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1.
为发展低耗和环境友好的有机物降解技术,采用光催化还原制备微米级碳化硅(SiC)/石墨烯复合材料,XRD、FTIR、Raman光谱、XPS和SEM等手段表征其物相组成和形貌结构,并以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,研究了复合材料在可见光照射下的光催化活性和稳定性;通过活性物种捕获实验初步探讨了RhB的光催化降解机制.结果表明,SiC与石墨烯复合延长了光生电子和光生空穴的寿命,提高了材料的光催化活性与稳定性.当SiC/石墨烯配比为1∶0. 8时,光照60 min时RhB的降解率可以达到92. 7%,降解过程符合一级反应动力学方程.光催化降解RhB过程中,主要活性物种的贡献依次为:光生空穴(h~+)超氧阴离子自由基(·O_2~-)光生电子(e~-)羟基自由基(·OH). 相似文献
2.
《环境科学》2020,(1)
通过两步法合成花状MoS2/BiOI复合光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UV-Vis)、光电子能谱(XPS)等表征手法对合成的样品进行了表征,对其可能的形成机制进行探究,通过电化学表征计算出BiOI与MoS2的价带与导带位置,显示复合材料形成了1型异质结。同时以罗丹明B(RhB)与含Cr6+溶液作为目标污染物测试光催化剂的氧化还原性能,相比于BiOI和MoS2单体,MoS2/BiOI复合光催化剂表现出更强的光催化氧化与还原能力,其中以质量分数为2%的MoS2与BiOI复合光催化剂效果最佳,可见光照30min后RhB降解率达到98.92%,80min后Cr6+溶液光催化还原率可达到97.87%,较纯BiOI分别提高了1.81倍与3.85倍,且经过4次重复利用后仍具有较高的光催化活性。光催化降解RhB过程中空穴(h+)与超氧自由基(·O2-)作为主要活性物种,其中空穴影响更为显著。 相似文献
3.
通过水热法制备了暴露(001)晶面的Bi2WO6纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B(RhB)降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi2WO6样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率. 相似文献
4.
通过水热法制备了暴露(001)晶面的Bi2WO6纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B(RhB)降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi2WO6样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率. 相似文献
5.
通过两步法合成花状MoS_2/BiOI复合光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UVVis)、光电子能谱(XPS)等方法对合成的样品进行了表征,对其可能的形成机制进行探究,通过电化学表征计算出BiOI与MoS_2的价带与导带位置,显示复合材料形成了1型异质结.同时以罗丹明B(RhB)与含Cr6+溶液作为目标污染物测试光催化剂的氧化还原性能,相比于BiOI和MoS_2单体,MoS_2/BiOI复合光催化剂表现出更强的光催化氧化与还原能力,其中以质量分数为2%的MoS_2与BiOI复合光催化剂效果最佳,可见光照20 min后RhB降解率达到98.92%,80 min后Cr6+溶液光催化还原率可达到97.87%,较纯BiOI分别提高了1.79倍与3.85倍,且经过4次重复利用后仍具有较高的光催化活性.光催化降解Rh B过程中空穴(h+)与超氧自由基(·O-2)作为主要活性物种,其中空穴影响更为显著. 相似文献
6.
文章以硫酸钛为钛源、氨水为沉淀剂、双氧水为胶溶剂,采用沉淀-胶溶法制备了TiO2,利用超声沉淀法制备BiOI并与TiO2复合制备了吸附-光催化一体的BiOI/TiO2复合材料。以罗丹明B为目标有机污染物,研究了BiOI/TiO2复合材料的吸附-光催化性能。结果表明:BiOI成功与TiO2复合,BiOI/TiO2复合材料表现出一定的吸附能力和较高的光催化降解能力。600 W金卤灯照射25 min,27%BiOI/TiO2对罗丹明B的降解率高达92.71%,相对于TiO2的降解率有极大提高。BiOI复合TiO2后,结晶度和晶粒尺寸变化不明显,光吸收带边发生一定的红移,促进了异质界面光生电子-空穴的有效分离,从而提高了光催化性能。 相似文献
7.
采用气泡模板法制备了硫氯共掺杂的g-C3N4纳米片,通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、UV-vis DRS和PL等手段对样品进行了表征,利用可见光照射下光催化降解罗丹明B(RhB)来评价其催化性能.结果表明,改性后的硫氯共掺杂的g-C3N4纳米片具有更大的比表面积,电子-空穴的分离效率提高,并且掺杂引起了能带结构的改变,使降解RhB的氧化基团从单一的·O2-变为·O2-和·OH双氧化基团,极大地提高了降解能力,制备的硫氯共掺杂g-C3N4纳米片对RhB的降解速率常数达到了0.01683min-1,是纯氮化碳的5.5倍. 相似文献
8.
