汉中大佛洞宇宙成因核素26Al/10Be埋藏年龄

汉中天坑群是在我国湿润热带-亚热带岩溶地貌区北界首次发现的岩溶地质景观,已查明区内发育岩溶洞穴160余处,对研究中国南北方乃至全球古地理环境及气候变化具有重要科学价值。目前该区域地貌演化、岩溶洞穴发育研究刚刚起步,尚没有该岩溶区年代学研究成果报道。本文尝试运用加速器质谱仪(AMS)宇宙成因核素~(26)Al/~(10)Be埋藏年龄测试技术,对汉中南郑岩溶洞穴大佛洞内次生沉积石英砾石进行年龄测定,获得~(26)Al/~(10)Be埋藏年龄为(1.07±0.71)Ma,初步限定了汉中岩溶洞穴大佛洞的发育时期;同时获得大佛洞石英砾石样品在埋藏前该流域侵蚀速率为(156.5±73.4)m?Ma-1。     

宇宙成因核素26Al/10Be约束贵州涟江流域沉积物埋藏历史

贵州喀斯特地区位于青藏高原向丘陵地貌转换过渡带,区内发育多级层状地貌面,是研究区域构造-气候-剥蚀耦合作用的天然实验场。本文测定了贵州省惠水县境内涟江I级阶地沉积物中原位宇宙成因核素¹⁰Be和²⁶Al浓度,通过暴露-埋藏模型对沉积物埋藏历史和物源进行研究。与前人研究结果相比,涟江流域单核素剥蚀速率（¹⁰Be平均剥蚀速率为10.85±0.97 m/Ma）显著低于贵州高原其他流域。结合双核素暴露-埋藏模型,研究结果表明更新世以来沉积物样品可能经历了复杂暴露-埋藏-再暴露过程,其物源可能是异地埋藏或洞穴堆积等非稳态剥蚀区。宇宙成因核素对²⁶Al-¹⁰Be联用能有效判别非稳态剥蚀过程,弥补了单核素不能表征沉积物埋藏历史的不足。     

利用δ15N-NO3-和δ18O-NO3-示踪北京城区河流硝酸盐来源

为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.     

西沙赵述岛和北岛海鸟遗迹14C年代模型及意义

对采自西沙赵述岛和北岛的沉积剖面ZS2、BD1进行分析,两个剖面具有十分相似的物源组成和岩性变化。通过测定剖面中海鸟残体的~(14)C年龄,运用传统方法以及Clam和Bacon程序建立了ZS2和BD1沉积剖面的年龄-深度模型。对比年龄-深度模型发现,Bacon程序运用MCMC作为迭代算法,排除异常数据影响,拟合得到的曲线单调相比较于Clam年龄模型显得更为合理。所建立的年代学模型为后期的气候环境演变研究提供了基础。根据Bacon程序所构建的年龄-深度模型结果,我们发现近千年来ZS2和BD1剖面处的平均沉积速率分别为0.86 mm?a~(-1)和1.26 mm?a~(-1)。采样点的沉积速率在一定程度上代表了岛屿的垂向生长速率,均低于当前海平面的平均上升速率。同时,鸟骨的~(14)C年龄也揭示了赵述岛海鸟活动时间应不晚于AD 1172—1290,而海鸟开始在北岛活动的时间则不晚于AD 984—1140。     

Mg/Al LDH对UO22+的高效吸附研究

由于放射性污染物的不合理处置及核泄漏事件的发生,对生态环境和人类健康造成了严重危害.本研究采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al LDH(层状双氢氧化物),研究其对UO_2~(2+)的吸附行为.同时,考察了吸附剂投加量、p H、吸附时间、初始浓度对吸附的影响,并采用XRD、FTIR、SEM、XPS等技术对吸附前后LDH材料进行表征与分析.结果表明:Mg/Al比为2∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附效果要比Mg/Al比为4∶1的Mg/Al LDH好,Mg/Al比为2∶1和4∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附容量分别为301.28和263.85 mg·g-1,对UO_2~(2+)具有优良的吸附性能,可以作为高浓度放射性污染废水的吸附材料和核泄漏事件的应急吸附材料.Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型.吸附后Mg/Al LDH的Mg/Al比降低,Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附机理是UO_2~(2+)与材料中氢氧根、碳酸根相互作用,形成三元的络合物而被去除.     

