大气气溶胶研究新动向

本文概述了近年大气气溶胶研究的四个主要方面:大气气溶胶的表征、大气化学过程与气候变化、健康效应等的概况.阐明了当今大气气溶胶研究的趋向,主要着重于PM_(10)和PM_(2.5)细颗粒(可吸入颗粒物或二次颗粒物)的物理化学特性与环境行为、生态效应,更重视气溶胶的非均相化学反应过程;其研究范围,从平流层向对流层发展,并密切结合气候变化、健康影响等有关的一些实际问题,进行深层次的综合性研究.大气气溶胶化学已成为当今大气化学研究最前沿的领域.     

鼎湖山秋季大气气溶胶中水溶性离子浓度与粒径分布

珠江三角洲是我国最活跃的经济区之一,随着城市化进程加快、人口急剧增加,大气气溶胶污染日趋严重.近年来,国内外学者针对珠江三角洲区域大气气溶胶来源、化学组成、形成机制等进行了广泛的研究.但是,针对珠江三角洲大气气溶胶研究主要集中在城市,对于区域本底大气气溶胶的研究较少.     

大气气溶胶中的氮:化学形态与同位素特征研究进展

氮是大气气溶胶的重要组成部分.气溶胶中的氮组分参与大气中的光化学反应,进而改变大气组成,影响气候变化与人类健康.同时,大气中过量的颗粒氮改变了氮素的自然循环,当它们沉降到地表时对陆地和水生生态系统产生深远的影响.本文综述了近年来气溶胶氮组分的研究进展,按其化学形态分别阐述了气溶胶中无机氮和有机氮的来源及其相关大气化学过程等,同时探讨了气溶胶中氮的同位素特征,指出该研究领域的薄弱环节并对其研究前景进行了展望.     

大气单颗粒物理化特性研究进展

大气单颗粒物是大气气溶胶中的单个气溶胶颗粒,其理化特性是形成复杂多变大气气溶胶的物质基础.对大气单颗粒物的研究,在深入了解大气气溶胶理化特性的同时,进一步揭示了大气气溶胶的形成过程、化学反应机制和影响效应,对科学有效防控大气污染具有举足轻重的作用.从大气单颗粒物的研究内容、范围、技术方法、局限性等众多方面对国内外大气单...     

基于热脱附-化学电离质谱技术的二次有机气溶胶成分分析和前体物解析

二次有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分.有关二次有机气溶胶的分子示踪物、生成机制,以及产率的实验室研究和外场观测工作已在世界各地广泛开展;然而,学术界对二次有机气溶胶的认识仍待进一步加深,以期更为全面地了解二次有机气溶胶生成和消亡的整个大气过程.本课题组拟利用新近发展的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术为主要手段,从新的视角研究二次有机气溶胶的化学物种和形成机制:在烟雾箱中研究一系列生物源和人类源有机化合物与羟基自由基、硝基自由基、以及臭氧的反应,应用热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术测定二次有机气溶胶的分子组成特征;在相对污染和相对洁净地区分别组织外场观测,着重于实际大气中二次有机气溶胶的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术的方法发展;实现利用烟雾箱研究获得每个前体物生成的二次有机气溶胶的指纹特征,使用多元线性回归分析技术分析实际大气中的二次有机气溶胶的前体物来源;通过相对污染和相对洁净两个地区的比较,阐明两地的大气颗粒物污染是否在化学组分方面具有类似性而只是具有浓度上的差别,或者两地的大气颗粒物污染是否由于前体物浓度上的差异而已具有化学组分上的非线性差异.     

基于在线大气化学模式太阳能预报的改进

基于在线大气化学模式WRF/chem,考虑气溶胶直接辐射效应,模拟2015年1月1日—12月31日天津地区地面太阳辐射通量,并与未考虑气溶胶辐射效应的同参数中尺度气象模式WRF进行对比,分析在雾霾频发的天津地区,增加气溶胶直接辐射效应后对太阳能预报的改进效果。结果表明,在雾霾频发的天津地区,气溶胶对地面太阳辐射预测的影响不可忽略,以2015年计算,全年影响均值27.42 W·m~(-2),即全年太阳辐射辐照量下降864 MJ·m~(-2);在太阳能预报重点关注的9:00—16:00,影响值约为73.3 W·m~(-2)。由于气溶胶的作用,全年有6.3%的时日太阳辐射被削减50%,19%的时日太阳辐射被削减超过30%,尤其是在雾霾频发的11月—次年2月,约有18%~25%的太阳辐射+6被大气中气溶胶吸收和散射而未能到达地面。大气化学模式WRF/chem由于考虑了气溶胶直接辐射效应,可以显著地改善地面太阳辐射的预报性能,降低模式预报的正偏差,其均值偏差由44.74 W·m~(-2)降低到16.09 W·m~(-2),相关系数由0.88提高到0.92,相对均方根误差由36.6%降低到23.2%,相对误差由27.8%下降到15%。在雾霾影响较为严重的区域,基于在线大气化学模式开展的太阳能预报效果优于中尺度天气模式预报。     

