南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究

运用2008年11月至2010年4月在南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测结果,研究黑碳的时间序列演变特征、污染状况、与气体的非均相关系等.结果表明,黑碳气溶胶的日均浓度为1114～19408 ng·m-3,局地人为活动与气象条件的改变等因素导致黑碳气溶胶日变化呈双峰形;黑碳气溶胶小时平均浓度频数统计和对数正态分布拟合...     

南京北郊大气细粒子硝基苯酚类化合物污染特征与来源

硝基苯酚类化合物是大气中普遍存在的一类含氮有机物,也是大气吸光性有机物(即棕色碳)的重要组成部分,对气候变化、空气质量和人体健康都具有重要影响.自2019年3月至2020年1月于南京北郊地区采集了共265个大气细粒子(PM2.5)日样品,并利用超高效液相色谱质谱联用仪(UHPLC-MS)定量分析样品中的8种硝基苯酚类化...     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.     

南京北郊大气细颗粒物的粒径分布特征

根据2006 年7~12 月南京北郊大气细颗粒物的观测资料,研究了粒径0.01~2.5µm 颗粒物的浓度变化和粒径分布特征.结果表明,该地区大气细颗粒物数浓度比较高,达10⁴ 个/cm³,其中超细粒子(粒径0.01~0.1µm)对总粒子数浓度贡献较大,约占87%.夏、秋、冬季的数浓度谱分布均呈单峰型结构,峰值集中在0.02~0.05µm;大气细颗粒物数浓度在正午太阳辐射最强时达到峰值;降雨对细颗粒物的去除作用明显.夏季的超细粒子浓度最高,可能与高温、高湿的气象条件有关,同时,较强的太阳辐射也使得该季节大气细颗粒物的生成率较高.     

石家庄地区大气细粒子增长特征初步研究

为研究石家庄地区大气细粒子的微物理特征,2010年5月在石家庄市气象局观测站,对大气颗粒物、NOx和SO2进行了外场观测.结果表明:石家庄地区粒径小于1.0μm的大气颗粒物中,0.01~0.1μm粒径范围的粒子所占比例高达89.3%,大气细粒子污染较为严重.0.01~0.02μm和0.02~0.1μm粒径范围的颗粒物具有大致相似的变化规律,且与0.1~1.0μm粒径范围的粒子数浓度变化趋势明显不同.通过对典型粒子增长事件的研究发现,0.01~0.02μm的粒子数浓度在上午8:00左右会急剧升高,并达到全天的最大值.其后,0.01~0.02μm的颗粒物粒径会不断增长,由于增长消耗,其数浓度会迅速下降,使得0.02~0.04μm的粒子数浓度在上午12:00前会迅速升高.通过对气象要素和污染气体的分析,发现在相对湿度较低、风速风向变化不大,太阳辐射增加的情况下,SO2气相成核参与颗粒物增长的可能性较大.     

运城秋冬季大气细粒子化学组成特征及来源解析

为研究运城市秋冬季细颗粒物(PM2.5)的化学组成特征和污染来源贡献,于2018年10月15日至2019年3月15日利用四通道小流量颗粒物采样器在运城市对大气PM2.5样品进行了连续采集.主要对水溶性离子、元素碳、有机碳和金属元素等化学成分进行了分析,并结合颗粒物化学质量重构法和正定矩阵因子分解模型(PMF)深入探讨....     

南京大气PM10谱分布和细粒子中多环芳烃的研究

文章使用分级采样器采集夏秋两季南京市不同功能区的大气PM10样品,运用GC-MS等方法,研究细粒子中的多环芳烃(PAHs)的分布特征和污染来源。结果表明:各功能区秋季细粒子质量浓度均大于夏季,本底区细粒子质量浓度最低,为41.7～59.0μg/m3;交通商业区浓度最高,为206.5～467.0μg/m3。各功能区PM1...     

南京北郊冬春季气溶胶数浓度变化特征分析

使用APS-3321对2014年南京北郊冬春季0.5~20μm粒径段大气气溶胶数浓度进行了较长时间的连续观测,对其变化特征进行了分析.观测期间南京北郊冬、春季大气气溶胶平均数浓度分别为(364.8±297.8)个·cm~(-3)和(79.6±62.4)个·cm~(-3),细粒子(0.5~1.0μm)分别占整个观测粒径段数浓度的87.8%和86.6%,在不同时间段,数浓度变化很大.南京北郊数浓度具有明显的日变化特征,夜晚浓度高,白天浓度低,冬季07:00和春季09:00达到早高峰,冬季17:00和春季18:00数浓度开始迅速增加.数浓度粒径谱分布冬季为单峰型,峰值粒径在0.583~0.626μm之间,春季峰值粒径小于0.542μm,冬季峰值粒径大于春季.随着相对湿度的增加气溶胶数浓度不断增加,同时峰值粒径向较大粒径方向偏移,体现了吸湿增长对气溶胶粒径谱分布的影响.观测期间,霾天比例高达83.3%,随着霾污染加重,在小于2.0μm的粒径段数浓度显著增加且冬季更为明显;春季,细粒子比例随霾的加重而增加,但冬季由于气溶胶老化导致大粒径粒子浓度显著增大,重度霾天时,细粒子比例有所降低.对1月典型污染过程的分析表明,气团来源与地面风向存在很好的对应关系,苏北近距离污染输送和地面小风造成的污染物累积是此次重污染过程形成的重要原因.     

