Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

普伐他汀的光催化降解性能及机理研究

通过水热法合成Bi₂WO₆,并利用XPS,XRD,BET,UV-Vis和SEM等方法对样品进行了表征;通过光催化性能实验考察了Bi₂WO₆投加量,溶液pH值对普伐他汀（PR）降解效果的影响;通过自由基捕获实验及中间产物的鉴定探明了Bi₂WO₆光催化降解PR过程的主要活性自由基,中间产物及降解机理,并采用发光细菌急性毒性试验评估了PR降解前后的毒性.结果表明,所制备的Bi₂WO₆是由大量纳米片组成的正交晶系花瓣状微球,各元素物质的量比为Bi：W：O=2.5：1：6.7,比表面积为26.67m²/g,带隙能为2.74eV;光催化性能结果表明,对于10mg/L PR,当溶液pH=6.5,Bi₂WO₆投加量为0.4g/L时降解效果最佳,降解率可达80.6%,矿化度为40.2%;自由基捕获实验结果表明降解过程中h⁺起主要的氧化作用,·OH和·O₂^-的氧化起辅助作用.基于活性自由基和中间产物的鉴别结果提出了Bi₂WO₆光催化降解PR的机理,即以h⁺为主,·OH和·O₂^-为辅联合攻击PR分子中C－C键,C＝C双键,酯键等化学键,进而将其分解为易降解小分子有机物.另外,毒性测试结果表明PR经光催化降解后的小分子产物与PR原液相比毒性并没有增强.     

Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

Bi2MoO6/纳米棒ZnO异质结对MB的可见光-压电协同降解性能研究

采用水热法合成了一系列不同负载率的Bi₂MoO₆/纳米棒ZnO复合光催化剂.通过XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS、UV-Vis、EPR和PL等分析技术对合成的样品进行表征.在光/超声波条件下,以亚甲基蓝（MB）为目标降解物评价其压电-光催化性能.结果表明：Bi₂MoO₆/ZnO纳米棒（BZ-0.6）的降解速率常数约为ZnO传统光催化的9.25倍,其性能提升的主要原因在于ZnO的压电效应与Bi₂MoO₆/ZnO界面形成的异质结的耦合,有效地促进了电子和空穴的分离和转移.此外,同实验条件下,循环利用5次后Bi₂MoO₆/ZnO复合光催化剂降解率仍保持良好的稳定性.     

微波辐射制备Bi2O3/NiF光阳极及模拟日光下光电催化氧化降解罗丹明B

针对粉体Bi₂O₃光催化剂光利用效率低及难回收再利用等技术问题,采用浸渍—微波辐射技术在泡沫镍(NiF)上负载Bi₂O₃来制备Bi₂O₃/NiF光阳极,并借助SEM,XRD,XPS等手段及电化学工作站分析方法研究了光阳极的形貌结构及光电催化氧化性能.结果显示,花簇状的Bi₂O₃成功地负载在NiF的三维骨架上,Bi₂O₃/NiF具有优异的光电转化效率.在最佳制备条件,当光电流密度为15μA/cm²,外加电压为2V、RhB初始浓度为8mg/L、p H值为3的条件下,Bi₂O₃/NiF光电催化氧化降解罗丹明B(RhB)的效率可达95.35%,Bi₂O₃/NiF光电催化氧化降解RhB符合一级反应动力学方程,自由基淬灭实验证实h⁺在Bi_2<...     

TiO2/pg-C3N4复合催化剂的制备及光催化性能

通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO₂/pg-C₃N₄复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO₂/pg-C₃N₄的光催化性能.结果表明：当TiO₂占pg-C₃N₄的质量分数为5%时,制得的TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）对RhB的光催化降解途径为O^2·-和h⁺使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO₂与pg-C₃N₄之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C₃N₄导带电子的强还原性和TiO₂价带空穴的强氧化性.     

双Z型MIL-88A(Fe)/Ag3PO4/AgI光芬顿催化剂对染料的去除

以MIL-88A (Fe)为载体,通过原位沉淀法和离子交换法成功合成双Z型三元复合材料MIL-88A (Fe)/Ag₃PO₄/AgI (MAI),并将其应用于光芬顿体系中,高效去除染料废水中的罗丹明B (RhB).棒状的MIL-88A (Fe)作为载体,减少了Ag₃PO₄和AgI颗粒的团聚现象,形成的双Z型异质结减少了电子-空穴对的复合,提高了光催化活性.在催化剂为0.5g/L,初始pH值为3.0,H₂O₂浓度0.4mmol/L的条件下,20min内100mL的20mg/L的RhB可被完全降解,并且在循环5次使用后仍保持较高的催化性能.此外,自由基捕获实验和电子自旋共振实验表明h⁺,O₂^·﹣和HO^·是MAI/Vis/H₂O₂催化体系中的主要活性物质.最后,提出了MAI降解的可能机理.     

