活性组分稀土氧化物对甲苯催化燃烧性能的影响

以活性组分氧化铜、氧化锰为基础,加入活性组分稀土氧化物,研究对甲苯催化燃烧性能影响。研究结果表明,在所选稀土氧化物中,加入氧化铈时甲苯的起燃温度和完全燃烧温度最低;在一定的负载量下,Cu∶Mn∶Ce摩尔比为1∶2∶0.7时,制备的Cu Mn Ce/Zr O2整体催化剂甲苯完全燃烧温度最低;催化剂合理的焙烧温度为500℃,此时甲苯的起燃温度约200℃,完全燃烧温度为220℃;催化剂合理的焙烧时间为3 h。     

前驱体对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响

为了研究前驱体因素对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响,考察了铜盐前驱体种类和前驱体溶液浓度对催化剂脱除HCN的规律变化,并探究了焙烧温度和反应温度对催化水解HCN的影响。采用浸渍法制备了Cu/Al_2O_3催化剂,并采用BET、SEM、XRD和XPS等对催化剂进行了表征。实验结果表明,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂因具有较好的孔结构和较多的Cu O负载量,使其相较其他3种铜盐表现出了最好的催化活性。当乙酸铜前驱体溶液浓度为0.050 mol·L-1,焙烧温度为400℃时,催化剂的催化活性最高。反应温度越高,越有利于提升催化活性。反应温度为250℃时,催化剂对HCN的脱除效率即达到96%以上。可见,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂用于低温催化水解HCN效果理想,具有较好的应用前景。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。     

Mo掺入CeO_2/Al_2O_3选择性催化还原NO动力学研究

采用共混法制备不同系列Mo掺入催化剂(CeMo_xO_y/Al_2O_3),研究了Mo掺入对CeO_2/Al_2O_3选择性催化还原NO活性的优化,考察了内外扩散对脱硝性能的影响,并计算得出反应活化能,从动力学角度考察了Mo掺入对脱硝活性反应速率的影响。结果表明,Al/Ce/Mo元素摩尔比为5∶1∶0.15,空速为7 200 h-1,煅烧温度为550℃时,催化剂在250~425℃内脱出NO_x效率均大于90%;催化剂平均粒径小于40目时,空速大于105h-1时,内外扩散的影响可以忽略不计,CeMo_xO_y/Al_2O_3催化反应为一级反应,其中NH_3和O_2反应级数近似为0级。Ce Mo0.15Oy/Al_2O_3活化能为36.57 k J·mol-1,Mo的添加有效的减小了催化剂的表观反应活化能,增加了反应速率,提高了催化活性。     

MnO_x催化剂用于甲苯催化氧化反应的研究

为了考察MnO_x催化剂在典型挥发性有机物催化氧化反应中的催化性能与制备条件的关系,分别采用氧化还原沉淀法和传统溶胶凝胶法制备了MnO_x-R和MnO_x-S,用于甲苯催化氧化实验,并对催化剂结构和性能进行表征。结果发现,MnO_x-S为Mn_2O_3和Mn_5O_8的混合物,而MnO_x-R为MnO_2。MnO_x-R催化剂在甲苯催化氧化反应中表现出更高的催化活性,其甲苯转化率为50%、90%时的温度分别为210、230℃,均低于MnO_x-S的235、250℃。从表征数据来看,MnO_x-R比表面积、孔容、孔径更大,表面吸附氧含量更高,可还原性更好。     

Cr-Ce/Al_2O_3催化剂对挥发性有机物的催化降解

采用共沉淀法制备了一系列不同铬铈负载量和铬铈负载比例的Cr-Ce/Al_2O_3催化剂,采用XRD、BET、NH_3-TPD以及H_2-TPR对所制得的催化剂进行表征。在空速为15 000 h~(-1)、挥发性有机物体积分数为1 500μL·L~(-1)的条件下,于固定床反应器上考察了催化剂在三氯乙烯(TCE)催化氧化降解反应中的催化活性。实验结果表明,Cr-Ce/Al_2O_3(5%,10%)系列催化剂具有较好的低温催化降解三氯乙烯活性,其中Cr-Ce/Al_2O_3(5%,10%)活性最高,在271.3℃时可将尾气中90%的三氯乙烯降解。催化剂反应800 min后活性仅有轻微下降,说明该催化剂具有较好的稳定性。此外,将该催化剂用于其他VOCs催化降解反应中同样具有较好的活性,在350℃时可以将尾气中VOCs完全降解。     

