苏州市大气细颗粒物(PM2.5)工业源排放清单

通过发放调查表、现场咨询等形式,获得苏州市2012年工业企业基本信息,参照国内外已有研究成果,确定排放因子,并根据实际情况对钢铁行业进行了系数修订,得到苏州市工业源大气细颗粒物排放清单.结果表明:苏州地区工业源PM_(2.5)排放总量约为6.57×10~4t,工艺过程源和固定燃烧源分别占94%和6%;张家港地区贡献率最大,为51%,其次为常熟13.8%;姑苏区贡献率最小,为0.13%;苏州市平均排放强度为10.42 t·km~(-2),张家港排放强度最大,达到了43.57 t·km~(-2),其次为新区12.38 t·km~(-2);钢铁与炼焦、火电、水泥行业是PM_(2.5)的主要贡献者,分别为50%、17%和14%;空间分布显示苏州北部相对细颗粒污染较大,重点企业多集中在张家港、常熟地区,东部污染较少.     

餐饮行业细颗粒物(PM2.5)排放测算方法:以上海市为例

以上海市餐饮企业为例,研究了餐饮企业PM_(2.5)排放特征以及排放测算方法.按照单位灶头、单位时间、单位就餐人次这3种计算基准,获得了不同类型餐饮企业PM_(2.5)的排放因子,并在此基础上结合2014年上海市餐饮企业活动水平测算了PM_(2.5)的排放清单.结果表明,餐饮企业排放PM_(2.5)的浓度范围0.1~1.8 mg·m~(-3),甚至超过国家饮食业标准中关于油烟1mg·m~(-3)的排放限值;PM_(2.5)中OC质量贡献超过50%,OC/EC比值的变化范围为58.8~752.3,平均值为128.4,可作为餐饮排放的示踪特征.企业规模是影响餐饮企业PM_(2.5)排放因子的重要因素.按照灶头活动、餐饮作业时间以及就餐人次这3种方法计算得出的餐饮企业PM_(2.5)排放因子均表明,大型、中型企业明显高于小型和微型企业(食堂、快餐).基于上述3种排放因子,计算2014年上海PM_(2.5)排放量相对一致,表明本研究获得基于3种活动水平的排放因子比较可靠,未来可应用于其他城市餐饮企业排放清单的核算.     

北京市大气气溶胶PM2.5中极性有机化合物的测定

提出了用GC-MS分析大气细粒子中极性有机化合物的测定方法,给出了2类衍生化反应的最佳条件.标准物质工作曲线相关系数在0.995～1.000之间,仪器精密度为1%～10%,标准物质的标准偏差为3%～20%,实际样品的标准偏差为3%～17%,仪器定量限为0.1～4.0 ng·μL^-1.实测了北京市夏、秋、冬3季大气细粒子样品,定量极性有机化合物42种,其中一元羧酸30种、二元羧酸5种、无水单糖3种、甾醇类3种和苯甲酸,并对这些化合物的可能来源进行了探讨.     

北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

细颗粒物(PM2.5)可溶性提取液对发光细菌的光抑制与组分浓度的相关性分析

为科学评估PM_(2.5)对生物体的综合生物效应,利用费氏弧菌检测了PM_(2.5)水溶性提取液的光抑制效应,统计分析了227组PM_(2.5)主要组分与发光抑制率的相关关系.实验结果表明:PM_(2.5)水溶性提取液的发光抑制率值与OC、NO-3、EC和微量元素等组分浓度显著相关,相关系数从高到低的排序为:OC微量元素ECNO-3(p0.01).PM_(2.5)中,主要来自燃煤、交通燃油、生物质燃烧及冶金工业污染源排放的组分(苯并(a)芘、Cl-、OC、Cu、K+、Mn、Zn、EC、Pb、Se、F-等)浓度与发光抑制率显著相关.此外,二次来源的NO-3、NH+4等组分浓度与发光抑制率在冬季和春季显著相关.     

