中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

239+240Pu作为湖泊沉积物计年时标:以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的...     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

洪湖沉积柱中重金属的历史分布特征及来源

为了解历史上洪湖重金属的含量水平及来源,于2014年12月在洪湖中心位置采集了沉积柱,分析了沉积柱中4种重金属（Cu、Cd、Zn、Pb）的含量,并结合¹³⁷Cs和²¹⁰Pb定年技术得到沉积物中重金属高分辨率年代沉积序列.结果表明：洪湖沉积柱中4种重金属总量介于67.86~189.57mg/kg之间,4种重金属含量的高低为Pb>Zn>Cu>Cd.地累计指数表明Cu和Zn未达到污染级别,而Pb为无污染到中度污染级别,Cd为中度污染到强污染级别.沉积物中重金属含量受洪水和围湖造田的共同影响,新滩水闸建成前,洪水会导致沉积物中重金属含量先降低,随后升高.水闸建成后,洪水会导致洪湖出现内涝致使沉积物中重金属含量升高;围湖造田导致沉积物中重金属含量升高.源解析研究表明,沉积物重金属来源于非点源农业污染、交通活动以及工业废水和生活废水排放.     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

西藏羊卓雍错沉积物沉积速率的测定

利用~(210)Pb和~(137)Cs测定了西藏羊卓雍错湖泊沉积物的沉积速率。结果表明,羊卓雍错湖心和北部湖区沉积柱中的~(137)Cs都只有一个蓄积峰。假定对应的时标为1963年,据此得出的沉积物累积率分别为0. 014 5 g/(cm~2·a)和0. 025 2g/(cm~2·a),对应的年均沉积速率分别为0. 041 cm/a和0. 068 cm/a;而~(210)Pb的结果显示,羊卓雍错湖心和北部湖区的沉积物累积率分别为0. 014 6 g/(cm~2·a)和0. 014 7 g/(cm~2·a),对应的年均沉积速率分别为0. 040 cm/a和0. 041 cm/a。~(210)Pb和~(137)Cs的定年结果在北部湖区的定年结果差别较大,很可能是由于湖水在北部湖区的渗漏,导致沉积物中Cs的纵向迁移造成的。     

沉湖130年来湖泊沉积物有机碳、氮稳定同位素变化及其环境指示意义

通过对2020年沉湖湖心采集的73cm长沉积柱(CH-01)中总有机碳(TOC)、总氮(TN)、有机碳同位素(δ¹³C_org)和氮同位素(δ¹⁵N)指标的分析,并结合年代测定(²¹⁰Pb、¹³⁷Cs比活度测试)结果,分析了130多年来沉湖沉积物有机质的来源,探讨受人类活动影响下湖泊的生态环境变化过程.结果表明:沉湖沉积物平均沉积速率为0.52cm/a,呈缓慢增大趋势.TOC、TN含量变化范围分别为0.89%～3.65%和0.04%～0.20%,δ¹³C、δ¹⁵N值变化范围分别为-29.34‰～-26.13‰和1.67‰～5.48‰,TOC、TN在38～26cm的快速上升对应于1970～1990年沉湖周边人口增长和湖泊改造工程频繁期.沉积物中有机质为混合来源,主要为土壤有机质、陆生C3植物和水生维管束植物.其中土壤有机质和陆生C3植物的贡献较大,1980年后由于人类活动导致湖泊水动力减弱,湿地内水生维管束植物对沉积物有机质的贡献率增大....     

后官湖沉积物多环芳烃现状及沉积记录研究

为探究武汉市后官湖沉积物多环芳烃(PAHs)污染现状及其沉积记录,该研究于2020年9月在后官湖采集了7个表层沉积物和1根沉积柱样品,通过²¹⁰Pb和¹³⁷Cs联合定年法构建了后官湖沉积柱年代序列。利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了16种优控PAHs含量,并采用特征比值法对PAHs来源进行解析。结果表明,后官湖表层沉积物PAHs平均浓度为(247.90±32.01) ng/g,属于中等污染水平,以3环和4环PAHs为主,空间分布无显著差异。后官湖沉积柱沉积速率为0.73 cm/a,采集的沉积柱可反映近160年来的沉积过程。沉积柱中16种PAHs平均含量为56.84 ng/g,污染水平较低。根据PAHs的组成特征,将沉积过程分为4个阶段。各阶段PAHs的组成特征差异明显,反映出不同历史时期能源结构的转变。21世纪之前,PAHs含量和GDP、常住人口等社会经济指标之间存在显著正相关关系;而近年来,PAHs含量则主要受蒸发量和气温等气象条件影响,表明随着我国对生态文明建设的重视,武汉市生态环境保护取得了一定的成效。     

高效预处理方法在海洋鱼类137Cs测量中的应用

针对传统海洋鱼类放射性测量过程中样品需求量大、预处理耗时长、劳动强度大等问题,本研究提出了一种高效快速的预处理方法,并将其应用于日本鲭体中放射性核素¹³⁷Cs的测量.研究结果显示,利用该预处理方法所获取的日本鲭样品中¹³⁷Cs的活度值为（0.072±0.01） Bq/kg鲜样,与用传统方法测量所获得的结果（0.078±0.01） Bq/kg鲜样处于误差范围以内,但样品的预处理时间可缩减约70%,样品量也减少约65%.     

