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1.
通过水热法制备了暴露(001)晶面的Bi2WO6纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B(RhB)降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi2WO6样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率. 相似文献
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通过水热法制备了暴露(001)晶面的Bi2WO6纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B(RhB)降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi2WO6样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率. 相似文献
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为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加. 相似文献
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Co基催化剂在低碳烷烃直接脱氢及氧化脱氢制烯烃方面表现出良好的应用潜力.为了探究Co物种的价态对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的影响,以共沉淀法制备的TiZrO4固溶体为载体,采用浸渍法制备了一系列X%Co/TiZrO4(X=0.5、1、3、5和7.5)催化剂.结果表明,0.5%Co/TiZrO4和1%Co/TiZrO4催化剂的催化活性较差,但保持了相当高的C2H4选择性(>90%)和碳平衡(≈100%);3%Co/TiZrO4催化剂在反应过程中表现出良好的C2H6和CO2活化能力,在650℃、质量空速WHSV=9000 mL?g-1?h-1的反应条件下获得了约25%的乙烯收率;而5%Co/TiZrO4和7.5%Co/TiZrO4催化剂则在600℃及以上温度反应... 相似文献
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为强化DBD(介质阻挡放电)技术对VOCs(挥发性有机物)的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi2WO6/NH(NH为天然赤铁矿)复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA(ethyl acetate,乙酸乙酯).采用XRD(X射线衍射)仪、BET(比表面积及孔径)分析仪、SEM(扫描电子显微镜)分析仪对催化剂进行表征,对比分析DBD、DBD/Bi2WO6(DBD协同Bi2WO6)、DBD/NH(DBD协同NH)及DBD/Bi2WO6/NH(DBD协同Bi2WO6/NH复合催化剂)4个体系中EA去除率和能量产率随输入功率、初始ρ(EA)及气体停留时间的变化情况,同时探究输入功率和催化剂对ρ(O3)及矿化率的影响,并对降解产物进行分析.结果表明:①在不同工艺参数条件下,EA去除率和能量产率均表现为DBD/Bi2WO6/NH体系> DBD/NH体系> DBD/Bi2WO6体系> DBD体系.②EA去除率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而增加,随初始ρ(EA)的升高而降低;但能量产率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而降低,随初始ρ(EA)的升高而增加.③在输入功率为84 W、初始ρ(EA)为0.40 mg/L、气体流量为1.0 m3/h的条件下,相较于DBD体系,DBD/Bi2WO6/NH体系中EA去除率和矿化率分别提高了19.16%和14.44%,而ρ(O3)降低了74.47%.④DBD降解EA的最终产物主要为CO2、H2O及微量的CH4、CH3CH2OH及CH3COOH等小分子有机化合物.研究显示,DBD协同Bi2WO6/NH复合催化剂能够高效去除EA. 相似文献
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采用光沉积法掺杂Pt分别制备光催化剂Pt/TNTs和Pt/TiO2,采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见分光光度计(UV-Vis)对光催化剂进行表征,考察甲醇溶液浓度和Pt掺杂量对光催化产氢效率的影响,并在紫外光(320~400 nm)和可见光(400~700 nm)下比较TiO2、TNTs、Pt/TiO2和Pt/TNTs 4种催化剂催化甲醇溶液的产氢效率。结果显示:掺杂Pt可将光催化剂吸收波长红移至可见光区域,由于TNTs具有更大的比表面积,可负载更多的Pt,使电子有效转移至金属上,降低电子电洞对再结合的概率,并增加光催化效果; Pt/TNTs在紫外光和可见光的照射下,光催化效率均高于Pt/TiO2,在最佳Pt负载量为1%(以质量分数计),甲醇溶液质量分数为20%的条件下,Pt/TNTs在紫外光和可见光下产氢率分别为2331,137. 7μmol/h。对比可知,本研究的可见光催化产氢系统具有很大的发展潜力。 相似文献
