近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

农垦与放牧对内蒙古草原N2O、CO2排放和CH4吸收的影响

利用优选静态箱/气相色谱法(GC),首次对我国内蒙古草原典型地区进行了人类活动对N₂O、CO₂和CH₄交换通量影响的实验观测结果表明,农垦麦田N₂O平均排放通量比原始草原高出3倍,并改变了草甸草原为CO₂汇的性质,使其季节排放净通量以C计增加14.3 mg·(m²·h).随放牧强度的增加CO₂排放通量呈线性增长,轻牧会引起草原对CH₄吸收的大幅增加,而随着放牧压力的增大,增加值迅速回落.农垦麦田与草甸草原相比地-气间CH₄交换无显著变化,放牧强度对N₂O排放影响无显著规律.土壤湿度和温度是影响草原排放N₂O和CO₂、吸收CH4季节变化形式的关键因子,而人类活动仅影响排放强度.排放和吸收量年际间差异很大,但主要受降水的影响.N₂O和CO₂排放与CH₄吸收峰值相反现象普遍存在.     

水稻成熟衰老期叶际及根际氮氧化物排放的光控机制

为研究水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs(nitrogen oxides gases, 氮氧化物)排放的光控机制,在同步测定条件下,采用密闭箱法,研究了不同光质(黄、绿、白、红、蓝光)、光强〔0.00、(50.00±2.35)(75.00±2.32)(100.00±3.89) μmol/(m2·s)〕对水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放的影响. 结果表明:在相同氮源〔NH₄NO₃-N,ρ(N)为90 mg/L〕下,日间光强为(75.00±2.32) μmol/(m2·s)时,水稻成熟衰老期叶际N₂O和NO的平均排放速率分别为18.09、0.39 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的28.88%、30.78%;在(100.00±3.89)μmol/(m2·s)光强条件下,叶际N₂O和NO的平均排放速率则分别为23.27、0.50 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的36.74%、27.92%. 在0.00～(100.00±3.89)μmol/(m2·s)日间光强下,水稻叶际及根际N₂O和NO排放随随光强增加而增强,但不同光照条件下水稻叶际及根际均无明显的NO₂净排放作用. 在光强一致〔(20.00±0.48)μmol/(m2·s)〕条件下,同期黄、绿、白、红、蓝光处理的水稻叶际N₂O平均排放速率分别为24.90、15.46、13.85、16.40和19.77 μg/(pot·h),红、蓝光在抑制水稻叶际N₂O及根际NO排放的同时,也促进了水稻根际N₂O的排放. 研究显示,水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放均以N₂O为主,叶际N₂O的排放可以反映根际N₂O的排放情况. 光照越强,NOGs排放就越明显. 适度控制日间光强并增加红、蓝光比例,可抑制N₂O和NO排放.      

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

河北张家口市大气污染观测研究

冀北重镇张家口,全年干旱少雨风沙大,自然生态环境极其脆弱,但近年来工业发展极为迅速.为了解张家口市大气污染物浓度水平及季节变化,2009年12月1日～2010年11月30日,利用自动在线仪器对张家口市区大气典型污染物NOx、SO2、O3和PM10进行了连续观测研究.结果表明,张家口市首要污染物为可吸入颗粒物(PM10),年均质量浓度达(137±105)μg.m-3.NO、NO2、SO2和O3年均质量浓度分别为:(8±13)、(30±15)、(19±26)和(54±35)μg.m-3.NOx和SO2质量浓度冬季最高,分别达(51±35)μg.m-3和(42±29)μg.m-3;夏季最低,分别为(28±8)μg.m-3和(4±3)μg.m-3.O3质量浓度夏季最高,达(92±40)μg.m-3,最高小时均值可达271μg.m-3;冬季最低,为(34±20)μg.m-3.PM10质量浓度春季最高,达(144±131)μg.m-3;冬季最低,为(130±129)μg.m-3,但季节变化不明显.依照国家二级标准PM10日均值超标率为28%.季节统计日变化显示NOx和PM10为早晚双峰型,SO2为午间单峰型,O3为午后单峰型.张家口市区大气污染日变化受到交通源显著影响,气态污染物冬季受取暖燃煤显著影响.夏季东南气流对张家口O3有输送作用,自西北的沙尘及局地扬尘(浮尘)对张家口PM10影响显著,并对华北平原区域造成一定影响.     

