介质阻挡放电等离子体对亚甲基蓝的降解

研究了介质阻挡放电等离子体降解亚甲基蓝溶液过程。考察了放电电压、亚甲基蓝溶液初始浓度、初始pH值对降解率的影响和降解过程中亚甲基蓝溶液pH值的变化。结果表明:100mg/L的亚甲基蓝溶液在放电频率为10.5kHz,电压为22kV,pH值为5.68的实验条件下,降解40min后,亚甲基蓝降解率为99.8%。对降解产物进行气质联用分析,亚甲基蓝降解产物中存在甲苯、乙烷基环戊烷、苯并噻唑等物质。     

光催化降解亚甲基蓝的影响因素及动力学研究

进行了亚甲基蓝在硫化镉上的暗吸附反应，并作Langmuir拟合和Freundlich拟合计算其吸附速率常数。通过实验证明硫化镉光催化降解亚甲基蓝符合一级动力学反应。在低光强下，反应速率常数随着光强的增大而增大，两者之间存在显著的线性关系。改变光催化反应温度，计算表观活化能Ea为19.13kJ/mol，证明温度对反应影响较小。     

DBD降解氮中甲苯气体产生的二次有机副产物检测

为了研究低温等离子体降解有机废气过程中产生的二次有机副产物的形成机理及其影响因素,以介质阻挡放电(DBD)产生的低温等离子体降解氮中甲苯气体为研究对象,利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)实时在线检测降解尾气中有机副产物的成分及其浓度,分析了二次有机副产物形成的机理,探讨了影响二次有机副产物生成的关键因素.研究发现,氮中甲苯低温等离子体降解尾气中主要的有机副产物为HCN和CH3CN,其浓度与待降解甲苯的平均可资用能有关.由平均可资用能的测试分析可知,在DBD有机物降解装置、电源输入功率、降解气体流量等参数确定的情况下,待降解有机物存在一个浓度极值,大于该浓度极值将使得降解尾气中有机副产物的浓度明显增加.在低温等离子体降解装置参数确定的情况下,控制待降解有机物的浓度是减少有副产物产生的有效手段和方法.     

光催化降解亚甲基蓝的影响因素及动力学研究

进行了亚甲基蓝在硫化镉上的暗吸附反应,并作Langmuir拟合和Freundlich拟合计算其吸附速率常数。通过实验证明硫化镉光催化降解亚甲基蓝符合一级动力学反应。在低光强下,反应速率常数随着光强的增大而增大,两者之间存在显著的线性关系。改变光催化反应温度,计算表观活化能Ea为19.13kJ/mol,证明温度对反应影响较小。     

脉冲电化学氧化降解亚甲基蓝

为改善传统电化学氧化的缺陷,将脉冲式供电引入到电化学氧化中,利用Ti/PbO₂-PVDF电极,对亚甲基蓝（MB）模拟染料废水进行电化学氧化降解处理,分析初始浓度、脉冲电压、脉冲频率、占空比和NaCl浓度等因素对降解效果的影响.结果表明,当MB初始浓度为100mg/L,脉冲电压为5.5V,脉冲频率为1500Hz,占空比为50%,NaCl浓度为0.01mol/L时,降解效果最好.在相同条件下,比较脉冲与直流两种供电模式下的电化学氧化效果.结果表明脉冲模式下,90min内MB脱色率、COD去除率及电流效率分别为100%、94.5%和60.1%,均高于直流模式;脉冲模式下能耗为0.013kWh/gCOD,远小于直流模式的0.107kWh/gCOD.上述结果表明脉冲供电模式相比于直流供电模式具有明显优势.     