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本文采用水热合成法制备ZnIn2S4/g-C3N4复合催化剂应用于水中痕量药物卡马西平(CBZ)的太阳光催化降解,探究实际河水中固体颗粒(SS),无机盐(IS)和溶解性有机物(DOM)对催化剂活性的影响以及ZnIn2S4/g-C3N4/浮石负载型催化剂光催化CBZ效果.结果表明,质量比为20:1 ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性高于ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4异质结构加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合、ZnIn2S4/g-C3N4中孔的增多和比表面积的增加有效提高了催化剂活性.水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高了13倍;125mg/L催化剂投加量和太阳光照射240min后,100μg/L的CBZ被完全降解.动态试验中CBZ的光催化效率随水流速度的增大而下降;流速5mL/min下循环4次,ZnIn2S4/g-C3N4/浮石光催化降解与矿化CBZ的效率分别为86.4%和43.9%. 相似文献
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光催化燃料电池(PFC)以太阳光为能源,利用半导体激发产生的活性物种降解污染物,同时将催化过程产生的电子导出获得电能,可有效应对环境污染和能源危机 . 本文采用热蒸汽冷凝和旋转涂膜法制备了以网状氮化碳(g-C3N4)为基底,其上负载 WO3纳米片的电极材料 .在双腔室 H型电解池中,以制备的 g-C3N4/WO3为光阳极、Pt片为阴极,盐酸四环素(TCH)和 Cr(VI)分别为阳极室和阴极室的目标污染物,构建g-C3N4/WO3-Pt PFC 体系 . 光照 240 min 后,TCH 和 Cr(VI)的去除率分别为 79.1% 和 91.3%,电池的最大输出功率密度达到 6.70 μW·cm-2.高活性来源于 3 个方面:(1)g-C3N4和 WO3两种窄带半导体的同时激发,光能利用率增加;(2)g-C... 相似文献
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通过铂颗粒吸附法制备得到Pt/CeO2催化剂应用于臭氧催化氧化甲苯反应,研究了Pt颗粒负载对CeO2臭氧催化氧化甲苯的增强作用.采用氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等手段对催化剂进行表征,结果显示,CeO2负载Pt颗粒后,Pt与CeO2存在相互作用,提高了CeO2上氧空位的含量.臭氧分解实验证实了Pt/CeO2催化剂具有更好的臭氧分解性能.臭氧催化氧化甲苯评价结果表明,Pt/CeO2具有比CeO2更优异的催化性能,在80℃时甲苯降解率、CO2产率和臭氧分解率分别达到92.3%、92.1%和99.9%.原位拉曼进一步研究了臭氧分解生成的氧物种种类及含量,以及甲苯存在时氧物种的变化,结果表明,臭氧在氧空位上分解产生的过氧物种较为稳定,是氧化甲苯的重要活性物质.因此,P... 相似文献
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为了解SO4-·(硫酸根自由基)对阿特拉津的降解能力,以Fe3O4为K2S2O8活化试剂,以阿特拉津为研究目标污染物,运用UVA/Fe3O4/K2S2O8体系系统探讨阿特拉津在不同环境因素下的降解过程,并对催化剂的稳定性和重复利用进行了考察.结果表明:UVA/Fe3O4可以有效活化K2S2O8来降解阿特拉津,最佳c(K2S2O8)为1 mmol/L,反应6 h阿特拉津降解率可达到90%.淬灭试验表明,SO4-·是该体系中的主要活性物种,贡献率约为96%;HO·的作用比较弱.初始pH为3时,阿特拉津6 h的降解率为98%,总铁的溶出量达到0.9 mg/L;而初始pH为7时,体系对阿特拉津的降解率达到85%,基本没有总铁的溶出,表现出了一定的稳定性.在腐殖酸存在的条件下,UVA/Fe3O4/K2S2O8体系对阿特拉津的降解效果优于UVA/Fe3O4/H2O2体系.对Fe3O4催化剂进行3次循环测试,阿特拉津的降解率分别为90%、89%和86%.研究显示,UVA/Fe3O4能用于活化K2S2O8的高级氧化体系中,可有效降解除草剂阿特拉津. 相似文献
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为研究纳米级V2O5与MoO3催化剂表面结构对其催化氧化碳烟活性的影响,以TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载率(5%、10%、20%、40%)的V2O5/TiO2与MoO3/TiO2催化剂,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对比研究了2种催化剂在TiO2载体上的分散状态及物相结构.以Printex-U碳黑为试验用碳烟,采用热重分析仪对V2O5与MoO3催化剂催化碳烟氧化的活性进行了比较.结果表明:V2O5与MoO3在TiO2载体上均存在一个单层分散饱和阈值,分别为V20(负载率为20%,下同)、Mo10,在该阈值前后活性组分在载体上分别以单层分散状态和明显的晶态存在.对于V2O5催化剂,其最佳催化活性出现在负载率接近单层分散饱和阈值时,与无催化状态相比,Ti(起燃温度)、Tp(最大失重率温度)以及Tf(燃尽温度)分别下降了69.1、46.0、23.0 ℃,有明显的阈值效应.而对于MoO3催化剂,因其自身低熔点性而表现出良好的表面迁移能力,再加上α-MoO3晶体特有的层状结构,使其可释放出更多的晶格氧,随着负载率的增加,该催化剂催化氧化碳烟活性持续增加,并且未观察到明显的阈值效应.研究显示,在相同负载率下,MoO3催化剂催化氧化碳烟活性均高于V2O5催化剂. 相似文献
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高效低成本的催化剂是低温催化氧化脱除硫化氢(H2S)的研究重点,采用浸渍法研制了Cu/Al2O3催化剂,利用N2物理吸附、XRD(X射线衍射分析)、XPS(光电子能谱)、FT-IR(傅里叶变换红外光谱)等表征手段了解催化剂的表面结构和物相结构,并开展不同温度、相对湿度、Cu负载量条件下的H2S动态脱附以考察催化剂脱硫性能.结果表明:①催化剂是一种典型的介孔材料,且CuO和Cu2O高度分散在催化剂表面.②FT-IR结果表明,催化剂在H2S催化氧化过程中表面CuxO和表面结合水中的羟基均参与反应,且有SO42-的生成.③XRD、XPS结果表明,脱硫过程中有S单质和CuS的生成.④适宜的温度(50℃)和相对湿度(50%)会显著增强Cu基催化剂的脱硫性能.⑤负载量为3%的Cu基催化剂具有最佳的脱硫性能,穿透硫容量高达220.92 mg/g.研究显示,利用浸渍法可以合成低温催化氧化H2S的高硫容Cu基催化剂. 相似文献