生物气溶胶研究进展:环境与气候效应

生物气溶胶是大气气溶胶的一个重要组成部分,在大气中的扩散、传播会引发人类的急慢性疾病以及动植物疾病。生物气溶胶还可以间接影响全球气候变化,并对大气化学和物理过程有着潜在的重要影响。相关研究已成为国际研究的热点,也逐渐得到更广泛的关注。生物气溶胶中的几类生物体(如真菌、细菌和藻类)都被鉴别出是有效的云凝结核(CCN),并在以活性CCN的形式存在。当生物气溶胶与有机物(OC)碰撞接触时可以改变大气中OC的化学组成并改变其CCN特性,从而影响云量并间接影响全球气候变化。空气中的微生物也是影响空气质量的重要因素之一,相关研究主要集中于室内空气细菌、病毒、真菌等生物体的监测及来源调查。而对生物气溶胶的准确测定依赖于采样的有效性,为了减少采样中的误差和活性损失,近年来开发了一些具有应用前景的在线采集、分析技术,如自动拉曼光谱、时间飞行质谱等。分布在大气中的生物气溶胶同样可以遵从传输路线进行长距离传输,而且不同类型的生物气溶胶在大气中具有不同的浓度和时空分布模式。文章对国内外学者近年来在大气生物气溶胶环境效应、样品采集、监测分析以及分布和传输方面的研究进展作了较系统的综述。     

典型背景点降水化学组份的分析

全球背景降水划分为海洋型，内陆型和海洋与内陆相间型三种，以太平洋的Ａｍｓｔｅｒｄａｍ和大西洋的Ｓ；Ｇｅｏｒｇｅｓ为例，研究海洋型背景降水受海洋大气环流控制，化学组分来源于海洋气溶胶。分析了澳大利亚Ｋａｔｈｅｒｉｎｅ海洋与内陆相间型，背景降水化学组份来主要来源于海洋气溶胶和内陆大气污染传输两者的相关性。     

杭州地区大气气溶胶中水溶性离子特征的城郊对比分析

长江三角洲地区大气气溶胶污染比较严重,多数城市大气中PM10为首要污染物.近年来,对杭州城区和临安区域本底站的大气气溶胶的研究逐渐被关注,但是缺乏城市地区与区域本底的对比研究.本研究通过分析杭州城区和临安区域本底地区的气溶胶中水溶性离子的浓度及其粒径分布特征,探讨了大气气溶胶的来源和输送规律.     

低挥发性有机物大气氧化反应与二次有机气溶胶形成机制研究现状

二次有机气溶胶(SOA)是大气颗粒物的重要组成部分,准确评估其在大气环境中的产生,是全面认识气溶胶的环境、气候与健康效应的关键所在.随着研究的进展,人们发现曾经被忽略的低挥发性有机物(LVOCs)的大气氧化反应,可能是二次有机气溶胶的重要来源,因此逐渐引起人们的广泛关注.基于国内外近年来相关研究的进展,本文对低挥发性有机物的大气氧化反应及SOA的形成研究现状进行了总结.从LVOCs在大气中的基本氧化机制出发,较为详尽地展示了迄今为止关于LVOCs的实验室定性与定量研究、场地观测研究以及理论模式研究.鉴于LVOCs研究面临的困难,如LVOCs的难以探测性、其在大气中反应的复杂性和环境的多变性、以及理论模拟中多参数化等,本文提出了未来深入研究面临的挑战和可能的研究方向,有望为将来相关研究工作的开展提供借鉴,同时也将为国内二次有机气溶胶污染的防控减排提供科学参考.     

