华南地区典型酸雨过程气象条件的数值模拟

利用MM5 中尺度气象模式对广东地区2004 年4 月6~7 日一次典型酸雨过程的气象条件进行数值模拟.从酸雨实测、实际天气图和卫星云图资料出发,结合数值模拟结果对造成典型酸雨过程的流场、水汽场、高度场以及位温场进行分析,并讨论此次酸雨过程局地源和外来源的可能贡献.结果表明,此次酸雨过程是由典型的冷锋过境降水所造成的,冷暖空气交汇造成明显的风切变和水汽梯度,锋面逆温层高度低,不利于污染物的稀释扩散.从广州地区不同酸雨测点的资料可见,除了外来输送源外,广州地区局地源对于酸雨pH 值也有一定的影响.     

基于机器学习算法对二次无机气溶胶模拟进行偏差订正

采用机器学习算法随机森林结合空气质量模型NAQPMS，利用华北地区模式模拟结果及硫酸盐、硝酸盐和铵盐的观测结果，构建了二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型.结果表明：基于随机森林算法融合空气质量模型建立的二次无机气溶胶模拟偏差订正模型可以显著改善二次无机气溶胶的模拟效果，更细致地再现出二次无机气溶胶的时空分布特征.对于训练站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低89.6%、16.7%和98.0%；对于验证站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低68.3%、60.0%和81.3%，相关系数均有显著提高.特征因子敏感性试验表明，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟浓度是构建二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型的重要特征因子，潜在地考虑了二次无机气溶胶物理化学生成过程.本文揭示了融合了深度学习方法和传统数值模式方法在改善区域二次无机气溶胶模拟上的巨大潜力.     

中国华北地区冬季大气污染物航空测量(Ⅰ)--空中气态污染物污染特征研究

为掌握致酸大气污染物SO2和NOx的空间浓度分布,并探讨上述污染物扩散、迁移和传输规律,进而研究其在酸性降水形成过程中的作用,在"八五"期间酸性降水的研究中,针对中国华北地区城市和工业集中以及SO2和NOx等酸性大气污染物排放量大的特点,以石家庄及其以东地区为飞行区域,进行了华北地区冬季空中SO2和NOx污染特征的航空测量.通过测定发现在华北地区1.5 km左右的空中存在着SO2和NOx高浓度污染空域,同时SO2存在着高浓度汇集区.     

不同天气系统影响下广东省酸雨特征对比分析 ——气象场数值模拟

运用WRF模式对3种不同天气系统(冷锋,低压槽以及台风)造成的广东省酸雨个例进行数值模拟,结合实际测站资料对酸雨分布特征及影响酸雨过程的风场、湿度场以及温度场进行分析.结果表明个例中酸雨主要分布在珠江三角洲区域以及重工业区韶关.不同天气系统影响下的降水酸度略有不同,台风个例降水pH值最高(5.81),其后依次为低压槽降水(5.60)及冷锋降水(5.40). 冷锋降水个例中酸雨的分布及变化主要受风速,风向,相对湿度及逆温的影响,低压槽和台风降水个例中的酸雨分布及变化主要受降水量和风速的影响.风速和降水量的增加有利于缓解降水的酸度,而逆温层的存在及不同风向的辐合作用有利于降水酸度的增加.     

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.     

一次以南京为中心的夏季PM_(2.5)污染岛污染事件的数值模拟

2013年6月23~24日南京及其周边地区发生了一次小范围、突发性的气溶胶污染事件,PM_(2.5)的平均浓度达到242μg/m3,在夏季比较少见.本文利用WRF-chem模式对该PM_(2.5)污染事件进行模拟,通过对模式结果进行分析表明:此次污染事件与天气形势和边界层结构有着直接联系.此次污染发生时江淮地区正处于梅雨时节,南京及其周边地区处于江淮低空切变线上,切变线附近有辐合的流场,东部上游排放源的贡献和南京本地的静稳风场导致污染物在南京堆积.污染期间有比平时更强的气粒转化过程,23日PM_(2.5)浓度受到SO2减半的影响,浓度减少量为9.8%,受NOx减半影响的减少量为7.3%.污染发生期间南京地区上空温度垂直梯度较小,温度层结不利于污染物的垂直扩散,边界层高度较低,低层大气湍流活动较弱,垂直高度上的稳定层结也为污染物集聚提供了条件.     