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采用浸渍法制备了Pt/CeO_2和Pt/Al2O_3催化剂,并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现,Pt/CeO_2和Pt/Al2O_3催化剂上Pt负载量约为0.6%,Al2O_3载体上Pt颗粒尺寸更小,Pt/CeO_2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明,Pt/CeO_2催化剂表现出更好的催化活性,T50=170℃,T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现,Pt/CeO_2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O_3存在区别,其活性更好是因为:(1)负载在CeO_2表面存在高电子密度的Pt原子,具有更强的活化甲苯能力,可以直接使苯基和甲基间的C—C链发生断裂;(2)Pt的负载促进了CeO_2氧空位形成,进一步提高了CeO_2的储氧性能,加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外,CeO_2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应,进一步提高甲苯催化氧化效率. 相似文献
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以松木屑为研究对象,分别负载CeCl3和CeO2两种催化剂,制备松木屑原位催化热解原料,探究不同添加比例的CeCl3和CeO2两种催化剂在不同热解温度下对松木屑热解产物的产率和气体组分的影响。结果表明:在CeCl3和CeO2两种催化剂的催化作用下均能使热解气和焦炭产率增加、焦油产率减小,且随着两种催化剂添加比例的增加,松木屑热解产物的产率和气体组分均有所变化;在650℃的热解温度下,与无催化剂相比,当CeCl3添加比为10.0%时焦油产率降低至53.05%,下降了11.70%,当CeCl3添加比为7.5%时热解气产率达到最大值18.58%,当CeCl3添加比为10.0%时焦炭产率为26.85%,增加了7.48%,热解气H2和CO2组分的百分比含量显著增加;当CeO2添加比为7.5%时焦油产率达到最小值59.95%,下降了4.80%,当CeO2添加比为10.0%时热解气产率增加了2.39%,当CeO2添加比为10.0%时焦炭产率相对较大值为21.66%,增加了2.29%,各热解气组分的百分比含量变化较小;在原位催化热解中,CeCl3催化剂的催化效果优于CeO2催化剂。 相似文献
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考察了5%H2/Ar还原再生丙烷催化还原NOx中硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂的工艺参数影响,采用N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和氢气程序升温还原等手段研究了催化剂再生行为的构效关系.结果表明,硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂由于CuSO4的生成导致催化剂活性位损失,比表面积、微孔面积和孔体积的减小.H2还原再生的最佳工艺参数为再生温度500℃和再生气体用量42.8L/g催化剂,再生催化剂的活性可恢复到新鲜催化剂的95%.在最佳再生条件(500℃和42.857L/g催化剂)下,再生催化剂表面CuSO4含量最低(0.4%),且再生催化剂的比表面积、微孔面积和孔体积较失活催化剂有较大提高. 相似文献
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采用溶剂热法制备La1-xKxMnO3(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H2-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La1-xKxMnO3催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn3+价态升高为Mn4+,形成较多氧空位和Mn4+,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La0.80K0.20MnO3催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(Tig)、CO2浓度峰值温度(Tmax CO2)和生成CO2选择性(Smax CO2)分别为341℃、454℃和98.8%. 相似文献
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采用不同平衡离子(H+、Na+和NH4+)的ZSM-5改性分子筛制备MnOx/ZSM-5催化剂,研究平衡离子对氨选择催化还原(NH3-SCR)反应活性的影响.NH3-SCR反应结果表明,NH4-ZSM-5为载体时,催化剂表现出优异的低温SCR活性,而H-ZSM-5为载体的催化剂则在高温范围对NOx具有较高的转化率.XRD、TEM、BET、Raman、H2-TPR、XPS等表征结果显示,平衡离子可明显影响MnOx在催化剂中的分散位置以及氧化还原性质.MZ-NH4催化剂中活性组分MnOx分散在载体外表面,颗粒尺寸较大,主要以Mn3+形式存在,对NO具有较强的氧化能力,进而促进“快速SCR”反应的进行.而H-ZSM-5为载体时,MnOx主要被限域在载体孔道内形成限域催化剂,主要以Mn4+形式存在.活性研究和表征结果证明,活性组分分散在催化剂外表面,更有利于低温SCR反应的进行. 相似文献