大气颗粒物理化特性在线监测技术

对大气颗粒物理化特性的在线监测不仅直接有利于按照国家环境空气质量新标准实施空气质量实况发布,更是全面掌握细颗粒物污染特性、污染成因、形成机制与制定控制对策的关键性基础工作。文章综述国内外关于大气颗粒物理化特征的典型在线监测技术及颗粒物粒径分级技术,如质量浓度、吸湿性、挥发性和数浓度与化学组成及其粒径分布等监测技术,以及单颗粒理化特性在线监测技术,为颗粒物在线监测、灰霾超级站仪器配置和气溶胶污染及其控制研究提供参考。     

青岛沿海大气气溶胶中无机组分在粗、细粒子上的分布

在1997-09～1998-08分4次对大气气溶胶进行了监测.结果表明:青岛沿海地区的气溶胶质量浓度多集中于＜2.5μm的细粒子中,同时采暖季节细粒子比例浓度大大高于非采暖季节.SO₄^2-、NH₄⁺、NO₃^-、K⁺主要存在于粒径小于2.5μm的细粒子中.Na⁺、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺则主要存在于大于2.5μm的粗粒子中,冬季F^-、Cl^-、Br^-均主要存在于细粒子中,而夏季则主要存在于粗粒子中,表明这3种离子在气溶胶粒径分布中可能受人为燃烧源和温度影响.     

南京北郊夏季大气颗粒物中有机碳和元素碳的污染特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪对2013年5~7月期间南京北郊大气气溶胶9级惯性撞击式分级Andersen采样器膜采样样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了分析.结果表明,南京北郊夏季EC、OC的平均浓度,在PM2.1(空气动力学直径≤2.1μm)中分别为(2.6±1.1)μg·m-3、(13.0±5.2)μg·m-3,在PM9.0(空气动力学直径≤9.0μm)中,分别为(3.4±1.7)μg·m-3、(20.3±7.3)μg·m-3.EC主要富集在超细颗粒物中,OC主要存在于细颗粒物中,EC的PM1.1/PM9.0比值和OC的PM2.1/PM9.0比值分别为0.62和0.64.EC和OC浓度的平均最高值都出现在≤0.43μm粒径段中,分别占PM9.0中的总元素碳的33.4%和总有机碳的21.1%.南京北郊夏季PM1.1、PM2.1和PM9.0中EC、OC的相关性较好,说明存在共同的一次污染源.通过OC/EC特征物比值的方法得到南京夏季碳质颗粒物的主要来源有机动车尾气排放、燃煤排放和地面扬尘排放.     

工业燃煤链条炉细粒子排放特征研究

链条燃煤锅炉是当前我国工业锅炉的最主要应用炉型,其容量占到了工业锅炉总容量的85%,是重要的大气污染物排放源之一.本研究在3个地区选取了5种典型容量的链条炉,应用自行设计的二级稀释系统现场测试其细粒子（PM_2.5）和各种气态污染物的排放特征.结果表明,链条炉烟气中的PM_2.5质量粒径呈单峰或双峰分布,第1个峰值在0.14 μm处,第2个峰值在1 μm后;湿法除尘和旋风除尘对PM_1.0的细粒子仍具有有效的去除效率;在相同或相似除尘控制技术的条件下,PM_2.5的排放水平随锅炉容量的增大而减小.在PM_2.5中,SO^2-₄是最丰富的离子,质量分数在20%～54%范围内;C是最丰富的元素,质量分数在7.5%～31.8%之间,其次是S,质量分数为8.4%～18.7%.采用碳平衡法计算得出PM_2.5、NO_x和SO₂的排放因子分别为0.046～0.486 　g·kg^-1、 1.63～2.47　g·kg^-1、 1.35～9.95　g·kg^-1,这为建立我国的工业锅炉排放清单及大气污染来源分析提供了必要的基础数据.     