南海现代珊瑚骨骼中放射性核素特征指纹

利用地表实验室高纯锗γ谱仪、中国锦屏极深地下实验室高纯锗γ谱仪、低本底β计数器系统测定我国南海1500km空间跨度上10个不同站位、5种不同种类和形状的现代珊瑚骨骼中6种最主要的天然放射性核素（²³⁸U、²²⁶Ra、²²⁸Ra、⁴⁰K）和人工放射性核素（¹³⁷Cs和⁹⁰Sr）的含量，获得现代珊瑚骨骼中放射性核素平均活度排序为²³⁸U（29.94Bq/kg） > ⁴⁰K（11.72Bq/kg） > ²²⁸Ra（6.37Bq/kg） > ²²⁶Ra（3.16Bq/kg） > ⁹⁰Sr（1.21Bq/kg） > ¹³⁷Cs（<0.06Bq/kg）.除了岸礁的珊瑚骨骼中²²⁸Ra活度高于环礁的珊瑚骨骼中²²⁸Ra活度的现象外，不同种类、不同离岸距离的珊瑚骨骼之间的同种放射性核素活度没有显著差异.本研究进一步对比珊瑚骨骼、珊瑚礁区沉积物、非珊瑚礁区的海洋沉积物、全球土壤的放射性核素活度含量，阐明珊瑚礁区是地表罕见的极低放射性水平区域，并指出现代珊瑚骨骼具有极低的²²⁶Ra/²³⁸U活度比值（~0.1）和极高的⁹⁰Sr/¹³⁷Cs活度比值（1000）的指纹特征.     

鄱阳湖沉积物重金属污染影响因素分析——基于STIRPAT模型

为探究人类活动对鄱阳湖沉积物重金属污染的影响,于2017年10月在鄱阳湖入口、出口及湖区布设20个采样点位,开展鄱阳湖沉积物重金属表层及垂向分布特征调查,评价其潜在生态风险.利用¹³⁷Cs和²¹⁰Pb计年法推算出鄱阳湖沉积物的平均沉积速率,并结合柱状分层样品重金属含量,得出具体年代的重金属蓄积特性.基于STIRPAT模型,通过偏最小二乘回归分析得到鄱阳湖沉积物重金属演变与总人口数量、城镇化率、实际人均GDP、绿色专利申请数、第二产业占比、第三产业占比6种社会经济指标的多元非线性模型.结果表明：（1）鄱阳湖表层沉积物重金属Cu污染最为严重且生态风险程度最高, 地累积指数为“强”或“中-强”污染范畴,单因子潜在生态风险指数平均值为47.25,属于“中等”生态风险.整个湖区的总潜在生态风险指数RI平均值为107.07,表明鄱阳湖表层沉积物重金属总体处于低生态危害水平.（2）1988~2017年总人口数量是影响鄱阳湖沉积物重金属Cd和Cu污染的最主要正向因素,其他正向因素为第二产业占比、第三产业占比、城镇化率及实际人均GDP,绿色专利申请数所反映出的区域绿色技术创新能力及环保研发投入对鄱阳湖沉积物重金属Cd、Cu污染具有负相关关系.     

2015年调水调沙期间黄河悬浮颗粒Pb及其稳定同位素组成变化

通过对2015年黄河调水调沙期间利津水文站悬浮泥沙以及小浪底水库表层沉积物的分析,研究了调水调沙期间黄河入海泥沙中Pb元素的含量及同位素组成的变化特征,探讨了其物质来源及对调水调沙进程的响应.结果表明,调水调沙期间黄河入海泥沙Pb元素含量为18.09~28.35μg/g,平均为21.64μg/g,稳定同位素²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb为0.8367~0.8481,²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb为2.0839~2.0997,与黄土等物质较为接近.Pb含量及稳定同位素组成在调水调沙前、后期均较高,而在调水调沙中间主要时段则较低.利津站悬浮泥沙及小浪底水库沉积物中Pb同位素组成均符合黄河源Pb演化规律,但小浪底水库沉积物Pb元素含量较高,部分站位受到了人类活动的影响.调水调沙进程对该期间黄河入海泥沙Pb的变化及来源有着显著影响,在调水调沙前期和后期,水沙通量小,洪水对下游河床冲刷作用弱,Pb受到中上游沉积物来源影响,导致含量和同位素组成较高.在调水调沙中间的主要时段,利津悬浮泥沙与小浪底水库沉积物显著不同,Pb主要来自洪水对下游河床的冲刷,以自然来源为主,未受到人类活动影响.