基于210Pb和137Cs计年法的黄河下游湿地沉积速率研究初探

本文利用²¹⁰Pb和¹³⁷Cs计年方法分析探讨黄河下游湿地沉积速率演化与上游水沙变化的响应关系。结果表明，²¹⁰Pb比活度大致指数衰减趋势以及¹³⁷Cs蓄积峰的鉴出，表明放射性核素手段在黄河下游湿地的沉积学研究具有一定可行性。基于²¹⁰Pb的CIC模式和CRS模式得出的沉积速率分别为1.68 cm/a和0.67~2.76 cm/a；基于¹³⁷Cs剖面的1963年和1986年两个蓄积峰，计算自下而上沉积速率分别为2.67 cm/a、1.08 cm/a和1.21 cm/a。研究发现，近几十年黄河下游湿地沉积速率呈逐渐减小趋势，这与黄河流域气候变化、上游流域建坝、水土保持和下游水资源利用存在密切关系。此外，水库调度方式也在一定程度上影响下游沉积速率，虽然下游淤积量不变，但洪峰的"削平"导致泥沙难以淤积于湿地。     

基于磁化率和210Pbex的金沙江下游小流域泥沙来源研究

金沙江下游地区侵蚀泥沙研究基础薄弱,实测资料较少,可靠的泥沙来源信息尤其是一系列国家重点水土保持工程如"长治"工程实施后流域泥沙的主要来源及贡献,对该区未来水土保持和生态环境建设以及不同治理措施效益评价具有重要意义。利用低频磁化率χ_(lf)和放射性核素~(210)Pb_(ex)双指纹因子,开展了金沙江下游一"长治"工程治理小流域(元谋县凉山乡小流域)泥沙来源研究。结果表明,坡耕地表土、林地表土和沟谷堆积物三种物源的χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)平均含量分别为(21.81±9.43)×10~(-8)m~3/kg和40.53±9.49 Bq/kg、(24.06±9.61)×10~(-8)m~3/kg和119.35±22.81 Bq/kg、(16.60±5.27)×10~(-8)m~3/kg和30.62±12.69 Bq/kg。流域出口泥沙的χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)平均含量分别为(17.69±2.87)×10~(-8)m~3/kg和33.63±6.17 Bq/kg。混合模型计算结果表明凉山乡小流域泥沙主要来源于沟谷堆积物,相对贡献率为79.6%;未经治理的陡坡耕地产沙贡献率为19.1%;林地面积占比最大但泥沙贡献极微,仅1.3%。基于χ_(lf)和~(210)Pb_(ex)的双指纹泥沙来源判别结果与利用地球化学元素复合指纹分析结果一致。受地质地貌等自然因素主控,沟谷侵蚀是金沙江下游河流泥沙的主要来源;以坡改梯和植被恢复为主的小流域治理工程对坡面侵蚀泥沙减控具有积极作用。该区未来水土保持工作应重点加强流域沟谷治理,降低泥石流等泥沙灾害风险。     