初冬一次冷锋输送过程对中国东部霾天气的影响

利用常规地面气象资料、NCEP/NCAR再分析资料以及全国PM_2.5浓度数据,并结合后向轨迹、空气污染输送指数和传输通量分析,针对2019年12月10~11日一次冷锋输送造成我国中东部地区出现的大范围霾天气过程进行了分析.结果表明：（1）霾期间高空500hPa以经向环流为主,伴随着高空低压槽引导地面冷锋向东南方向移动,污染物浓度大值区也依次由华北地区移至黄淮、江淮地区.（2）冷锋过境前,华北至长江三角洲区域PM_2.5浓度均有明显增涨;北京以偏南方向的污染物输入为主,济南以西北和偏东方向输入为主,南京则主要是偏北和偏西方向的输入.（3）冷锋过境时,冷空气迅速将北京站的污染物清除;而济南站则受高压底部偏东风回流的影响,PM_2.5浓度维持在50μg/m³左右;冷锋推进至南京站时西北风已较小,对污染物的清除作用不明显.以江苏省为例,整个过程中,江苏本地污染物贡献占25.8%,江苏以外的污染物贡献占74.2%,以输送为主.（4）冷锋过境后,3站的边界层结构也略有不同,北京站的逆温层迅速被打破;济南站由于受海上暖湿平流影响,近地面由等温层变成逆温层;而南京站的近地面则由逆温层变为等温层.本研究揭示了在冷锋南下过程中,上游污染物对下游地区的影响,以及南北方站点表现出不同的污染物变化和清除特征.     

遂宁市酸雨特征及降水化学组成分析

根据遂宁市2006—2013年降水监测数据,对该地区的酸雨特征和降水化学组成进行了研究,并与周边地区降水监测结果进行了横向比较。结果表明:遂宁市2011年和2012年存在酸雨污染现象,其年均p H值分别为5.60和5.62,达到和接近轻酸雨区等级划分标准;遂宁市降水中p H的变化趋势与周边地区一致,呈现出一定的区域性污染特征;降雨成分中的SO42-是主要的致酸物质;遂宁市降水中的主要致酸物质有硫酸盐型向硝酸盐型转化的趋势。     

京津冀地区火电企业的大气污染影响

以在线监测、环评、验收等火电企业排放数据为基础,自下而上编制京津冀火电企业排放清单,利用气象模式WRF生成中尺度气象数据,采用CALPUFF空气质量模式模拟了不同情境下京津冀地区火电企业排放SO2、NOx、一次PM10,以及二次生成硫酸盐、硝酸盐等污染情况.结果显示,2011年京津冀地区火电行业排放污染物对京津冀西南部地区影响较大,各污染物年均最大浓度均出现在石家庄市;采取减排措施后,京津冀地区火电排放量SO2、NOx、烟粉尘总量与2011年火电排放现状相比 ,分别下降了33%、71%、68%;减排后火电行业对各城市SO2、NOx、一次PM10,以及二次生成硫酸盐、硝酸盐年均贡献浓度均大幅度减少,年均贡献最大值分别降低46.34%、78.43%、76.34%、39.49%、73.87%.     