广州城区秋季大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子分析

分别在广州市中心城区高楼顶(距地50m)和交通干线路边(距地1.2m),于2006年秋季连续一周采集了大气PM2.5样品,对比分析了SO42-、NO3-、Cl-、F-、Na+、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+等9种水溶性无机离子含量。结果表明,楼顶相对充分混合大气中PM2.5的质量浓度范围59.5～129.5μg/m3,均值为83.7μg/m3;交通干线路边大气PM2.5的质量浓度范围为108.4～132.2μg/m3,均值为121.1μg/m3。9种离子总浓度平均达到50.9(楼顶)和44.1(路边)μg/m3,占PM2.5质量浓度的60.8%(楼顶)和36.4%(路边)。SO42-和NO3-为水溶性无机离子主要组成,其占PM2.5质量浓度的比例均是楼顶高于路边,显示二次气溶胶对楼顶充分混合大气中PM2.5有较大贡献,而路边样品中一次来源贡献相对较大。计算表明采样期间海盐对广州大气PM2.5中的水溶性组分贡献较小。NH4+当量浓度远小于SO42-和NO3-的当量浓度,中和度远1,反映PM2.5酸性较强,且楼项PM2.5粒子酸性高于路边样品。     

南京市生活区夏秋季节大气颗粒物垂直分布特征

文章实验研究了2008年7月24日-28日（夏季）和2008年10月13日-17日（秋季）南京市河西生活区距地面1.5 m、54 m和80 m高度处大气颗粒物质量浓度垂直分布特征。夏季和秋季监测结果的对比分析表明：随着高度的增加,采样期间夏季和秋季的PM10和PM2.5平均质量浓度均呈现逐渐减小的趋势,其中秋季衰减幅度明显比夏季小,而且秋季采样期间PM10和PM2.5平均质量浓度远远高于夏季;另一方面,夏秋两季不同尺度颗粒物浓度的相对含量也发生了明显变化,相比于夏季1.5 m高度处秋季细颗粒物的所占比例明显增加,而80 m处却明显降低。     

珠三角典型地区大气细颗粒物中有机物质的化学组成研究

本文主要利用热解-气相色谱质谱联用技术(Py-GC/MS)对珠三角典型区域的大气颗粒物的化学特征进行研究,讨论了不同地区样品的化学和来源组成。结果显示,不同样品热解产物的组成具有一定的类似性。这些化合物均以脂肪烃(24. 6%～52. 2%)、脂肪酸(5. 0%～43. 6%)、芳香化合物(14. 7%～36. 3%)为主,另外还包括苯酚类化合物(0. 68%～11. 5%)、呋喃类化合物(0. 26%～5. 86%)、含N化合物(4. 80%～10. 2%)和含S化合物(NA～0. 67%)等,表明这些样品主要由芳香碳和脂肪链结构组成,连接有含氧、氮等杂原子基团。同时不同地区的气溶胶样品的热解产物也具有一定的差异性,反映了气溶胶中有机质的组成、来源是有差异的,如从化样品中植物来源贡献是最多的,其次是珠海,广州最少。另外不同季节采集的气溶胶样品的热解产物也表现出一定的差异性,一般情况下夏季样品中生物质来源贡献更多,而冬季样品中则是老化的气溶胶更多。     

夏季青岛大气粗细粒子中微量元素的浓度、溶解度及干沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的PM_(2.5)和总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析其中12种微量元素总态和溶解态浓度,讨论了微量元素在粗、细粒子中的浓度及溶解度的分布特征,并估算了微量元素的沉降通量.结果表明,青岛气溶胶中地壳元素Al、Fe、Sr、Mn、Ba总态浓度的55%~60%集中在粗粒子中,人为元素Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的65%~85%集中在细粒子中.但无论是地壳元素还是人为元素其溶解态浓度均主要分布在细粒子中,Al、Fe、Mn、Ba在细粒子中的占比为50%~80%,Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的为70%~90%.微量元素溶解度在细粒子中的高于粗粒子中的,细粒子中微量元素的溶解态浓度与酸组分呈显著正相关,溶解度与p H呈显著负相关,表明酸化作用可能是影响细粒子中微量元素溶解度的主控因子.不同微量元素的总沉降通量中溶解态部分的贡献不同,Al和Fe溶解态部分的贡献仅为1%~2%,Sr、Ba、Cr、Pb的约为30%~40%,Mn、Ni、V、Zn、As、Cd的约为50%~60%.大气沉降的溶解态Fe可支持(194±150)mg·(m2·d)-1浮游植物碳的生产,对黄海初级生产力的贡献约为10%.     

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.     

南京北郊能见度变化中二次无机盐消光的重要作用

利用2013年5月~2014年5月的能见度和大气气溶胶化学组分资料,分析南京北郊能见度变化特征、气溶胶化学组分与能见度变化的关联及其对大气消光的贡献,识别在能见度变化中二次无机盐消光的重要作用.结果表明,观测期间平均能见度为(6.78±3.68)km,能见度存在显著的季节变化.粒径小于2.1μm的细粒子对能见度降低有较大影响,SO2-4、NO-3、NH+4和OC是细粒子主要成分,其中二次无机离子对重霾日能见度恶化具有重要贡献.利用修正的IMPROVE方程重建观测期间消光系数,均值为(527.2±295.2)Mm-1,PM2.1化学组分中硫酸铵、硝酸铵以及有机物对消光系数贡献最大,达到80.6%.尽管在清洁日(VR10 km)有机物的消光贡献高达43.51%,但随着能见度降低,有机物消光贡献减少,二次无机盐组分消光贡献增加,在低能见度的重霾日(VR5 km)二次无机盐消光贡献达到58.96%,表明二次无机盐消光对能见度恶化具有重要作用.