常州市2007年降水酸度及离子含量特征

降水是对大气污染物的一个快速有效的净化过程.降水的化学成分取决于云团的净化过程,以及大气中的气相气溶胶和颗粒物气溶胶.由于汽车尾气以及工业污染,导致气溶胶成分的复杂性,从而增加了降水化学成分的复杂性.为了了解一个城市的空气污染情况,必需深入地研究它的降水.尽管我国南方的SO2和NOX排放量小于北方,但是我国南方的酸雨状况明显比北方严重,特别是华东地区和西南地区.常州市地处长三角的中心地带.长三角区域内各个城市降水化学的研究报道多集中于上海和南京等大城市.     

大气颗粒物中类腐殖酸的研究进展

类腐殖酸(HULIS)是一类广泛存在于云、雾、雨水和大气气溶胶颗粒中的大分子有机物.HULIS既可通过吸收和散射太阳辐射直接影响大气热平衡,又能参与云凝结核的形成间接影响全球气候,加之其重要的环境和健康效应,近年来引起科学界的广泛关注.本文综述了大气颗粒物中类腐殖酸的研究成果,主要包括HULIS的分离、提取和分析方法,HULIS的主要理化性质、浓度和季节变化,以及HULIS的来源和国内外研究现状,并对该领域的研究前景进行了分析和展望.     

华北清洁地区气溶胶特征及其来源研究

本文用中子活化分析和质子激发Ｘ荧光分析法,测定了华北清洁地区气溶胶样品中几十个元素的含量,对粗粒和细粒两种颗粒物进行了平均元素浓度和富集因子的计算。基于对华北地区获得的颗粒物数据以及不同来源气溶胶化学组成的讨论,得出华北清洁地区大气颗粒物的质量浓度要比城市地区小很多,细颗粒物的平均质量浓度比粗颗粒要高,华北清洁地区人为污染元素的粗细比率与城市地区的相比很低,大气污染物主要是由远距离输送来的。     

α-蒎烯臭氧氧化反应中二次有机气溶胶理化特性与云凝结核活性

采用环境烟雾箱模拟实验,在近大气条件下研究了α-蒎烯气相臭氧氧化反应.通过气体与气溶胶膜采样进样口FIGAERO(Filter Inlet for Gas and AEROsols)与高分辨率飞行时间化学电离质谱(HRTo F-CIMS)联用对颗粒相产物进行了鉴别,鉴别结果表明,颗粒相产物中浓度最高的是蒎酮醛,其它主要产物包括蒎酮酸、蒎醛酸、降蒎酮酸、降蒎醛酸和蒎酸.采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、气溶胶质量分析仪(APM)与云凝结核计数器(CCNC)联用考察了臭氧氧化反应生成的二次有机气溶胶(SOA)的粒径谱分布、密度、产率以及云凝结核活性发现,随着臭氧氧化反应的进行,SOA的密度、质量浓度以及云凝结核活性均呈上升趋势.同时研究了重要的大气物种SO2对α-蒎烯臭氧氧化反应的影响,实验结果表明,SO2能大大促进气溶胶成核,气溶胶数浓度、质量浓度和产率均提高,同时云凝结核活性也显著增强,其可能的机制是反应中稳定化的Criegee中间体与SO2反应生成硫酸.     

黄海西部春、夏季湿沉降常量离子化学特征研究

大气湿沉降是大气气溶胶的湿清除过程,在物质向海洋输送过程中起着重要的作用．研究降水中的化学成分、离子浓度及其相互作用对于了解海、陆源对被研究地区气溶胶与湿沉降的影响有实际意义．     