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.      

纳米结构Fe3O4/Y2O3磁性颗粒的制备、表征及磷吸附行为研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征及影响因素

养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH₄、CO₂和N₂ O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH₄和N₂ O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO₂浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH₄和CO₂浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c（CH₄）在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L^-1和32.75 nmol·L^-1,主要受气温、水温和溶解氧（DO）影响;c（CO₂）秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L^-1和23.10 μmol·L^-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c（N₂ O）在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L^-1和19.41 nmol·L^-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c（CH₄）随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L^-1和42.80 nmol·L^-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L^-1.c（CO₂）在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L^-1和29.90 μmol·L^-1.N₂ O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH₄、CO₂和N₂ O浓度的高值,春季和夏季CH₄浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N₂ O浓度和夏季CO₂浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.     

不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响

使用在广州南村站、深圳竹子林站及西涌站的MARGA仪器实测资料,分析了不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响.在分析深圳竹子林站、西涌站的海盐氯损耗中发现,竹子林站氯损耗平均为48.0％,西涌站海盐氯损耗平均为56.9％,氯损耗的峰值一般出现于下午14时.西涌站、竹子林站和广州南村站酸性气体和碱性气体均以HNO2、SO2、NH3为主,但各站点的比例分布不同,西涌站以HNO2最多(42％),SO2(32％)次之;竹子林站以NH3与SO2为主,百分比分别为36％和34％;广州南村站以SO2为主(58％),NH3次之(20％);而三站HNO3所占比例很小,均为7％.另外,分析了HCl的来源,主要关注了海盐粒子中的NaCl与HNO3反应、NH4Cl的挥发及H2SO4与NaCl的反应这3个来源,发现西涌站与竹子林站HCl和HNO3之间的线性关系较好(R2西涌=0.689,R2竹子林=0.594),说明西涌站与竹子林站的HCl主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成;而广州南村站二者线性关系较差(R2南村=0.295),说明还存在其他的损耗机制.在研究相对湿度对氯损耗的影响中发现,相对湿度低时氯损耗更容易发生.     

Fabrication of Bi2O3/TiO2 nanocomposites and their applications to the degradation of pollutants in air and water under visible-light

A nanoheterojunction composite photocatalyst Bi2O3/TiO2working under visible-light(λ 420 nm) was prepared by combining two semiconductors Bi2O3 and TiO2 varying the Bi2O3/TiO2molar ratio. Maleic acid was employed as an organic binder to unite Bi2O3 and TiO2 nanoparticles. The SEM, TEM, XRD and diffuse reflectance spectra were utilized to characterize the prepared Bi2O3/TiO2nanoheterojunction. The nanocomposite exhibited unusual high photocatalytic activity in decomposing 2-propanol in gas phase and phenol in aqueous phase and, evolution of CO2 under visible light irradiation while the end members exhibited low photocatalytic activity. The composite was optimized to 5 mol% Bi2O3/TiO2. The remarkable high photocatalytic efficiency originates from the unique relative energy band position of Bi2O3 and TiO2 as well as the absorption of visible light by Bi2O3.     

北京地区冬春PM2.5和PM10污染水平时空分布及其与气象条件的关系

北京2012~2013年的冬春多次出现雾霾天气,可吸入颗粒物(PM10)污染严重.而PM2.5作为PM10中粒径较小的部分,在PM10中所占比重越高,污染越严重.因此,本研究选取了能够覆盖北京所有区县的30个PM2.5和PM10的质量浓度监测点,对该地区的PM2.5和PM10污染特征进行分析,确定其空间差异特征和时间性变化特征.普通克里格插值(Original Kriging)法得到的北京地区冬、春季颗粒物浓度分布图显示,颗粒物浓度从北部山区到南部地区逐渐递增,在中心城区处,西部高于东部,且局部地区存在一定的城乡差异.颗粒物浓度月变化曲线呈单峰单谷型,1月最高,4月最低;逐日变化反映了PM2.5和PM10浓度具有较好的相关性,且受气象条件影响显著;日变化呈双峰趋势.本文选取日平均气温(℃)、相对湿度(%)、风速(风级)、降水量(mm)等气象因子,利用Spearman秩相关分析研究各个气象因子对大气PM2.5和PM10浓度的影响.北京冬季PM2.5和PM10的质量浓度分别与气温、相对湿度正相关,与风速负相关,风速和相对湿度是影响污染物质量浓度分布的主要因素.     