双级虚拟撞击采样器应用于固定污染源PM10和PM2.5排放测量

为贯彻落实《大气污染防治行动计划》,环境保护部指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,其中包括固定源PM_(10)和PM_(2.5)的排放清单.但目前国内尚无固定源PM_(10)和PM_(2.5)标准采样方法.本研究提出了适合我国固定源PM_(10)和PM_(2.5)测量的双级虚拟撞击采样方法,开发了相应的分级采样系统,并用该方法对各类固定源进行了现场测试.测试结果表明,所测试的煤粉炉电厂的烟囱入口PM_(2.5)质量浓度为(0.93±0.03)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.13±0.11)mg·m~(-3).所测试的垃圾焚烧电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(3.3±0.65)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(6.9±0.86)mg·m~(-3).所测试的大型循环流化床发电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.59±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.12±0.16)mg·m~(-3).所测试的钢铁转炉的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.15±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(0.43±0.15)mg·m~(-3).     

北京大气PM2.5中微量元素的浓度变化特征与来源

为了解北京大气细粒子中微量元素的污染水平和来源,在车公庄和清华园进行了连续1年、每周1次的PM_2.5采样和全样品分析.微量元素浓度的周变化大,尤以冬季为甚,相邻2周最大相差达1.6倍;但除冬季的平均浓度较高之外,其季节变化并不显著.微量元素的富集因子在春季最低,反映了频繁发生的沙尘天气的影响.Se、Br和Pb的浓度比来自于北京A层土壤中的含量要高出约1000～8000倍,表明它们主要来自于人为污染.其中Se的富集度最高,反映了北京细粒子来自于燃煤污染的特征.Pb的年均浓度(0.31μg·m^-3)虽然未超过WHO的年均标准,但与洛杉矶和布里斯班相比处于较高的水平;与Br、Se的比较分析表明,燃煤可能是Pb除机动车排放之外的另一个重要来源.     

燃煤飞灰中细颗粒物(PM2.5)的物理化学特性

研究了小龙潭电厂燃煤飞灰中细颗粒物的粒径分布、显微结构、颗粒类型以及As,Se,Cd,Pb,Cr和Be等6种微量重金属在不同粒径中的分布规律。结果表明:燃煤排放的PM_2.5以球形颗粒为主,但随着颗粒物粒径的减小,非球形颗粒的数量有所增加;多数PM_2.5的表面并不光滑,不同粒径颗粒之间存在逐级吸附的现象;微量重金属As,Se,Cd,Pb和Cr大部分富集在粒径小于2 1μm的细颗粒上,高钙飞灰对As有强烈的吸附作用。      

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

夏季持续高温天气对北京市大气细粒子(PM2.5)的影响

在1999-06-23北京市出现长达13d的持续高温期间对细粒子(PM_2.5)质量浓度进行了观测.数据表明,持续高温期间细粒子质量浓度比非高温期间要高出2～3倍.但是通过对持续高温期间的气象数据进行分析,发现还是很利于污染物扩散.进一步分析同步监测的O₃浓度、颗粒物中SO₄^2-的粒径范围及其含量等数据,发现夏季持续高温期间活跃的光化学反应应该是北京市细粒子的主要来源.     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_2.5)的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_2.5的日均质量浓度为101. 97μg·m^-3,超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_2.5的39. 86%,其中二次离子(SO₄^2-、NH₄⁺和NO₃^-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_2.5偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP...     

贵阳市PM_(2.5)微观特征的季节变化分析

大气颗粒物的污染特性与其理化性质有密切关系.本文利用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术(IA)对贵阳市PM2.5进行研究,分析其微观形貌、数量贡献、体积贡献和粒度分布特征.结果表明:贵阳市PM2.5中颗粒物类型以烟尘及其集合体为主,其次是不规则矿物颗粒、规则矿物颗粒、燃煤飞灰和未知颗粒;4个季节PM2.5样品中烟尘及其集合体占多数,较多分布在0.1~0.2μm的粒径范围内,冬季数量比达到88.24%,体积比为60.45%;研究区PM2.5样品中含有较多的规则矿物颗粒,春季数量比、体积比分别为13.49%、33.58%,春、夏、秋季数量集中分布在0.5~0.6μm粒径范围,冬季主要分布在1.0~2.5μm粒径范围.     