北京上甸子站大气CO2及δ13C(CO2)本底变化

基于北京上甸子站(SDZ)2007~2013年大气CO_2及2009~2013年大气δ13C(CO_2)瓶采样观测资料,筛分获得混合均匀且未受局地污染影响、具代表性的大气CO_2及δ13C(CO_2)本底数据.2007~2013年SDZ站大气CO_2年均本底浓度变化范围为385.6×10-6~398.1×10-6,年均增长率为2.0×10-6a-1;2009~2013年其大气δ13C(CO_2)年均本底值变化范围为-8.38‰~-8.52‰,年均增长率为-0.03‰·a-1.SDZ站2007~2013年的7~9月月均浓度最低水平均出现在2008年,且2007~2008年增长率仅为0.3×10-6a-1,推测主要源于2008年奥运期间北京及其周边省市节能减排措施实施导致碳排放量减少.SDZ站大气CO_2本底浓度季节变化最低值出现在8月,最高值出现在3月,季节振幅达到23.9×10-6;大气δ13C(CO_2)与CO_2季节变化特征大致呈镜像关系,其季节振幅为1.03‰.对SDZ站CO_2源汇的碳同位素"signature"(δs)研究表明,供暖季Ⅰ(01-01~03-14)和Ⅱ(11-15~12-31)的δs分别为-21.30‰和-25.39‰,推测主要源自化石燃料与生物质燃烧的影响;其植物生长季的δbio值为-21.28‰,推测主要来自植被活动的贡献.     

黄河三角洲及邻近海域沉积物137Cs和210Pbex断代的适用性

¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex定年是确定近百年来浅层湖泊沉积物年代学框架的首选方法,然而,该方法在河口滩地及邻近海域沉积物断代中的适用性仍然不清。本文以渤海黄河三角洲为研究对象,通过钻孔采集了1929～1990年间四个不同成陆年限的淤成土泥芯,分析了¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex活度及粒度的深度分布特征;结合已报道的邻近海域水下地形特征、沉积物特性、沉积构造等资料,讨论了黄河口泥沙沉积和三角洲形成的特点,评价了沉积物¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex断代法在该区域的适用性。结果表明,黄河三角洲是由入海口冲积扇不断向前推进而形成,具有快速且不均匀沉积的特点。20世纪50～70年代大气层核试验产生的放射性同位素¹³⁷Cs是黄河三角洲和邻近海域沉积物断代可靠的示踪物,含¹³⁷Cs的沉积物可被确定为1963年(或1954年)以来的沉积物。²¹⁰Pb_ex是大气持续沉降的天然放射性尘埃,不适用于具有快速且不均匀沉积特点的入海口水下冲积扇沉积物断代;水下冲积扇成陆后,地面继续承接²¹⁰Pb_ex核数沉降,因此,²¹⁰Pb_ex也不适用于黄河陆地三角洲的沉积物断代。泥沙的沉积速率在远离水下冲积扇的海域较低,且经水面沉降至海底的²¹⁰Pb_ex比例较高,沉积物的²¹⁰Pb_ex深度分布曲线形态类似于稳定环境的湖泊、海湾。计算沉积速率的CIC和CRS模型未考虑核素的向下扩散迁移过程,这可能会导致估算的黄河三角洲邻近海域泥沙沉积速率偏大。     

宇宙成因核素10Be的地球化学行为及其在黄土示踪研究中的应用

¹⁰Be是一种典型的长寿命宇宙成因核素,对其在自然界中的分布规律、迁移形式和赋存状态等地球化学行为特征的研究,是利用沉积物¹⁰Be记录进行定年和环境示踪研究的理论基础。其中明确¹⁰Be在不同沉积物中的赋存状态是研究¹⁰Be保存性的基础,而¹⁰Be在固相和液相介质中的分配系数Kd则主要反映了¹⁰Be在固相和液相中的迁移能力,对研究自然界不同沉积物中¹⁰Be的迁移性至关重要,直接影响到沉积物中¹⁰Be环境示踪研究的有效性。本文尝试总结了大气成因¹⁰Be在海洋、河流沉积物和土壤中的赋存状态,分析了¹⁰Be分配系数Kd的分布范围及其主要控制因素。在此基础上以土壤中¹⁰Be的分布特征、迁移规律及影响因素研究为参考实例,对比分析了目前已有对黄土-古土壤序列中¹⁰Be地球化学行为研究取得的主要成果,建议未来应从地球化学机制方面进一步加强对黄土地层序列¹⁰Be分布特征、浓度变化规律及可能影响因素的综合研究,为黄土¹⁰Be示踪研究提供更全面的理论依据。     