中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

Role of secondary aerosols in haze formation in summer in the Megacity Beijing

A field experiment from 18 August to 8 September 2006 in Beijing, China, was carried out. A hazy day was defined as visibility 10 km and RH(relative humidity) 90%. Four haze episodes, which accounted for ~ 60% of the time during the whole campaign, were characterized by increases of SNA(sulfate, nitrate, and ammonium) and SOA(secondary organic aerosol) concentrations. The average values with standard deviation of SO2-+4, NO-3, NH4 and SOA were 49.8(± 31.6), 31.4(±22.3), 25.8(±16.6) and 8.9(±4.1) μg/m3, respectively, during the haze episodes, which were 4.3, 3.4, 4.1, and 1.7 times those in the non-haze days. The SO2-4,NO-3, NH+4, and SOA accounted for 15.8%, 8.8%, 7.3%, and 6.0% of the total mass concentration of PM10 during the non-haze days. The respective contributions of SNA species to PM10 rose to about27.2%, 15.9%, and 13.9% during the haze days, while the contributions of SOA maintained the same level with a slight decrease to about 4.9%. The observed mass concentrations of SNA and SOA increased with the increase of PM10 mass concentration, however, the rate of increase of SNA was much faster than that of the SOA. The SOR(sulfur oxidation ratio) and NOR(nitrogen oxidation ratio) increased from non-haze days to hazy days, and increased with the increase of RH. High concentrations of aerosols and water vapor favored the conversion of SO2 to SO2-4and NO2 to NO-3, which accelerated the accumulation of the aerosols and resulted in the formation of haze in Beijing.     

Role of secondary aerosols in haze formation in summer in the Megacity Beijing

A field experiment from 18 August to 8 September 2006 in Beijing, China, was carried out. A hazy day was defined as visibility < l0 km and RH (relative humidity) < 90%. Four haze episodes, which accounted for ~ 60% of the time during the whole campaign, were characterized by increases of SNA (sulfate, nitrate, and ammonium) and SOA (secondary organic aerosol) concentrations. The average values with standard deviation of SO₄^2 −, NO₃⁻, NH₄⁺ and SOA were 49.8 (± 31.6), 31.4 (± 22.3), 25.8 (± 16.6) and 8.9 (± 4.1) μg/m³, respectively, during the haze episodes, which were 4.3, 3.4, 4.1, and 1.7 times those in the non-haze days. The SO₄^2 −, NO₃⁻, NH₄⁺, and SOA accounted for 15.8%, 8.8%, 7.3%, and 6.0% of the total mass concentration of PM₁₀ during the non-haze days. The respective contributions of SNA species to PM₁₀ rose to about 27.2%, 15.9%, and 13.9% during the haze days, while the contributions of SOA maintained the same level with a slight decrease to about 4.9%. The observed mass concentrations of SNA and SOA increased with the increase of PM₁₀ mass concentration, however, the rate of increase of SNA was much faster than that of the SOA. The SOR (sulfur oxidation ratio) and NOR (nitrogen oxidation ratio) increased from non-haze days to hazy days, and increased with the increase of RH. High concentrations of aerosols and water vapor favored the conversion of SO₂ to SO₄^2 − and NO₂ to NO₃⁻, which accelerated the accumulation of the aerosols and resulted in the formation of haze in Beijing.     

上海大气颗粒物中溴、碘浓度水平的影响因素

统计分析了2008年采样期间大气颗粒物TSP和PM10中溴、碘浓度水平与气象条件和气态污染物SO2、NO2的关系。结果表明,风向为向岸流时,大气中TSP、PM10浓度以及颗粒物中溴、碘的浓度均低于离岸流时的数值;在各气象因素中,影响颗粒物中溴、碘浓度的主要气象因素为风向、气压和气温,风速和相对湿度的影响较小;颗粒物中溴、碘的浓度水平随大气中SO2、NO2浓度的上升而上升,颗粒物中碘与SO2、NO2呈显著正相关,而颗粒物中溴呈较弱的正相关性;当空气质量恶化时,PM10中Br、I浓度增大,而Br/I比值降低,城市大气中污染物质之间的化学反应对颗粒物中Br/I的比值有一定影响。     

大气气溶胶性质及其卫星遥感反演

论述了大气气溶胶的物理性质(含微物理性质)、化学性质及光学性质,特别是黑碳气溶胶的物理、化学和光学性质及其对气候强迫作用和对人居环境的影响,同时对光化学形成的二次气溶胶进行了简要介绍.指出一般气溶胶具有负气候强迫效应,而黑碳气溶胶具有较强的正气候强迫效应.在分析影响气溶胶性质的各种因素时发现,气溶胶性质除受外在环境因素影响外,也受内在的自身因素的相互影响.对卫星遥感气溶胶的原理及其在卫星遥感反演中气溶胶多种性质间复杂的相互关系进行了论述,并针对未来气溶胶的研究提出建议.      