铈铜复合氧化物催化降解甲苯的性能研究

利用水热合成法制备了铈铜复合氧化物CeO_2-CuO催化剂,用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和程序升温化学吸附仪对催化剂结构进行表征,并考察了其在甲苯降解中的催化活性。结果表明:在中温区(170~260℃),当Ce∶Cu(摩尔比)=2∶3时,50%、90%甲苯转化率所需温度最低;FE-SEM观察发现,CeO_2-CuO的颗粒大小均匀,直径较小;XRD结果表明,大量CuO已溶入CeO_2晶格中。在此基础上对其催化工艺条件进行优化,得到最佳条件为:催化剂粒径0.30~0.45mm,催化剂用量0.3g,空速9 920mL/(g獉h),甲苯初始质量浓度3.29mg/L。     

Cu-Mn-O制备条件对其催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯催化燃烧为模型反应,考察了Cu-Mn-O催化剂共沉淀制备方法中沉淀剂、滴加方式和焙烧温度对其催化活性的影响.结果表明,以Na2CO3为沉淀剂、反滴(金属离子溶液滴加到碱液)、500℃焙烧所制得的催化剂具有较高的活性,其甲苯完全燃烧(甲苯转化率98%以上)温度为220℃.多晶粉末衍射(XRD)和比表面积(BET)表征发现,在Cu1.5Mn1.5O4晶相中掺杂少量的CuO晶相可以有效地提高催化剂活性,催化剂的比表面积(BET)越大,活性越高.     

纳米TiO2负载CuMnOx对二甲苯完全燃烧的催化性能研究

以金红石型纳米TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型CuMnOx/TiOo2催化剂,研究了其对易挥发性有机物二甲苯完全燃烧反应的催化活性.结果表明,控制锰铜质量比为1:1和锰铜负载量为20%(质量分数)时,经500℃焙烧2 h制备的催化剂具有良好的催化活性,二甲苯催化燃烧的起燃温度(T10%)和完全燃烧温度(T95%)分别为155℃和270℃.由X射线衍射(XRD)分析结果得出,催化剂的主要活性相是类尖晶石Cu1.5Mn1.5O4,纳米TiO2载体对活性相有很好的分散作用,其晶粒小,使得CuMnOx/TiO2催化剂的活性高.     

CeO2负载过渡金属催化氧化甲苯

采用浸渍法制备了一系列过渡金属/CeO_2催化剂,通过催化活性评价和催化表征等方法考察了过渡金属/CeO_2催化剂催化氧化甲苯的活性。研究表明:过渡金属/CeO_2催化剂活性为Mn/CeO_2Co/CeO_2Cr/CeO_2Fe/CeO_2CeO_2。Mn/CeO_2催化剂具有最低的起燃温度,甲苯转化率达到50%时的温度(T50)为180℃,其在215℃下甲苯的转化效率可稳定在80%。过渡金属/CeO_2催化剂的活性主要由过渡金属活性组分决定。Mn/CeO_2、Co/CeO_2、Cr/CeO_2和Fe/CeO_2催化剂中活性组分分别为Mn_3O_4、Co_3O_4、Cr_2O_3和Fe_2O_3,其中Mn_3O_4的催化活性最强,Co_3O_4次之。此外,催化剂活性与催化剂的物化结构及活性氧物种有一定的关系。Mn/CeO_2具有最大的比表面积、孔体积和Ce(Ⅳ)的3d94f2 O_2p4形式比例及合适的活性氧物种比值(晶格氧、表面氧摩尔比为3.8)。     

CuO/γ-Al_2O_3负载型催化剂催化燃烧处理油烟

采用等体积漫渍法制备不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3负载型催化剂,用X射线衍射仪、扫描电镜对该催化剂负载层活性组分的表面形态、晶相结构和颗粒大小进行表征,考察了该催化荆催化燃烧处理油烟的催化活性(以油烟净化效率表征).结果显示,催化活性随CuO负载量的增加.反应温度的升高而提高,但随烟气流量的增大而降低;在CuO负载量为20%(质量分数)、反应温度为350℃.烟气流量为5 L/min的最佳实验条件下,CuO/γ-Al2O3负载型催化剂的油烟净化效率最高.可达88.6%.该催化剂对油烟的催化燃烧具有较高的催化活性.     

