热60 min的CO₂减排率为78.3%。负载Al(OH)₃可进一步提高花生壳粉的碳减排性能,Al(OH)₃的最佳负载量为2.0%(质量分数),负载Al(OH)₃花生壳粉最佳粒径为>80～100目,最佳添加量也为1.0%,在此条件下其对沥青受热60 min时的CO₂减排率为89.6%,而负载Mg(OH)₂对提高沥青碳减排性能的作用不明显。负载的化学物质和花生壳粉之间存在着较强的交互作用,其对沥青碳减排性能不是吸附性能和阻燃性能的简单叠加。     

Ce掺杂对MnOx在低温等离子体协同下的脱硝性能影响

低温等离子体活化反应气组分、改变催化反应历程,甚至对催化剂本身产生影响,从而使催化剂展现出一些优异特性。其中,低温等离子协同下的NH₃选择性催化还原NO_x的高活性备受关注。采用水热沉积法合成纳米Mn-Ce催化剂,在等离子体协同下对NH₃-SCR、N₂氧化、和NO氧化催化活性进行了考察与分析。结果表明,纳米Mn-Ce催化剂比纳米MnO₂具有更宽的SCR活性区间、较好的水与硫耐受性。这是由于,一方面Ce的引入促进了MnO₂分散;另一方面,等离子体产生的O活性物种能够增加Mn-Ce中Mn⁴⁺和晶格氧含量,从而触发更强快速SCR反应、促进NO_x消除。SO₂会消耗等离子体产生的活性物种,并与NH₃反应,从而阻碍NO转化,但Ce掺杂会改变Mn基催化剂的晶型结构并提升抗硫性。本研究可为低温等离子体去除NO的实际应用提供参考。     

纳米氧化钨对序批式反应器活性污泥脱氮性能和胞外聚合物的影响

采用序批式反应器(SBR),研究了不同浓度氧化钨(WO₃)纳米颗粒(NPs)对SBR中活性污泥脱氮性能以及胞外聚合物(EPS)的影响。结果表明,10 mg/L WO₃ NPs(WO10)对SBR脱氮性能没有影响,而100 mg/L的WO₃ NPs(WO100)降低了比硝酸盐和比亚硝酸盐还原速率,最终导致出水硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的积累。WO10对EPS含量和组成无显著影响,但是WO100显著增加了松散结合型EPS(LB-EPS)和EPS中多糖的含量。傅立叶红外光谱(FTIR)结果显示,WO10仅对LB-EPS中官能团有影响,而WO100对LB-EPS和紧密结合型EPS(TB-EPS)的官能团都产生了不同程度的影响。—OH、C=O以及C—O—C等官能团参与EPS和WO₃ NPs之间的相互作用。进一步分析也发现,WO₃ NPs改变了EPS中蛋白质的二级结构组成,进而影响了活性污泥的絮凝能力。     

金属有机框架化合物衍生Mn2O3催化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

采用高温煅烧方法制备得到了金属有机框架化合物衍生Mn₂O₃,并将其用于催化过一硫酸盐(PMS)降解左氧氟沙星(Levo)。在Levo初始质量浓度为1 mg/L、Mn₂O₃催化剂投加量为0.04 g/L、PMS投加量为0.15 mmol/L、初始pH为6.7的反应条件下,Mn₂O₃催化PMS反应体系可以快速降解Levo,伪一级动力学常数为0.033 7 min^-1。无机阴离子和腐殖酸对反应体系的影响不大,Cl^-甚至可促进Levo的降解,pH适用范围也较宽(3.0～9.0)。Mn₂O₃催化PMS降解Levo过程中电子介导机理起着重要作用,同时还存在单线态氧(¹O₂)的贡献,均属于非自由基路径。     

Nb掺杂对CeO2-SnO2催化剂NH3-SCR活性的促进作用

NH₃选择性催化还原(NH₃-SCR)是柴油车尾气NO_x净化的主流技术。将Nb引入CeO₂-SnO₂得到了一种新型的CeSnNbO_x金属氧化物催化剂,考察了Nb掺杂对催化剂结构、元素价态、活性位点、氧化还原性能、表面酸性和吸附性能的影响,并结合BET、XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD和in situ DRIFTS等多种表征手段明确了Nb对该催化剂活性的促进作用。结果表明,Ce₁Sn₂Nb₁O_x催化剂表现出最佳活性,在温度为250～500℃时,达到接近100%的NO_x转化率。Nb掺杂改善了催化剂的比表面积和总孔体积,合理调控了催化剂表面酸性和氧化还原性能。此外,催化剂表面高度分散的Nb物种可能与Ce物种耦合形成新的Ce-O-Nb活性位点,有助于催化剂NH₃-SCR性能的提升...     