海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响

静稳天气下局地环流往往会对污染物的传输扩散起重要作用.根据天津市地处渤海西岸,常年受到海陆风影响的特点,综合气象、环境资料及HYSPLIT模型,针对沿海、市区、城郊、山区等代表性站点,研究了海陆风对天津市ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）的影响.结果表明:①2015年天津市海陆风天数为78 d,占全年的22%;海陆风多集中于6-9月,其中,7月海陆风日最多、2月最少.②ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）季节性变化和空间分布特征不同.春、夏两季ρ（PM_2.5）山区最高、城郊最低;秋、冬两季ρ（PM_2.5）市区最高、山区最低.春、秋两季ρ（O₃）沿海最高、市区最低;夏季ρ（O₃）山区最高、沿海最低.③海陆风对ρ（PM_2.5）有扩散作用,对ρ（O₃）有增加作用.海陆风对沿海ρ（PM_2.5）扩散作用最为明显,致使冬、秋两季ρ（PM_2.5）分别下降20.2%和7.9%;对城郊ρ（O₃）增加作用最为明显,致使秋、夏两季ρ（O₃）分别升高39.8%和16.2%.④个例研究表明,海风向内陆推进过程中垂直方向最高可达1 000 m,受海风影响天津市ρ（PM_2.5）下降,陆风使得ρ（PM_2.5）小幅上升,海陆风总体起扩散作用;海陆风使天津市ρ（O₃）日变化出现3个峰值,日均值明显增大,其中,城郊增幅（68.2%）最大.研究显示,海陆风对天津市ρ（PM_2.5）有扩散的作用,但会增高ρ（O₃）.      

添加不同 N源条件下典型除草剂对土壤呼吸和 N2O排放的影响

通过室内土壤培养实验,采用间歇密闭培养-气相色谱法研究了添加不同N源条件下我国典型旱地除草剂对农田土壤呼吸和N2O排放的影响.结果表明,在添加（NH4）2SO4氮源条件下,莠去津和百草枯对土壤呼吸和N2O排放无显著影响（P〉0.05）.草甘膦显著抑制了土壤呼吸（P〈0.05）,是对照的78.5%,N2O的排放无显著影响（P〉0.05）,仅表现为均值降低了20.1%.苯磺隆显著促进了土壤呼吸（P〈0.05）,是对照的1.1倍,对N2O排放也无显著影响（P〉0.05）.乙草胺显著促进了土壤呼吸和N2O的排放（P〈0.05）,分别是对照的1.1和1.5倍.在添加尿素的条件下,莠去津和乙草胺对土壤呼吸和N2O排放无显著影响（P〉0.05）.百草枯显著促进了N2O的排放（P〈0.05）,是对照的1.4倍,却对土壤呼吸无显著影响（P〉0.05）.草甘膦显著抑制了土壤呼吸（P〈0.05）,仅为对照的82.5%,对N2O的排放却无显著影响（P〉0.05）.苯磺隆显著促进了土壤呼吸和N2O的排放（P〈0.05）,其分别是对照的1.3和1.6倍.鉴于不同除草剂对不同微生物生理代谢影响的复杂性,其对温室气体的作用和影响还需长期田间试验研究.     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

Synergistic effects of non-thermal plasma-assisted catalyst and ultrasound on toluene removal

A wire-mesh catalyst coated by La_0.8Sr_0.2MnO₃ was combined with a dielectric barrier discharge (DBD) reactor for toluene removal at atmospheric pressure. It was found that toluene removal efficiency and carbon dioxide selectivity were enhanced in the catalytic packed-bed reactor. In addition, ozone and nitrogen monoxide from the gas effluent byproducts decreased. This is the first time that ultrasound combined with plasma has been used for toluene removal. A synergistic effect on toluene removal was observed in the plasma-assisted ultrasound system. At the same time, the system increased toluene conversion and reduced ozone emission.