3H和99Tc在黄土中的迁移特性比较

³H和⁹⁹Tc是低中放废物处置中2个重要的核素,在处置场的安全评价中十分重要.由于介质对³H和⁹⁹Tc的吸附较弱,常忽略其滞留性,并用³H标定地下水的流速.野外实验表明:在包气带中,黄土对⁹⁹Tc的吸附大于³H;在含水层中,黄土对³H迁移的影响大于⁹⁹Tc.本文根据实验数据,采用非平衡吸附模式NESOR程序分别模拟了³H和⁹⁹Tc在黄土包气带和含水层中的迁移过程.模拟结果表明:⁹⁹Tc在黄土包气带中的分配系数范围为0.05～0.055mL/g;³H在黄土含水层中分配系数为0.116mL/g,该参数是黄土对³H和⁹⁹Tc综合影响的结果,其滞留机理尚待研究.     

应用^32P示踪技术研究不同土壤慢速土地处理系统内磷素的行为规律

应用放射性^32P示踪技术，在人工模拟柱装置上，对城市污水中的磷素在不同土壤内的行为规律进行研究，并对实验数据进行了归一化的计算处理，结果表明红壤和紫色土对城市污水中的磷素都有较强的去除能力，但磷素在不同土壤中的行为有明显差异。     

草甸棕壤对~(210)Pb(Pb)、~(210)Bi的吸附和pH的影响

根据土壤中几种无机配位体浓度,推算了Pb不同沉淀形式所对应的浓度,并将其与~(210)Pb示踪实验测量值对比,证明土壤中Pb主要是以磷酸盐形式存在。~(210)Bi和Pb共沉淀后被土壤吸附。pH对土壤~(210)Pb(Pb)、~(210)Bi、吸附影响曲线形状相似。土壤Pb和~(210)Bi分别在pH值为5和2.6时解吸。测定了土壤—水系统中~(210)Pb和~(210)Bi的分配系数,分别为(0.5—0.6)×10~3和(0.3—3.0)×10~4。     

14C-甲磺隆在土壤中的可提态残留、结合态残留和矿化

在实验室培养条件下,从质量平衡角度,研究了¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中形成结合残留(¹⁴C-BR)、可提态残留(¹⁴C-ER)以及矿化为¹⁴CO₂的规律;同时对¹⁴C-BR的主要影响因子及其在腐殖质中的分布规律进行了研究.结果表明:①¹⁴C-甲磺隆在土壤中形成的¹⁴C-ER,其含量与土壤pH呈显著正相关.甲磺隆母体化合物在7种土壤中 的半减期为13.3～66.6d,降解速率常数λ(d-1)与pH呈显著负相关.②¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中形成的¹⁴C-BR,其含量在培养初期的20d内,与土壤pH呈显著负相关且与土壤粘粒含量呈显著正相关;而培养20d后,¹⁴C-BR的含量只与土壤pH呈显著负相关.pH是¹⁴C-甲磺隆在土壤中形成BR的主要影响因子.¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中的¹⁴C-BR的最大值约为引入量的19.3%～52.6%.③在整个培养试验过程中,7种土壤中的¹⁴C-BR主要分布在富啡酸和胡敏素中,但其分布在胡敏酸中的相对百分比较小.因此,在¹⁴C-甲磺隆形成BR的过程中,富啡酸的作用＞胡敏素>胡敏酸.④在整个培养试验期间(180d),¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中通过三嗪杂环开环矿化为¹⁴CO₂的量约占引入量的12.9%～27.0%,其在碱性土壤中更难被矿化为¹⁴CO₂.     