改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO2吸附-光催化降解草甘膦

通过水热法成功制备了改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO₂复合光催化剂,采用扫描电子显微镜、比表面积测试和X射线光电子能谱分析对其微观形貌、物化性质进行表征分析,并研究其在模拟太阳光下吸附-光催化协同降解草甘膦的降解性能。结果表明：改性牡蛎壳粉单独吸附与Ce-N-TiO₂单独光催化叠加理论降解率低于复合光催化剂协同作用降解率,充分证明两者复合后具有良好的吸附-光催化协同作用;在前120 min内复合材料的降解速率明显高于理论叠加曲线的降解速率,光催化降解草甘膦中有机磷的速率常数由1.179×10^-2 min^-1提升至2.441×10^-2 min^-1;在实验范围内,改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO₂吸附-光催化协同降解草甘膦的最佳反应条件为：pH为5、实验温度为35℃、催化剂投加量为1.0 g·L^-1、磁力搅拌器转速为300 r·min^-1、光功率设定为400 W。     

黑色TiO2/活性炭复合材料的制备及其光催化净化甲醛性能

甲醛是最受关注的室内气态污染物之一。传统甲醛吸附类净化材料存在寿命短、二次污染、废弃物难处理等问题。以钛酸四丁酯为钛源,通过溶胶-凝胶法在氩气气氛下煅烧制备了黑色二氧化钛,采用TEM、XRD、DRS、XPS等技术手段表征了材料的物理、化学、光学特性,并利用连续流表面式光催化反应系统测试黑色TiO₂的甲醛净化性能。结果表明,黑色TiO₂存在表面无序层和氧空位等特征,并在紫外和可见光区域表现出更高的吸光度和更窄的带隙,紫外光下的甲醛单通净化效率可达78%。通过将活性炭与黑色TiO₂复合,可进一步提升材料的甲醛净化效率,并得到在不同流速下活性炭的最佳负载量。黑色TiO₂/活性炭与负载高锰酸钠的活性氧化铝经过16 h的长期性能测试对比,前者累计净化量是后者的1.5倍,且并未出现效率的衰减。本研究可为光催化技术在室内甲醛净化领域的应用提供参考。     

Fe3O4/SDS磁性纳米颗粒吸附水体中的Cd2+和Zn2+

一种新型纳米固相萃取吸附剂,由阴离子表面活性剂十二烷基磺酸钠(SDS)包裹在Fe3O4磁性纳米颗粒表面形成,用于吸附水溶液中的重金属离子。研究了吸附过程的主要影响因素(如SDS浓度、溶液pH等)以及解吸过程的最佳条件,并对其机理进行了初步的探讨。研究结果表明,共沉淀法制备的Fe3O4颗粒粒径分布均匀,平均粒径约为54 nm;SDS浓度为300 mg/L时,Fe3O4/SDS磁性纳米颗粒吸附Cd2+和Zn2+的能力最强;在一定浓度范围内,Fe3O4/SDS体系对Cd2+和Zn2+的吸附平衡数据符合Langmuir吸附等温方程,饱和吸附量分别为22.42 mg/g和13.95 mg/g。最终结果表明,Fe3O4/SDS磁性纳米颗粒具有较强磁分离能力和较好的吸附效果。     

Fe3O4纳米磁性微粒对全氟辛烷磺酸盐的吸附

采用共沉淀法合成Fe3O4纳米磁性颗粒,用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)以及振动样品磁强计(VSM)对Fe3O4纳米磁性颗粒的粒径、形貌和磁性进行表征并研究Fe3O4纳米磁性微粒对全氟辛磺酸盐的吸附。结果表明:在PFOS初始浓度4 mg/L,pH为3,反应时间24 h,Fe3O4纳米磁性微粒投加量1.25 g/L,对全氟辛磺酸盐去除率达到90%。Fe3O4纳米磁性微粒对PFOS的吸附符合Freundlich吸附方程。     

