基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法

为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性,基于BP神经网络提出了对VOCs监测数据进行实时源解析的PBP模型。利用验证数据证实了PBP模型可获得与PMF模型准确性相当的源解析结果,并且PBP模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将PBP模型应用于长三角某工业园区监测时长为10个月的VOCs组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果,发现监测点位VOCs主要来源为工业源(25%)>燃煤源(20%)>汽油车尾气源(18%)>溶剂使用源(15%)>柴油车船舶尾气混合源(12%)>油品挥发源(6%)>植物源(5%)。此外,结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别,为VOCs的精确管理和控制提供参考,且具有较大的源解析应用潜力。     

PMF和RF模型联用的土壤重金属污染来源解析与污染评价：以西北某典型工业园区为例

基于西北某典型工业园区工厂内的地表土壤中7种重金属元素[As、 Cd、 Cu、 Pb、 Hg、 Ni和Cr(Ⅵ)]的含量，分析该工业园区重金属污染特征，并采用潜在生态风险指数和地累积指数法分别进行生态风险和污染评价；利用正定矩阵因子分解(PMF)模型和随机森林(RF)模型进行定量源解析，并结合采样企业排污资料和源排放成分谱经验数据识别特征元素，判定排放源类别.结果表明，园区所有采样点位的重金属均未超过建设用地土壤污染风险管控标准(GB 36600-2018)中第二类建设用地筛选值；但相比当地土壤背景值，除As和Cr以外的5种元素均有不同程度的富集，整体呈轻微污染和中度生态风险(RI=250.04);其中Cd和Hg是该园区的主要风险元素；源解析结果得到5类主要污染源，分别是化石燃料燃烧与化工生产源(33.73%和9.71%,分别为PMF和RF所得源贡献率，下同),自然来源与废渣堆填(32.40%和40.80%)、交通排放(24.49%和48.08%)、燃煤与有色金属冶炼(5.43%和0.11%)以及电镀与矿石冶炼(3.95%和1.30%).两种模型的总体变量模拟效果R²     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_(2.5)的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O3超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O3生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4％)、餐饮及生物质燃烧源(21.8％)、工业源(15.1％)和溶剂使用源(9.3％),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).     

邯郸市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

该研究通过对邯郸市环境空气中PM_(2.5)样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM_(2.5)的浓度及化学组成特征,利用相关性分析法和富集因子法定性判断了PM_(2.5)的主要来源,利用PCA模型定量计算了各类污染源的贡献率,最后将解析结果与已有的PMF模型结果进行了对比分析。结果表明,邯郸市PM_(2.5)日均浓度(2012年10月13日-2013年1月)为146.9 g/m3,是我国环境空气质量标准(Ⅱ级)的2倍。二次水溶性离子、OC、EC是邯郸市PM_(2.5)的主要成分,约占PM_(2.5)总质量浓度的71.5%,其中,OC是PM_(2.5)中含量最丰富的单个组分,大气有机污染特征明显。PCA模型源解析结果为:工业和燃煤33.3%,二次气溶胶和生物质燃烧21.7%,机动车为12.8%,道路扬尘9.1%。将PCA、PMF模型解析结果对比后发现2种模型对PM_(2.5)的来源有较为一致的判定,工业源和燃煤源是该地区PM_(2.5)的主要来源,两者的总贡献率分别为42.1%(PMF)和33.3%(PCA)。除此之外,PMF单独解析出了Ba、Mn、Zn源,K、As、V源和重油燃烧源,PCA单独解析出了生物质燃烧源,不同的解析结果一方面与模型本身有关,另一方面与模型选择的化学成分有关。     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.