鸡冠洞CO2和222Rn变化特征以及与旅游活动关系研究

洞穴空气CO_2和~(222)Rn是岩溶洞穴中重要的小气候参数,理解影响洞穴空气CO_2和~(222)Rn浓度的时空变化特征及控制因素,对合理开发洞穴旅游资源有一定现实意义。本文通过2011年12月至2019年4月对我国南北气候过渡带附近河南省栾川县鸡冠洞空气CO_2和~(222)Rn浓度的多时空尺度的变化特征进行监测研究,主要得到以下结论:(1)在空间变化上,洞穴空气中的CO_2和~(222)Rn浓度主要受洞穴结构和通风效应的影响。越往洞内,CO_2和~(222)Rn浓度越大。(2)洞穴空气中的CO_2和~(222)Rn浓度季节变化特征明显,雨季上升,旱季下降,都受洞外水热环境的影响。鸡冠洞CO_2浓度变化范围为307～4 678 mg/L,受游客旅游活动的影响较为显著,空气~(222)Rn浓度变化范围为33. 0～2 421. 2 Bq/m~3,主要受洞穴结构和通风作用的影响。(3)在昼夜尺度的变化上,洞穴空气CO_2白天上升,夜间下降,主要受旅游活动的影响。空气中的~(222)Rn浓度与旅游活动的关系不明显。(4)鸡冠洞內吸入氡子体所导致的內照射人均年有效剂量为29. 6 mSv/a,虽然氡子体对一般游客产生危害较小,但年累积量需考虑,尤其是鸡冠洞内一线导游的核辐射安全防护。     

岩溶山区表土中7Be、137Cs、226Ra和228Ra的地球化学相分配及其侵蚀示踪意义

利用ＧＣ－ＭＳ定性及ＧＣ－ＦＩＤ定量，测定了１９９３年１１月采自厦门西海域８个站位的表层沉积物样品。应用模糊聚类的方法，结合献资料，对甾醇的指标作用进行了探讨；利用聚类结果去除少量不合理数据，将甾醇划为３类，其在海域中的分布各有特点；Ａ类甾醇带有经处理过的污水的特征，表现出从厦门市最大生活污排污口向四周扩散的过程；     

土壤水稻系统中210Pb和210Bi的行为及载体Pb的影响

采用~(210)Pb示踪方法,研究了~(210)Pb和~(210)Bi在土壤和水稻中存在的形态.土壤中~(210)Pb主要以可给态存在,占总量的79％—91％.~(210)Bi主要以结合态存在,占总量的80％—98％,随时间增长,可给态~(210)Pb逐渐向结合态转变;结合态~(210)Bi向着可给态方向变化.进入水稻的~(210)Pb和~(210)Bi大部分是自由移动的离子形式,~(210)Pb的结合态<1％;~(210)Bi占40％.~(210)Pb和~(210)Bi性质上的差异表现了土壤对二者吸附力强弱的不同.还讨论了载体Pb对~(210)Pb和~(210)Bi吸附行为的影响.     

低pH值及铝对深鳅吸收45Ca的影响

为了探讨低ｐＨ和铝对水生生物的毒性或联合毒性效应,进一步研究钙缓解作用机理,用放射性核素＾４５Ｃａ作为示踪剂,研究在低ｐＨ值及加铝条件下,泥鳅（Ｍｉｓｇｕｍｕｓａｎｇｕｉｌｌｉｃａｕｄａｔｕｓ）对钙离子的吸收分布情况,结果表明,生长在ｐＨ在７．１０时,＾４５Ｃａ在泥鳅体内各器官的９６ｈ放射性比度为,皮肤３９５３２ｃｐｍ／ｇ,骨骼３８１１６ｃｐｍ／ｇ,鳃２５４９５ｃｐｍ／ｇ,肌肉１６５１ｃｐｍ／ｇ低     

210Pb和137Cs计年在尼罗河三角洲的应用现状与适用性分析

本文详细梳理了210Pb和137 Cs计年法在尼罗河三角洲泻湖沉积年代学研究的历史过程以及遇到的困境,并结合笔者近期研究结果,进一步论证了该手段在近百年湖泊沉积速率测定和沉积过程研究等方面仍具有较高适用性。同时,笔者从钻孔采样位置、岩性状况、采样间距、计算模式等四个方面提出了在实际应用210 Pb和137 Cs计年中应注意的细节,以期为今后该手段应用于湖泊环境污染年代测定研究取得理想效果提供一定理论帮助。