ZnO/Al_2O_3-SiO_2固体碱催化动物脂肪废油制备生物柴油

采用溶胶-凝胶法制备了Al_2O_3-Si O_2复合载体,采用等体积浸渍法在复合载体上负载Zn O制备固体碱催化剂,催化动物脂肪废油酯交换反应来制备生物柴油。研究了Zn O负载量以及复合载体中Al_2O_3/Si O_2质量比对催化剂活性的影响,并通过重复性实验对优化得到的催化剂稳定性进行考察。活性测试表明,当Zn O的负载量为20%,复合载体中Al_2O_3/Si O_2质量比为1∶9时催化剂的活性最佳,酯交换率达到95.2%。另外,对催化剂进行了BET、XRD、CO_2-TPD一系列表征。结果表明,Al_2O_3高度分散渗透于非晶相Si O_2中,形成催化剂的介孔结构。Zn O负载量为20%时催化剂碱性最强,这是导致催化剂高活性的重要原因。     

催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的研究

以非贵金属Cu、Fe、Mn和Ce为主要活性成分和TiO2、-γA l2O3为载体,制备了10种用于催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的催化剂。考察了载体、焙烧温度、成分配比对催化剂催化活性与稳定性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化湿式氧化过程的影响规律。结果表明:(1)Fe-Mn/-γA l2O3(3∶1∶1)催化剂是催化湿式氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂;(2)适宜的氧气供应量为理论需氧量的3.4~4.6倍,催化剂的投加量以10 g/L为佳;在300℃下反应30 m in或在280℃下反应60 m in,处理水可达到污水综合排放标准GB9878-1996的三级标准。     

双介质阻挡放电联合催化降解甲苯的副产物影响因素

双介质阻挡放电(DDBD)联合催化降解有机废气具有广阔的应用前景,探讨其副产物影响因素以便控制其浓度很重要。为此,采用自制高压电源与新型阵列式DDBD联合催化(以TiO_2/Al_2O_3或Co/活性炭为催化剂)反应器,考察了其反应放电特性与波形,研究了甲苯初始浓度、气量、相对湿度和能量密度对脱除甲苯废气产生副产物(O_3和NO_2)的影响。结果表明:O_3和NO_2的浓度均随着甲苯初始浓度、气量、相对湿度的增加而降低,但随着能量密度的增加而升高。催化剂可以显著降低O_3和NO_2浓度,其中Co/活性炭在降低O_3和NO_2浓度方面效果最显著。当甲苯初始质量浓度为300mg/m~3、气体相对湿度为55%、气量为100m~3/h、能量密度为7.2J/L时,DDBD联合Co/活性炭催化剂脱除甲苯废气产生的O_3质量浓度最低,为16.9mg/m~3;当甲苯初始质量浓度为50mg/m~3、相对湿度为85%、气量为100m~3/h、能量密度为7.2J/L时,DDBD联合Co/活性炭脱除甲苯废气产生的NO_2质量浓度最低,为23.5mg/m~3。     

催化湿式氧化技术处理高浓度有机废水催化剂研究

以CuO为主话性组分,ZrO2为第二话性组分,并掺入电子助剂La2O3,研制出适用于催化湿式氧化处理高浓度乙酰基丁二酸二甲酯(DMAS)生产废水的复合催化剂.在固定床连续鼓泡式反应器装置上对高浓度DMAS生产废水进行处理,考察了各活性组分用量、焙烧温度、焙烧时间等条件对催化剂活性的影响,确定最佳制备条件为:采用ZSM-5为载体,Cu、Zr、La质量分数分别为4%、3%、2%,焙烧温度为550℃,焙烧时间为10 h.结果表明,优化制备的CuO-ZrO2-La2O3/ZSM-5催化剂,用于处理高浓度DMAS生产废水时具有较好的催化活性,在反应温度为240℃.反应压力为3.5 MPa,空速为2.0 h-1,气/水(体积比)=250:1,进水PH=7条件下,COD去除率达98.7%,而在相同条件下未加催化剂时,COD去除率只有35.8%.     