大气颗粒物中无机元素特性的研究

介绍用ICP-MS方法分析大气颗粒物中的无机元素,研究了部分污染元素在不同粒径颗粒物中的富集特征以及不同季节的浓度变化,并采用富集因子法对颗粒物的来源进行初步探讨。     

广州市气溶胶中多环芳烃分布、季节性变化及来源判识指标

多环芳烃（PAH）具致癌特性,研究气溶胶中的PAH在不同功能区中的分布、变化及来源,具有重要意义。使用大流量总悬浮颗粒采样器,在广州市区5个代表性功能区采集季节性气溶胶样品共25个。用GC-FID、GC-MSD定量和半定量分析PAH组份。研究区气溶胶中检测出23种母核PAH,50多种烷基PAH。优先控制的PAH含量随功能区和季节而变化,其秋、夏季平均浓度具工业区＞商业区＞交通区＞化工区的分布特征,秋季优控PAH浓度高于春、夏季。根据荧蒽／芘和间四联苯／荧蒽比值等指标判别,区内PAH主要来源于油、煤类等燃料的不完全燃烧。     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

华北地区霾期间对流层中低层气溶胶垂直分布

基于美国宇航局(NASA)的CALIPSO星载激光雷达监测数据,通过分析总后向散射系数、体积退偏比和色比,对华北地区2007年1月1日至2008年12月31日期间出现灰霾时对流层中低层气溶胶光学和微物理特性的垂直分布进行了研究.结果表明:灰霾期间对于4 km以下的对流层中低层大气总体来说,非球形气溶胶出现频率略高于球形气溶胶,小粒径气溶胶出现频率高于大粒径气溶胶.在4 km以下的大气中,气溶胶出现频率在1 ～2 km高度范围内最高,在2～3 km高度范围内最低;球形气溶胶在2～3 km高度范围内出现频率最高,非球形气溶胶出现频率在1 ～2 km高度范围内最高;大粒径气溶胶在l～2 km高度范围内出现频率最高,小粒径气溶胶在0～1 km高度范围内出现频率最高.     

台风对沿海城市细粒子中海盐气溶胶的影响

台风作为发生、发展于海洋的天气系统,其对沿海城市海盐气溶胶的影响究竟如何值得探究.利用2011年第17号强台风"纳沙"影响深圳期间的深圳气象局竹子林大气成分站的MARGA(Monitoring Instrument for Aerosols and Gases)数据,研究了期间台风对深圳PM_(2.5)中海盐气溶胶(以下简称海盐气溶胶)的影响.结果发现,受台风外围下沉气流的影响,各气溶胶成分的浓度均有明显的增加.台风降水前的大风对各种气溶胶(含海盐、非海盐气溶胶)的清除作用非常显著,而台风降水期间PM_(2.5)中的海盐气溶胶浓度呈现快速上升趋势,最大浓度可达4.39μg·m~(-3).台风降水期间的海盐气溶胶也呈现出一定的老化状态,氯损耗平均值为32.20%,海盐气溶胶的老化程度低于台风降水前和台风降水后的老化程度.尽管台风降水时海盐气溶胶的贡献率有显著增加,气溶胶海洋属性加强,但总体而言海盐气溶胶对深圳地区PM_(2.5)化学组分的贡献非常低.     

北京市沙尘暴天气大气气溶胶酸度和酸化缓冲能力

2000年春季,北京市先后出现12次沙尘暴天气.本研究捕捉到2次沙尘暴天气,分析了沙尘暴天气和非沙尘暴天气TSP、PM₁₀的质量浓度、酸度和酸化缓冲能力.研究结果表明发生沙尘暴时大气气溶胶的污染水平极高,同时其酸度相对较低,对酸化有非常强的缓冲能力,因此沙尘暴天气时产生的大气气溶胶可以在一定程度上避免酸性降水的发生.