炭载Mn-Co-Ce复合氧化物粒子电极处理亚甲基蓝模拟废水

以颗粒活性炭(GAC)为载体,通过浸渍法制备了多种负载型粒子电极,并研究其对亚甲基蓝模拟废水的处理效果。结果表明,负载了Mn-Co-Ce复合氧化物的粒子电极对亚甲基蓝的脱色效果最好,1.5 h的脱色率可达94.31%,COD去除率为65.11%。通过单因素实验确定的最佳实验条件如下:反应时间为1.5 h,槽电压为20 V,辅助电解质Na2SO4浓度为0.15 mol/L,极板间距为4 cm。反应动力学分析显示,亚甲基蓝的脱色反应表现为一级反应动力学。系统连续运行30次以上,脱色率为80%和COD去除率为50%,说明该粒子电极具有一定的稳定性。紫外-可见光吸收光谱分析进一步表明Mn-Co-Ce/GAC对亚甲基蓝溶液有着很好的脱色效果。     

紫外光下Ag_3VO_4催化降解亚甲基蓝的研究

通过共沉淀法合成Ag3VO4,紫外光下以亚甲基蓝模拟染料废水为对象进行光催化降解实验,分析考察了催化剂的投加量、亚甲基蓝的初始浓度和通气量对光催化降解的影响。并用XRD,SEM,TEM和UV-vis漫反射对Ag3VO4的结构进行了表征。实验结果表明,紫外光下Ag3VO4降解亚甲基蓝有良好的催化活性,当催化剂用量为0.3g/L,通气量为2L/min以及初始浓度为10mg/L时,120min后亚甲基蓝的降解率达到98%。     

纳米TiO_2光催化降解亚甲基蓝的动力学研究

采用偶联剂法在聚丙烯多面球表面固载纳米TiO2,在高压汞灯照射下,以亚甲基蓝染料为研究对象,对光催化氧化亚甲基蓝溶液的反应动力学进行了试验研究,结果表明:负载TiO2薄膜的聚丙烯多面球光催化降解亚甲基蓝溶液的反应表现为一级动力学反应,反应速率遵从多相催化动力学方程——Langmuir-Hinshelwood方程,反应速率常数K为0.2544mg/(L.min),吸附平衡常数KA为0.4474mg-1.L。     

改性贻贝壳对亚甲基蓝的吸附去除研究

对改性贻贝壳吸附去除亚甲基蓝的效果进行了研究,考察了改性温度、吸附剂投加量、溶液盐度、吸附剂粒径、吸附温度等条件对亚甲基蓝吸附去除效果的影响。在200~1 060℃条件下对贻贝壳进行了温度改性优化,结果表明,最佳改性温度为550℃。当改性贻贝壳投加量为0.6 g/L时,对亚甲基蓝的去除率达到87%;亚甲基蓝的吸附去除效果随着贻贝壳粒径变小吸附能力略有上升,当粒径小于60目时,吸附能力趋于稳定,对亚甲基蓝的去除率在90%左右;盐度对吸附效果影响较大,亚甲基蓝去除效果受离子强度效应影响随盐度的增加先减小后增大最后到达稳定;而吸附温度对改性贻贝壳的吸附能力的影响较小。     

水钠锰矿光电催化降解亚甲基蓝及其机理研究

水钠锰矿在自然界分布广泛、容易制备、光谱响应宽,受到越来越多的关注并被应用于环境治理领域。该研究通过电沉积法高效快速制备了水钠锰矿电极,研究其在可见光下对亚甲基蓝的光催化降解效果,通过添加空穴(h+)捕获剂甲酸和羟基自由基(·OH)捕获剂异丙醇分析光催化降解机理。结果表明,通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱证实合成物质为水钠锰矿,并且无其他矿物结晶相。紫外可见漫反射吸收谱显示水钠锰矿电极可吸收300～700 nm的光。通过Tauc方程计算得水钠锰矿电极直接带隙为2.8 V,间接带隙为2.4 V。在1.0 V恒定电压下,黑暗中反应3.5 h后亚甲基蓝的吸附率为11.0%,而光照下亚甲基蓝的降解率为67.0%,并且12h后降解率可达98.5%。光照下亚甲基蓝的降解率显著提高,印证了水钠锰矿具有良好的表面光催化性质。分别向反应体系中添加0.7%的甲酸和1.0 mmol/L的异丙醇后,亚甲基蓝的降解率降低到47.7%和34.6%;经动力学计算得出甲酸对h+的淬灭率为35.944%,异丙醇对·OH的淬灭率为56.760%。通过加入捕获剂发现水钠锰矿主要通过光生h+和·OH对亚甲基蓝进行氧化降解作用,其中·OH的氧化作用强于h+。     