上海市PM2.5的物理化学特征及其生物活性研究

采集了上海市区和郊区春季和夏季的大气PM_2.5样品,分析了市区和郊区春夏2季PM_2.5质量浓度变化的规律,使用PIXE(Proton Induced X-ray Emission)分析技术获得S、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Br、Sr、Pb等15种元素的质量浓度.结果表明,上海PM_2.5中化学元素的质量浓度在春季　(5?038.6 ng·m^-3) 比在夏季 (3?810.6 ng·m^-3) 高,春季郊区(2?528.9 ng·m^-3) 和市区(2?509.7 ng·m^-3) PM_2.5中化学元素的质量浓度相当,夏季市区样品 (1?674.2 ng·m^-3) 中化学元素质量浓度的总量比郊区(2?136.3 ng·m^-3) 的低,但来自人为污染的化学元素 (Cr、Mn、Ti、Ni、Cu、Zn、As、Br、Sr、Pb) 在市区PM_2.5中的含量较高;场发射扫描电镜 (FESEM) 分析显示,上海PM_2.5主要由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒和不明物质组成,质粒DNA评价揭示上海市区PM_2.5比郊区的具有更强的生物活性,主要原因可能在于市区样品中含有较高的重金属元素和较多的烟尘集合体．     

北京和保定地区大气细颗粒物中可培养细菌的种群特征

在北京城区和河北省保定郊区(望都),于2015年1月10~17日雾-霾时期,使用大气颗粒物采样器收集大气细颗粒物(PM2.5),比较了两地雾-霾时期PM2.5中可培养细菌的种群结构特征异同;使用场发射扫描电镜(FESEM)观察PM2.5颗粒形态,利用后向轨迹模型NOAA/ARL HYSPLIT-4分析北京城区和保定郊区气团输送来源,采用离子色谱仪、流动分析仪和ICP-MS仪器监测PM2.5中主要水溶性离子和重金属元素含量.结果表明,北京城区和保定郊区分离得到的PM2.5可培养细菌为厚壁菌门(Firmicutes)、放线菌门(Actinobacteria)和α-变形菌门(α-Proteobacteria)三大菌门,其中厚壁菌门(Firmicutes)为优势菌门;分离纯化鉴定出17种细菌,革兰氏阳性菌占90%以上;优势菌属为产芽孢的芽孢杆菌属(Bacillus),分别占北京城区(RCEES)和保定郊区(WD)PM2.5样品中可培养细菌百分比的68.15%和75%.北京城区和保定郊区PM2.5中可培养细菌种群结构特征可能受到PM2.5理化性质和气团传输的影响.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

泉州市大气PM2.5镧系元素组成特征及来源解析

2014年3月、4月和7月分别采集了泉州市5个采样点共49个PM_(2.5)样品,采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定样品镧系元素(Loid)及其他微量金属元素浓度水平.分析了PM_(2.5)镧系元素组成特征和配分模式,利用La-Ce-V三元图和化学质量平衡(CMB)受体模型解析了泉州市大气PM_(2.5)污染来源.结果表明:(1)泉州市大气PM_(2.5)总镧系元素(Σ Loid)浓度为2.490~5.708 ng·m~(-3)(含量65.682~126.529μg·g~(-1)),轻重镧系元素比值(L/H)为12.086~14.319;(2)PM_(2.5)镧系元素配分模式与福建土壤相似,PM_(2.5)中Ce元素表现为正异常,而Eu元素表现为负异常;(3)城市扬尘、燃煤尘、汽车尾气尘和垃圾焚烧飞灰是泉州市大气PM_(2.5)的主要来源,贡献率分别为18.9%、10.9%、30.6%和30.2%.     

热脱附法快速分析大气细颗粒物中非极性有机物

本研究改进了传统有机样品前处理步骤,将大气细颗粒物样品直接装填于TD管并与气相色谱联用的自动化热脱附装置,建立的新型热脱附(thermo desorption,TD)与气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法,对72种非极性有机物(non-polar organic compounds,NPOCs),包括34种多环芳烃(polylicycle aromatic hydrocarbon,PAHs)、1种苯并噻吩、27种(C_(10)~C_(34))烷烃(alkanes)、5种霍烷(hopanes)和5种甾烷(steranes)化合物进行定量分析.优化了承载样品装填方式、热脱附条件和进样模式等参数.结果表明,热脱附-气相色谱/质谱方法对多环芳烃、正构烷烃、霍烷和甾烷的检出限分别为0.01~1.0、0.1~8.0和0.50~2.0 ng·m~(-3),标定曲线线性相关系数在0.9以上.热脱附效率分别为:多环芳烃95%~100%、正构烷烃81%~100%、霍烷和甾烷83.1%~100%.与传统溶剂超声萃取的方法差异性比较结果表明,两种方法分析结果的偏差基本小于30%,在可接受范围内.对临安和上海PM_(2.5)中的痕量NPOCs的定量分析表明,采样期间两地大气PM_(2.5)中NPOCs以烷烃为主,其次为PAHs.特征比值法分析结果表明,大气细颗粒物污染主要来自化石燃料燃烧和煤炭燃烧.     