基于AERONET典型污染天气下香河气溶胶光学特性研究

气溶胶光学特性是研究气溶胶气候效应的基础,气溶胶辐射强迫估算中最大的不确定性源于对气溶胶光学特性估算的不确定性,详细了解气溶胶光学特性尤其是典型污染天气下的光学特性对研究气溶胶辐射强迫估算具有重要意义。为深入了解香河地区大气气溶胶光学特性,利用AERONET数据资料研究了香河冬、春季节气团来向、气溶胶光学厚度(AOD)以及气溶胶的类型,对比分析了春季沙尘和冬季雾霾天气条件下大气气溶胶光学性质的差异。结果表明:移动速度较慢的气团伴随着高AOD(AOD1.0),而移动速度快的气团伴随着较低的AOD(AOD0.5)。Gobbi气溶胶图解法分析显示,香河站沙尘和细粒子气溶胶都会产生高光学厚度。香河沙尘和雾霾期间粗、细粒子消光占比差异明显,其中细粒子消光分别占总消光的40%和95%,说明雾霾天气发生时细粒子消光对总消光具有重要贡献。沙尘期间,平均AOD稍高于雾霾天气,其中高AOD(1.0)出现的频率达到86%,说明沙尘天大量的粗粒子对总消光具有强烈贡献。两种污染天气下的AOD和Angstrom波长指数(AE)的关系明显不同,其中雾霾污染下的AE随AOD增大表现出缓慢减小的趋势,而沙尘期间AE随AOD变化复杂,当AOD大于1.8时,AE约为0.05。沙尘期间,平均AE为0.45,其中低于0.1和大于0.6的AE分别占41%和32%,表明香河作为沙尘下游地区,沙尘发生时气溶胶主要源于长距离传输的粗粒子和局地产生的细颗粒的共同贡献。雾霾天气下平均AE(1.19)是沙尘天的2倍多,其中大于0.9的AE频率分布高达93%,说明香河雾霾期间气溶胶以细粒子为主。研究结果对香河地区大气污染控制具有重要作用,可为京津冀地区大气污染治理及气溶胶气候效应研究提供参考依据。     

青岛近岸区域典型海陆人为交互作用下酸雨的化学特征

作为我国北方地区酸雨最为严重的城市之一,青岛及其近岸区域酸雨的研究对揭示典型海陆人为交互作用下酸雨形成机理具有典型的示范性.本文从酸雨的现状及变化、酸雨形成机制及影响因素、雨水中致酸/碱性成分的来源入手,系统总结了青岛近岸区域酸雨的化学特征.结果表明,青岛近岸区域自1981年以来酸雨状况有所减轻,但2006年以来又有加重的趋势,并由"硫酸型"酸雨向"硫-硝混合型"酸雨转变.局地人为源SO2和NOx的排放、区域外污染物的输送以及海上浮游生物释放的二甲基硫(DMS)是该地区大气致酸物质的3条重要输入途径.大气中致酸成分前体物的浓度和排放强度、气溶胶中酸化缓冲/碱性物质的含量以及复杂多变的气象条件是该区域酸雨形成的主要控制因素.人为源和地壳源分别是大气中致酸成分和碱性成分的主要来源,海盐源硫酸盐气溶胶会对降水酸性产生一定的稀释作用.今后的研究应特别重视:(1)降水p H的动态变化及与大气颗粒物的相互作用;(2)低分子有机弱酸、重金属及与污染有机物的复合污染作用机制对酸雨的影响;(3)优化酸沉降模型,精确量化解析不同来源对雨水酸性成分的贡献;(4)雾、露、霜等其它形式的酸沉降及沉降通量.深入研究青岛近岸区域酸雨的地球化学特征,不但有助于加深对海陆人为交互作用下我国东部沿海经济发达地区大气污染与酸沉降形成机理及其生态效应的认识,还可为科学制定酸雨防控对策提供理论依据.     

大气颗粒物重金属组分的化学形态及健康效应

大气颗粒物是大气主要污染物之一,因其污染范围广、污染程度重、健康危害大,已在世界范围内引起了广泛关注.如何准确预测大气颗粒物的生物效应和健康风险是大气污染控制领域的热点和难点问题.大气颗粒物中的重金属组分是其产生毒性效应的主要原因,而重金属在人体肺部中的生物可利用性和毒性效应受其化学形态的影响显著,无法通过重金属总量进...     

我国环境化学研究的进展

本文综合介绍了二十年来我国环境化学研究的发展概况。在环境分析化学方面包括了环境分析监测方法、标准参考物质、环境分析方法、形态分析、采样技术与分析测试仪器化等方面。环境污染化学包括了有关大气、水体和土壤环境中化学问题的研究，着重对大气污染物表征、迁移和转化、化学模式和重金属、有机物的水环境化学、水环境中金属烷基化以及土壤中农药等环境化学研究。有关污染生态效应中的化学集中介绍了硒与地方病环境因素关系有     

香河地区大气气溶胶中水溶性离子观测及分析

大气气溶胶是大气中数量巨大、成分复杂、性质多样、危害最大的一种污染物.水溶性无机离子是大气气溶胶中的重要组成部分,它不仅直接影响大气沉降的酸度和云、雾的形成,还能引起辐射强迫作用,进而导致地气系统能量平衡变化,间接影响全球气候.近年来,对大气气溶胶中可溶性离子的研究受到越来越多的关注.