磁性纳米复合物对水中亚甲基蓝的吸附及其机理

利用正硅酸乙酯水解在磁性纳米锰锌铁氧体表面包裹SiO₂,制备了一种新型“核/壳”结构磁性纳米复合物材料Si-Fe-MNCs.采用N₂-吸附脱附法、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和傅利叶变换红外技术(FT-IR)分别对Si-Fe-MNCs的织构性能、形貌和磁性能进行了表征.结果表明,该磁性材料对亚甲基蓝表现出良好的吸附性能,318K时平衡吸附量在40.31~184.1mg/g之间,120min可达吸附平衡,符合准二级动力学方程.吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,热力学计算结果表明Si-Fe-MNCs对亚甲基蓝的吸附是以表面物理吸附为主的自发吸热过程,红外结果表明氢键是Si-Fe-MNCs表面官能团与亚甲基蓝之间的主要作用力.Si-Fe-MNCs采用H₂O₂进行再生,5次循环使用后,对MB的平衡吸附量仍可维持在93.64mg/g.     

磁性氮掺石墨烯活化过硫酸钾降解水中亚甲基蓝

活化过硫酸盐产生硫酸根自由基的高级氧化技术在水环境污染物治理中引起了广泛的关注和研究.本研究采用水热法制备磁性氮掺石墨烯(M-N-G)作为催化剂.利用SEM、BET、XRD和VSM等手段表征材料,系统研究了该材料活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的效能.结果表明:M-N-G的比表面积为94.35 m2·g-1,磁性Fe3O4分布在材料表面,能有效的活化过硫酸钾降解亚甲基蓝.当催化剂的用量为200 mg·L~(-1),过硫酸钾浓度为0.4~0.5 mmol·L~(-1)时,在p H=3~6时对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝的降解率达90%以上.体系温度在15~32℃时,降解速率常数在0.0227~0.0488 min-1,反应活化能为33.7 k J·mol-1.EPR分析及自由基漼灭实验证明了体系中有羟基自由基和硫酸根自由基产生.TOC分析结果表明:TOC去除率可达50%.M-N-G经过简单的稀硫酸和水洗后,可高效重复利用4次.该技术方法简单、高效、无二次污染,能为有机污染物废水处理提供一种新的方法选择.     

氨基功能化磁性氧化石墨烯吸附废水中亚甲基蓝机理研究

通过酰胺化一锅法成功制备了三乙烯四胺修饰的磁性氧化石墨烯纳米颗粒(MGO-TETA)吸附剂,并利用傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)证实了MGO-TETA吸附剂的成功制备.同时,实验研究了吸附剂用量、亚甲基蓝溶液(MB)的pH值、吸附剂的零电点和离子强度对MGO-TETA吸附性能的影响,并考察了MGO-TETA的循环再生和工业模拟应用.最后,通过拟一级动力学、拟二级动力学、颗粒内扩散和液膜扩散4种模型讨论了吸附动力学过程,使用Langmuir、Freundlich和Temkin模型探讨了吸附热力学行为.结果表明：MGO-TETA对MB的吸附是自发可行且吸热的,符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型.由Langmuir等温线模型计算的最大吸附量为638.90 mg·g-1.经过5次吸附-解吸循环以后,MB的去除率仍然可达87%.经过实验证明在吸附过程中MGO-TETA吸附剂与MB之间存在静电相互作用、氢键相互作用、π-π共轭相互作用.     

利用非平衡态等离子体降解甲苯研究

采用介质阻挡放电产生的非平衡态等离子体对含有易挥发性有机化合物甲苯的空气进行了处理．甲苯体积分数为０２６％的空气（１０１３２５Ｐａ）放电１ｓ，可使其中的甲苯去除７０３％．还研究了甲苯在纯氧中的放电和甲苯浓度、电极间电压对非平衡态等离子体法降解甲苯的影响．     

介质阻挡放电降解苯乙烯的研究

研究了介质阻挡放电(DBD)常压下降解流动态苯乙烯时,不同电压、流速、初始浓度及湿度下苯乙烯的降解情况.结果表明,DBD降解苯乙烯15~20min即可达稳定,产物主要为CO、CO₂和H₂O;电压4800V时有少量带苯环的气态及固态物质产生,且随电压的升高而减少,到7500V时红外光谱已无法检测到;高电压下放电可以取得90%左右的降解率,产生带苯环的气态物质和结焦物质较少.流速在1.5cm/s,浓度为3000mg/m³,相对湿度为20%左右时,降解效果最好.     