大气PM2.5对大鼠心肌细胞的毒性作用

为评估大气PM_2.5及其不同组分对心肌细胞H9C2的毒性作用,探讨PM_2.5对心血管系统产生毒性作用的关键组分,将前期采集并制备的PM_2.5完全颗粒物、PM_2.5水溶性组分、PM_2.5脂溶性组分和PM_2.5单纯颗粒物以不同质量浓度对H9C2细胞染毒.用MTS法在染毒6、10、24、48、72 h后测定细胞活力;根据细胞活力测定结果,选用较低染毒浓度（10 μg/mL）,用相关试剂盒测定染毒24 h后胞内和上清液中LDH（乳酸脱氢酶）和SOD（超氧化物歧化酶）活力,ELISA及RT-qPCR法测定炎性因子IL-6和TNF-α表达量,AP位点计数法测定细胞DNA损伤情况.结果表明:颗粒物成分（PM_2.5完全颗粒物和PM_2.5单纯颗粒物）对H9C2细胞表现出强烈的生长抑制作用,50 μg/mL及以上染毒浓度组在染毒时间≥ 24 h时细胞可能已经全部死亡,而可溶性成分（PM_2.5水溶性组分和PM_2.5脂溶性组分）对H9C2细胞生长表现为极弱或无生长抑制作用,仅400 μg/mL的PM_2.5脂溶性组分始终对细胞生长表现出抑制作用;各组分样本都在一定程度上造成了H9C2细胞损伤,降低了胞内LDH和SOD活性;PM_2.5完全颗粒物和PM_2.5脂溶性组分在造成炎性损伤方面的作用较为明显.研究显示,颗粒物组分对H9C2细胞致死作用显著,相对而言,PM_2.5完全颗粒物表现出的毒性作用最强且最全面.      

南昌市大气颗粒物污染特征及PM2.5来源解析

为探讨2013年南昌市大气颗粒物的污染特征及分布状况,收集南昌市9个大气监测站点实时发布的PM₁₀和PM_2.5数据,分析了ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）的变化规律及其与气态污染物的相关性,并结合污染严重的秋季时段,采用PCA-MLR（主成分分析-多元线性回归）模型对大气PM_2.5中化学组分来源进行解析.结果表明:①ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的年均值分别为（115.4±39.1）（69.1±26.8）μg/m3,均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的最高值分别出现在石化、省外办监测站点,最低值出现在林科所监测站点.ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季>春、秋两季>夏季的趋势,全年ρ（PM₁₀）超标天数占比为25.48%,ρ（PM_2.5）超标天数占比为36.71%,各季度ρ（PM_2.5）超标天数占比均高于ρ（PM₁₀）.②受人为活动和边界层高度的影响,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）日变化呈双峰双谷形态,一个波峰出现在08:00-10:00,另一个波峰出现在20:00-22:00,并且晚间小时峰值高于早间,最低值出现在15:00.③ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）年均值为60.3%,在冬季最高达65.1%,相关性分析发现ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）存在较显著的线性关系,表明二者具有同源性.④ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（CO）呈显著正相关,并且冬季相关性高于夏、秋两季;而ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（O₃）全年呈显著负相关,并且夏、秋两季相关性高于冬季,说明气态污染物的二次转化对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）有较大影响.⑤南昌市秋季PM_2.5的最大污染源为道路扬尘/机动车尾气混合污染源,其次分别为施工扬尘源、燃煤源、冶炼尘/生物质燃烧混合污染源,各污染源对PM_2.5的贡献率分别为40.9%、35.8%、12.4%、10.9%.研究显示,南昌市PM_2.5的污染程度较PM₁₀严重,PM_2.5已成为南昌市大气颗粒物污染的主要组分,PM_2.5主要来源为城市扬尘和机动车尾气.