中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

239+240Pu作为湖泊沉积物计年时标:以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的...     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。     

陕北黄土高原239+240Pu大气湿沉降历史重建

重建Pu同位素的大气沉降历史是开展Pu示踪应用以及核事故安全评价的重要基础。本研究根据东京年降水量和^239+240Pu年大气沉降数据,并结合经验模型对陕北黄土高原^239+240Pu年湿沉降通量进行初探。结果表明,1957~2005年间研究区^239+240Pu年湿沉降通量在0.000 2~4.116 7 Bq/m²之间,累计湿沉降通量为14.08 Bq/m²;通过与周边土壤剖面的Pu总量对比发现陕北黄土高原Pu同位素的干湿沉降比为1左右。在时间变化上,上世纪60年代初全球大规模核试验导致研究区1963年^239+240Pu湿沉降通量出现峰值,1964~2000年Pu湿沉降通量呈明显减小趋势,2001~2005年亚洲粉尘的地表再悬浮过程使得^239+240Pu年湿沉降通量有所增加。     

浙江省台州市电子垃圾拆解地多溴联苯醚浓度水平分布特征和迁移趋势

本研究分析了浙江省台州市电子垃圾拆解地及其周边表层土壤和大气中多溴联苯醚(PBDEs)的浓度水平.结果表明,台州市峰江和滨海的拆解园区、农田和居住区土壤中∑₁₂PBDEs含量(以dw计)范围分别为21.8～1 310 ng·g^-1和6.19～220 ng·g^-1,PBDEs单体分布没有显著差异.峰江和滨海两地大气中∑₁₂PBDEs质量浓度范围分别为262～3 240 pg·m^-3和840～2 990 pg·m^-3,浓度中值分别为1 410 pg·m^-3和840 pg·m^-3(冬季)、 1 590 pg·m^-3和1 960 pg·m^-3(夏季),除去BDE209外的11种PBDEs单体分布在冬夏两季呈现显著性差异.通过土-气交换逸度分析发现峰江和滨海PBDEs在土-气分布迁移趋势上呈现一定的差异性.峰江PBDEs的迁移趋势主要以土壤挥发为主,土壤是大气中3～5溴代BDEs...     

我国东北地区土壤铀同位素水平、分布和来源

系统采集了我国东北地区132个表层土壤样品,采用混合酸全溶分解样品,使用UTEVA萃取色谱分离样品溶液中的铀,应用串联四极杆电感耦合等离子体质谱（ICP-MS/MS）测量样品溶液中²³⁸U、²³⁵U、²³⁴U,获得了研究区域表层土壤中3种铀同位素浓度水平和分布.首次大范围报道该地区表土中²³⁴U水平,发现在部分土壤中²³⁴U发生明显的同位素分馏.²³⁵U/²³⁸U原子比值分布显示区域大气核武器试验的放射性颗粒物在山脉迎风坡有明显沉积,导致大兴安岭等山脉的西侧²³⁵U/²³⁸U原子比值较高.但该区域铀同位素整体上处于环境本底水平,受人类核活动影响较小.来源分析表明研究区域表土中铀主要来源于成土母岩的岩石风化以及人类的工业和农业活动.     

岩溶流域地表水和地下水硝酸盐来源定量识别

选取岩溶地区花溪河流域典型农业区为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-和δ¹⁸O-H₂O同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区地表水和地下水中硝酸盐的分布特征,并揭示其来源和形成过程,基于R语言下运行的贝叶斯模型（stable isotope analysis in R）,对研究区水体中各种硝酸盐来源的贡献比例进行了定量识别.结果显示：受碳酸岩盐风化的控制,流域内地表水和地下水的水化学类型以HCO₃-Ca型为主,硝酸盐在研究区水体中的空间分布特征受土地利用类型影响明显;在研究区水体硝酸盐形成过程中,硝化作用起主导作用,水体中的硝酸盐来源主要有化肥、降雨中的氨盐、土壤有机氮、粪便和污水,与地表水相比,地下水中硝酸盐受粪便和污水的影响较大;基于SIAR源解析模型分析,大气沉降、化肥、土壤有机氮和粪便污水对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为3.97%、26.87%、36.80%和32.37%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为2.83%、13.96%、21.03%和62.18%.     

雅鲁藏布江河水氢氧同位素时空变化特征

为揭示流域内水汽循环过程变化规律、揭示河水稳定同位素与气象要素及海拔之间的关系,2018年先后采集雅鲁藏布江干流丰、平、枯,水期水样90个,对河水的氢氧同位素组成进行了分析.结果表明：利用δ¹⁸O与纬度和海拔定量关系模型研究了雅江流域降水氢氧同位素空间变化特征,发现降水中δ¹⁸O值变化呈现东西部（雅江上、下游）高中部（雅江中游）低的趋势;建立了雅江丰、平、枯水期河水氢氧同位素方程,研究发现δD与δ¹⁸O的线性方程斜率低于中国大气降水线,河水δD与δ¹⁸O有一定的季节性特征,其受大气降水的影响较大,且丰水期较平水期以及枯水期相比更为明显;雅江河水中δ¹⁸O空间特征表现为,从上游至下游整体表现出先降低再升高的变化趋势.南北空间上表现为河水δD-δ¹⁸O从南至北逐步增高的趋势.δD-δ¹⁸O值与海拔高度具有较弱的负相关关系;受地表蒸发分馏、降水云团迁移以及流域岩石风化的影响,雅江河水d值季节性、空间性变化明显.     

基于水化学和氮氧双同位素的地下水硝酸盐源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源,比例及迁移转化特征,对河北省张家口市宣化区洋河北岸主要供水区的地下水进行取样分析.基于土地利用类型,综合利用水化学分析方法耦合δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-双同位素示踪技术对研究区地下水硝酸盐污染来源,贡献率及迁移转化规律进行判断.研究结果表明：研究区氮污染以NO₃^-为主,12处采样点4次采样过程中约77%超出世界卫生组织标准（10mg/L）的限值,其污染在2018年8月（夏季）较为严重,空间浓度插值结果显示硝酸盐呈现出沿河及远岸点位浓度相对较低,中间较为稳定区域浓度较高的空间特征,并表现出不同土地利用类型上污染程度的差异性：旱地浓度最高,城镇次之.稳定同位素模型（SIAR）显示地下水硝氮污染来源中粪肥及生活污水占45.37%,土壤氮来源为41.39%,降水和化肥中NH₄⁺来源占13.24%,与研究区以城镇和耕地为主的土地利用现状较为一致.此外,同位素特征值结果显示氮的迁移转化过程以硝化作用为主.文可为地下水氮的污染来源解析提供更加精准,全面的分析方法进而为污染的防治提供优先治理建议.