介质阻挡放电等离子体洗消芥子气染毒空气的研究

采用板-板式介质阻挡放电反应器对芥子气的模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-Chloroethyl ethyl sulfide,2-CEES)进行洗消实验研究,并探讨了放电功率和气体流量对洗消率的影响.研究发现,在放电功率70W、气体流量75L·h-1的条件下对初始浓度0～280 mg·m-3的染毒空气洗消效果较好.因此,在该条件下,对芥子气染毒空气进行深入洗消研究.结果表明,当初始浓度低于150.2 mg·m-3时洗消后尾气的残余浓度低于安全允许浓度(0.0083mg·m-3).同时,采用GC-MS和离子色谱对洗消产物进行分析,发现介质阻挡放电等离子体将芥子气分解成H2O、CO2、SO3、HCl、芥子砜(ClCH2 CH2 SO2 CH2 CH2 Cl)和芥子亚砜(ClCH2 CH2 SOCH2 CH2Cl)等.     

BiOCl/SiO2/Fe3O4复合材料可见光催化去除水中亚甲基蓝

以FeCl_3·6H_2O、FeCl_2·4H_2O、(C_2H_5)_4SiO_4、Bi(NO_3)_3·5H_2O、KCl为主要原料,采用化学共沉淀法和水热法制备了BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂,并对其进行EDS、TEM、XRD、FT-IR、UV-Vis表征,最后通过亚甲基蓝降解实验,研究了催化剂在合成过程中pH及催化剂投加量对其光催化性能的影响.结果表明,在pH=6、催化剂初始投加量为0.5 g·L~(-1)时,对亚甲基蓝的可见光催化效果最佳,光照120 min后对10 mg·L~(-1)的亚甲基蓝溶液的脱色率达到93.2%.BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4经过简单的无水乙醇和水洗后,可高效重复利用4次.综合表明,BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4是一种在处理染料废水中具有应用前景的磁性光催化剂.     

脉冲放电等离子体降解废水中有机物的作用机理探索

借助对脉冲放电过程中产生的多种氧化性组分的定量测定并结合对工艺实验结果的对比分析,探索了脉冲放电等离子体降解4-氯酚的作用机理．放电过程中当从放电电极鼓入氧气时,脉冲放电降解有机物的作用机理过程为：氧气放电产生臭氧,臭氧然后传质到废水中,废水中的臭氧及其分解产物羟基自由基等氧化性物质与废水中的有机物的氧化反应．该作用机理是建立脉冲放电等离子体降解有机物过程数学模型的理论基础．     

磁场对酪氨酸酶活性及其催化降解酚类有机物影响的研究

研究了恒磁场对酪氨酸酶(TYR)活性及其催化降解酚类有机物的影响.结果显示,不同磁场强度(10～350 mT)处理下TYR酶活性均有提高,最佳磁场强度150mT下酶活力提高了27.1%.不同磁化时间下TYR酶活都有上升,但磁化60min后酶活上升幅度有所下降.酶经磁场处理后对温度、pH值稳定性增强,在温度为20～35 ℃、pH为5.0～10.0时均能保持较高活性,最佳温度为25℃,最佳pH为7.0;磁化后TYR酶的Michaelis常数Km为3.83 mmol·L-1,未磁化的Michaelis常数Km为2.65 mmol·L-1.磁场作用可促进TYR对酚类有机物邻苯二酚、苯酚、2,4-二氯酚的转化,反应速度依次递减,磁化处理对邻苯二酚反应的促进作用尤其明显;磁化处理后的酶对不同浓度苯酚和2,4-二氯酚的去除率均明显高于未磁化处理的酶,且随着酶用量增加,酚去除率提高.荧光发射光谱分析表明,磁化酪氨酸酶的荧光强度增强,构像发生了变化.