SiO_2掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备TiO_2-SiO_2载体,浸渍法制备出V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂,利用BET、FESEM、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征,研究催化剂的理化性质。以NH_3为还原剂,考察反应温度、SiO_2掺杂量、焙烧温度、空速和使用时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂最佳反应温度在250~350℃。SiO_2掺杂能提高活性组分V_2O_5和WO_3在载体表面的分散性,制备出的催化剂具有更大的比表面积和更宽的温度区间,提高脱硝活性及稳定性。SiO_2掺杂量对催化剂性能影响较大,制备的催化剂中,TiO_2/SiO_2=2显示了最大催化活性,脱硝率均在60%以上,TiO_2/SiO_2=0.5制备的催化剂稳定性最差。焙烧温度对催化剂性能也有影响,焙烧温度在500和600℃时,最低脱硝率为58%和23%,最佳焙烧温度为400℃,脱硝率均在80%以上,具有优越的脱硝性能。实验结果还表明,空速对V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂的影响不大,在20 000 h~(-1)空速下催化剂的使用时间对脱硝率的影响也不大,48 h内能保持在99%左右,非常稳定。     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能

为了研究镧、铈2种稀土元素共掺金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果,采用等体积浸渍法制备了LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3稀土改性催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度对催化剂催化活性的影响,确定了催化剂的最佳制备工艺。同时对镧、铈两种稀土元素不同原子配比对催化活性的影响进行研究。实验结果表明,LaxCe1-xMnO负载量为12%,催化剂的焙烧温度为450℃,La、Ce物质的量比为4∶1,制得的催化剂催化活性最强,催化效率最高,在6 000 h-1空速下,反应温度为320℃时即可将甲苯气体完全燃烧。运用BET、XRD、SEM、XRF等方法对催化剂的结构进行表征,结果表明,催化剂表面活性组分具有高分散性,氧化物颗粒粒径均一且分散均匀。稀土共掺催化剂与单一稀土改性催化剂相比,活性组分易于负载在载体表面,负载效果有着显著的提高。     

MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的制备及其催化甲苯的燃烧性能

以γ-Al2O3为载体,以MnxCe1-xO2为催化活性组分,采用浸渍法制备了一系列负载型MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂（x=0、0．2、0．4、0．6、0．8、0．9、1）,在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化燃烧性能。结果表明,MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的催化活性与催化剂的焙烧温度、活性组分MnxCe1-xO2的负载量以及Mn、Ce摩尔比有显著关系,其中焙烧温度550℃、负载量为20％、Mn、Ce摩尔比为4：1时,即MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化性能最佳,反应温度为180℃时,甲苯的转化率达到95％。并在连续100h的稳定性操作后,催化剂的活性基本无变化。采用XRD、BET以及SEM等分析测试手段对催化剂的结构以及表面进行了表征。     

CuO/γ-Al_2O_3催化双氧水处理聚乙烯醇废水的研究

采用浸渍—煅烧法制备CuO/γ-Al_2O_3催化剂,并用其催化双氧水处理聚乙烯醇(PVA)废水,对比了不同煅烧温度下CuO/γ-Al_2O_3的催化性能以及催化剂投加量、双氧水投加量、PVA初始质量分数对PVA去除率的影响。结果表明,煅烧温度为450℃时得到的CuO/γ-Al_2O_3催化性能最好,增加CuO/γ-Al_2O_3和双氧水的投加量均有助于降低PVA降解产物黏均分子量,而PVA初始质量分数越高,PVA降解产物的黏均分子量越高。当PVA初始质量分数为1.0%,双氧水投加量为60 mL/L,CuO/γ-Al_2O_3投加量为1.0g/L,反应温度为60℃,溶液初始pH=3时,反应2h后PVA去除率达90%以上,PVA降解产物的黏均分子量从100 773降至3 194,下降了近97%,CuO/γ-Al_2O_3的催化性能随着重复使用次数的增加有一定下降。