9.
利用水热合成法制备了C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂,通过XRD、FT-IR、SEM、DRS、PL等手段对催化剂的物相组成和光化学性能进行了系统表征,利用对罗丹明B(RhB)的降解实验评价了催化剂在可见光照下的光催化降解活性和稳定性并通过ESR分析和自由基捕获实验探究了RhB的光催化降解机制.结果表明,水热合成法可成功制备结晶性能良好的C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂;C_3N_4的复合降低了BiOBr光催化剂的电子-空穴的复合,提高了光催化降解活性,其中15%C_3N_4/BiOBr的活性最佳,可见光照18 min后RhB的脱色率达100%,较纯BiOBr提高了1.5倍,且重复使用5次后仍具有较高的光催化降解活性;复合催化剂光催化降解RhB过程中参与降解的主要活性物种为空穴(h~+)和超氧自由基(·O_2~-),其中h~+影响更为显著. 相似文献
10.
通过蒸发溶剂法制备CeO2·x H2O@AO7@Ni2+前驱体,在惰性气体中煅烧前驱体制备CeO2@C@NiO材料,并以罗丹明B (RhB)为探针分子考察CeO2@C@NiO的光催化活性.结果表明,CeO2@C@0.01NiO对RhB的光催化降解效果最好.同时,利用XRD、PL、FT-IR、XPS等技术对样品结构性能进行表征,结果表明,较多碳键的形成有利于光电子和空穴分离;碳层具有优异的导电性,可降低CeO2和NiO之间的电荷转移阻力,并提高催化剂对可见光的吸收;NiO可作为电子转移载体,有效抑制光生电子-空穴复合. 相似文献
11.
以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等. 相似文献
12.
《环境科学》2020,(3)
光生电子和空穴的分离效率是影响光催化性能的重要因素。氯氧铋是典型的层状纳米光催化剂,却因光生电子和空穴的快速复合所表现出的低量子效率而受到使用限制。本文通过两步的水热法合成了BiOCl-(NH4)3PW12O40复合光催化剂。以甲基橙(MO)为模拟污染物进行光催化活性测试。结果表明,在氙灯模拟的太阳光照射下,Bi与W的原子比为1:1时,其催化效果最佳。通过自由基猝灭实验对催化剂光降解MO的催化机制进行了研究,发现BiOCl是由空穴,羟基自由基和超氧自由基共同作用来对MO进行降解;而复合催化剂则主要以羟基自由基和超氧自由基为活性物种来降解MO。通过对反应前后的催化剂进行XPS分析,证明了磷钨酸铵可以接收BiOCl产生的光生电子。通过光电流测试,表明复合光催化剂的光生电子的转移和分离效率有了较大的提高,从而提高了光催化活性。 相似文献
13.
复合材料BiOI/BiOCl的制备及可见光催化降解活性艳红X-3B 总被引:1,自引:1,他引:0
以乙二醇为溶剂,利用溶剂热方法制备了不同I/Cl比的BiOI/BiOCl可见光催化材料.同时,采用X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和光致荧光光谱(PL)对所制备材料的晶相、元素价态和光学性质等进行了表征,并以活性艳红X-3B为目标化合物,研究了不同I/Cl比对X-3B光催化降解动力学的影响.分析结果表明,BiOI和BiOCl能够得到很好的复合,在可见光范围内有很好的吸收.降解实验结果表明,I/Cl摩尔比为9∶1时,复合材料对X-3B的可见光降解效率最高,一级反应动力学速率为0.0133 min-1;TOC和COD在3 h内分别降低28%和25%左右,证明能够对所选目标染料在一定程度上实现矿化;在光催化降解活性艳红X-3B过程中起主要作用的为光生空穴.此外,还对复合材料光催化性能提高机理进行了探索与推测. 相似文献
14.
以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C3N4进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C3N4-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N2吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C3N4-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C3N4-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min-1,是纯g-C3N4的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-),并推测了可能的反应机理. 相似文献
15.