纳米Au/TiO2复合物光催化降解亚甲基蓝

以纳米金棒为掺杂物,采用溶胶-凝胶法制备了纳米Au/TiO2复合材料,在紫外光下对亚甲基蓝溶液进行光催化降解。结果表明,在紫外光下,Au/TiO2复合物对亚甲基蓝的脱色率最高可达99.6%,是纯TiO2的1.3倍。这主要归结于掺杂纳米尺寸的Au可增加TiO2对光的吸收以及减少电子-空穴对的复合,由此提高其光催化能力。     

ZnO/AgBr复合微纳米球的制备及其光催化降解罗丹明B的性能

使用简单丙三醇-水混合溶剂热法制备碱式碳酸锌微纳米球前驱物,经退火得到ZnO微纳米球,通过液相沉淀法把AgBr纳米颗粒固定在ZnO微纳米球表面,在AgBr和ZnO之间形成异质结,有效地增强了AgBr/ZnO复合物的光催化活性。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)与紫外可见分光光度计对样品物相、形貌、元素组成及光学性质进行表征。在可见光条件下,研究ZnO及不同AgBr的ZnO/AgBr复合材料的光催化活性,结果表明:循环修饰5次AgBr的ZnO微纳米球(AgBr颗粒负载质量分数为5%,5%-AZ)样品对罗丹明B的光催化降解性能最好;该复合材料的光催化可重复性使用结果显示,循环使用次数的增加,其光催化性能有下降的趋势。通过分析可知,在光照条件下AgBr的分解引起异质结构变化。     

负载型纳米复合半导体WO3-TiO2/AC光催化降解刚果红废水

采用溶胶-凝胶-浸渍-焙烧法制备了负载型纳米复合半导体WO₃-TiO₂/AC光催化剂,以偶氮染料刚果红为目标降解物,通过正交实验优化了刚果红废水的降解条件,并对其光催化动力学进行了探讨。结果表明,刚果红废水的最佳降解条件为：催化剂投加量10 g/L,pH=7,H₂O₂用量为3.5 mL/L。在最佳条件下,当刚果红废水起始浓度为40 mg/L时,反应120 min后,刚果红溶液的去除率可达95.21%,较相同条件下TiO₂/AC对刚果红染料的降解率提高了19.57％。光催化剂对刚果红的光催化降解符合Langmuir-Hinshelwood（L-H）模型。     

Pd-ZnIn2S4-PVA-浮石负载型催化剂制备及其光催化降解水中PhACs性能

光催化是降解水体中痕量医药类物质卡马西平(CBZ)、双氯芬酸(DCF)等的有效技术,负载型光催化剂的开发可解决粉末催化剂不宜回收且易造成二次污染的问题。本研究采用水热合成-超声浸渍法制备浮石负载型催化剂,证实聚乙烯醇(PVA)粘合效果好于中性硅溶胶(ZS-30)、磷酸二氢铝(Al(H₂PO₄)₃)和聚乙二醇400(PEG-400),超声振荡测得0.1%Pd-ZnIn₂S₄-PVA-浮石催化剂的脱落率为4%。在碘镓灯和太阳光照射下,1.5 g·L^-1的0.1%Pd-ZnIn₂S₄-PVA-浮石催化剂对50 mL、初始质量浓度100μg·L^-1 CBZ的降解率为100%和88.8%,CBZ的光催化降解遵循伪一阶动力学。PVA与0.1%Pd-ZnIn₂S₄之间以氢键连接,并成功为负载型光催化剂引入了晶格缺陷,溶液中的CBZ和DCF被催化剂表面光照产生的·...     

CdIn2S4/复合材料的制备及光降解罗丹明B

利用高压静电纺丝技术,制得含有羧基的导电聚合物纤维(聚偏氟乙烯/苯乙烯-马来酸酐共聚物/纳米石墨),高温水热条件下在纤维表面制备CdIn2S4颗粒,得到CdIn2S4/导电聚合物纤维复合材料。运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见吸收光谱仪(UV-Vis)和热失重分析仪(TGA)对复合材料的结构进行表征。并利用350 W氙灯模拟太阳光进行光催化降解罗丹明B。结果发现,CdIn2S4/导电聚合物纤维复合材料的降解效率高于CdIn2S4粉体和Degussa P25 TiO2粉体,光催化降解3 h,罗丹明B的降解率为96.2%。