Z-scheme V2O5-Ag2O/g-C3N4异质结制备及其可见光催化性能

采用原位生长法制备V₂O₅,并将其与Ag₂O/g-C₃N₄水热复合制备V₂O₅-Ag₂O/g-C₃N₄复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V₂O₅成功掺杂在Ag₂O/g-C₃N₄上,与Ag₂O/g-C₃N₄相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V₂O₅掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h⁺)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag₂O与g-C₃N₄复合界面形成p-n异质结,并与V₂O₅之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.     

Z型g-C3N4/Bi2WO6吸附-光催化降解左氧氟沙星：动力学、机制与降解路径

通过水热法制备了g-C₃N₄掺杂量为13%的g-C₃N₄/Bi₂WO₆复合光催化剂,并使用SEM、XRD、XPS、BET、UV-Vis DRS和电化学工作站等对其形貌、结构和光电化学性能进行表征.分析结果表明,g-C₃N₄均匀负载于Bi₂WO₆表面,形成了稳定的异质结结构.相比于g-C₃N₄和Bi₂WO₆,g-C₃N₄/Bi₂WO₆具有更大的比表面积,在40 min的暗反应阶段对水中左氧氟沙星(LEV)的吸附效率为43.7%.g-C₃N₄/Bi₂WO₆对LEV的吸附行为符合准二级动力学模型,其初始吸附阶段颗粒内...     

Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结的常温沉淀制备及其光催化性能研究

以Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi₅O₇I/g-C₃N₄Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明：利用沉淀法合成Bi₅O₇I/g-C₃N₄的条件为：Bi（NO₃）₃·5H₂O、KI和g-C₃N₄的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi₅O₇I/g-C₃N₄异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C₃N₄的（002）晶面和Bi₅O₇I的（203）晶面,但g-C₃N₄和Bi₅O₇I的化学结构未受影响.Bi₅O₇I/g-C₃N₄呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi₅O₇I的g-C₃N₄掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi₅O₇I/g-C₃N₄的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度（11.5mA/cm）约为g-C₃N₄和Bi₅O₇I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi₅O₇I/g-C₃N₄对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C₃N₄（58%）和Bi₅O₇I（49.7%）的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

La0.8Ca0.2FeO3/MgAl2O4丝网整体催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

臭氧过氧化氢降解西马津试验研究

利用O3/H2O2体系降解内分泌干扰物类除草剂西玛津,对氧化产物进行了色谱分析,以评价该体系去除西玛津效能.西玛津浓度为2mg/L,过氧化氢与臭氧摩尔比为0.7,臭氧浓度为10.0mg/L,室温(26℃), pH值为7～8条件下,西玛津的去除率最高可达87.1%,说明O3/H2O2体系氧化西玛津的反应条件温和,易于工程应用;自来水本底西玛津的去除率较纯水中高约10%,达到86.9%;腐殖酸对西玛津的降解影响表现为低浓度促进高浓度抑制,碳酸氢根对西玛津降解的抑制作用较小;GC-MS检测到脱乙基西玛津的存在,通过对LC-MS谱图的分析也证明伴随西玛津的氧化,有脱乙基产物的生成;产物的IC检测结果表明存在脱氯反应过程,且有部分三嗪环被打开,说明臭氧过氧化氢系统氧化降解能力较强.     

Effect of Ce doping of TiO2 support on NH3-SCR activity over V2O5-WO3/CeO2-TiO2 catalyst

CeO2–TiO2composite supports with different Ce/Ti molar ratios were prepared by a homogeneous precipitation method, and V2O5–WO3/CeO2–TiO2catalysts for the selective catalytic reduction（SCR） of NOx with NH3 were prepared by an incipient-wetness impregnation method. These catalysts were characterized by means of BET, XRD, UV–Vis,Raman and XPS techniques. The results showed that the catalytic activity of V2O5–WO3/TiO2 was greatly enhanced by Ce doping（molar ratio of Ce/Ti = 1/10） in the TiO2 support.The catalysts that were predominantly anatase TiO2 showed better catalytic performance than the catalysts that were predominantly fluorite CeO2. The Ce additive could enhance the surface adsorbed oxygen and accelerate the SCR reaction. The effects of O2 concentration, ratio of NH3/NO, space velocity and SO2 on the catalytic activity were also investigated. The presence of oxygen played an important role in NO reduction. The optimal ratio of NH3/NO was 1/1 and the catalyst had good resistance to SO2 poisoning.