光生电子和空穴的分离效率是影响光催化性能的重要因素.氯氧铋是典型的层状纳米光催化剂,却因光生电子和空穴的快速复合所表现出的低量子效率而受到使用限制.本文通过两步的水热法合成了BiOCl-(NH_4)_3PW_(12)O_(40)复合光催化剂.以甲基橙(MO)为模拟污染物进行光催化活性测试.结果表明,在氙灯模拟的太阳光照射下,Bi与W的原子比为1∶1时,其催化效果最佳.通过自由基猝灭实验对催化剂光降解MO的催化机制进行了研究,发现BiOCl是由空穴,羟基自由基和超氧自由基共同作用来对MO进行降解;而复合催化剂则主要以羟基自由基和超氧自由基为活性物种来降解MO.通过对反应前后的催化剂进行XPS分析,证明了磷钨酸铵可以接收BiOCl产生的光生电子.通过光电流测试,表明复合光催化剂的光生电子的转移和分离效率有了较大的提高,从而提高了光催化活性. 相似文献
16.
通过简单的水热及煅烧方法制备了脯氨酸掺杂的g-C3N4纳米片,借助FTIR、XRD、SEM、BET、XPS、UV-vis DRS、PL、电化学工作站等手段对所制备的光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明,脯氨酸的加入可以自主剥离前驱体,制成纳米片状的g-C3N4,增加催化剂的比表面积.此外脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,增加可见光吸收,提高光生载流子分离率.在模拟可见光照射下,考察其对罗丹明B (RhB)的光催化降解性能获得了最优掺杂条件.1%脯氨酸掺杂(PCN-1%)的催化剂经过60min可见光照射即可降解99%以上的污染物.降解速率得到显著提升,PCN-1%对RhB的降解速度(0.0271min-1)达到传统体相氮化碳(BCN)降解速率(0.0027min-1)的10.04倍,显著提高了g-C3N4的光催化能力. 相似文献
17.
以冰乙酸作为模板剂,采用溶剂热法制备了一种Bi2WO6/UiO-66复合光催化剂,探究了不同UiO-66掺杂量对其光催化性能的影响,通过XRD、FTIR、SEM、N2吸附-脱附、UV-Vis DRS、PL等手段对复合材料进行表征,以有机染料罗丹明B(RhB)作为目标降解物评价复合材料的光催化性能.结果表明,该复合材料在可见光下光催化降解RhB时具有很强的活性.经过4次循环实验,光催化剂的催化活性没有明显降低.通过自由基捕获实验证明起主要作用的活性物质为空穴(h+),并提出了可能的光催化降解机理为:UiO-66均匀分布在Bi2WO6的表面,增大了复合材料的比表面积,Bi2WO6光生电子转移到UiO-66的表面,降低了电子空穴复合率,h+则位于Bi2WO6表面,直接氧化有机物达到净化效果. 相似文献
18.
以硝酸钐、硝酸铈和钒酸钠为原料,采用共沉法制备不同Sm/Ce摩尔比的Sm_xCe_(1-x)VO_4纳米复合材料,考察其可见光降解四环素抗生素的催化性能。利用XRD、SEM、TEM、HRTEM、XPS、N_2-sorption和UV-vis DRS等手段表征样品。与Sm VO_4和Ce VO_4纳米粒子相比,Sm_xCe_(1-x)VO_4纳米复合物对四环素抗生素具有更好的可见光催化活性,且对四环素的光降解效率随着Sm/Ce摩尔比的减小先增大后减小。Sm/Ce摩尔比2∶3的Sm_(0.4)Ce_(0.6)VO_4纳米复合材料表现出最好的可见光催化活性,且在相同实验条件下循环使用5次后的光催化活性轻微降低。这归因于Sm_(0.4)Ce_(0.6)VO_4纳米复合材料有利于增强可见光区域的光电子捕获能力,降低光生电子-空穴对的复合和提高光生电子在异质结界面的快速传递。超氧自由基(·O~(2-))和空穴(h~+)是参与Sm_(0.4)Ce_(0.6)VO_4纳米催化剂可见光降解四环素的主要活性物质,其中超氧自由基的影响作用更为显著。 相似文献
19.
通过空穴和自由基捕获剂的加入,首先研究了可见光激发下手性TiO2复合光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理. 结果表明,可见光激发TiO2光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理是相同的,其形成的光生空穴是降解有机物的关键影响因素.利用D型手性表面活性剂在低温时可以构建右旋非对称手性堆积结构的D-TiO2. 这种非对称结构在介孔TiO2内部引入氧空穴和Ti-N键,使D-TiO2也具有显著的可见光响应和可见光降解活性. La3+ 或者Fe3+的掺杂几乎不影响催化剂的形貌及其TiO2的结晶过程, 但可以在催化剂中形成光生空穴和电子的捕获中心,显著提升可见光激发下TiO2催化剂中光生空穴和电子的分离率,从而增强催化剂对四环素的光降解活性. 相似文献