贵州百花湖水中溶解有机质的分子量分布随深度的变化规律

利用高效体积排阻色谱法测量了百花湖水中溶解有机质的分子量及其分布。结果表明百花湖水中溶解有机质（DOM）主要以分子量小于3500道尔顿（Da）的组分为主,其中重均（Mw）和数均（Mn）分子量分别界于2300～2500 Da和1900～2150 Da之间,说明其主要来源于降水对土壤有机物的淋滤和径流作用。根据色谱分析的结果,可以把溶解有机质的分子量分布分为四个组分：大分子量组分（MW〉3500 Da）;中等偏大分子量组分（3500～2000 Da）;中等分子量组分（2000～1000 Da）和小分子量组分（MW〈1000 Da）。由于生物活动和光降解作用以及有机物的分解作用,导致各分子量组分随深度的变化规律不同,其中分子量在3500～2000 Da之间的有机物的含量随深度的增大而增大,其余组分的含量随深度的增大而减少。计算所得的溶解有机质的Mw和Mn在表层较小,在中部随深度基本保持不变,到底部又变大。这种变化趋势与分子量组分的变化结果一致。     

水体溶解有机质富集分离方法的研究进展

溶解有机质,作为全球碳循环的主要组成部分,在水生生态系统的各种物理、化学和生物过程中扮演着非常重要的角色。富集分离溶解有机质是研究其化学特征和环境地球行为的必要前提。在总结XAD树脂分离技术在溶解有机质富集分离的基础上,本文对其它三种常用的分离方法—二乙氨基乙基纤维素(DEAE)吸附分离法、超滤(UF)分离法以及反渗透(RO)分离法进行了综述。介绍了各分离方法的分离原理、分离流程、存在的优缺点及应用范围。最后对超滤或反渗透与XAD树脂相结合的联用技术在溶解有机质环境地球化学研究中的应用前景进行了展望。     

太湖北部水体溶解性氨基酸分布特征及其环境意义

为探讨溶解性氨基酸(DAAs)在太湖水体中作为指示有机质来源及降解特征生物标记物的可能性,对太湖北部不同水域2种分子量级(胶体态:1kDa~0.5mm;真溶解态:<1kDa)的DAAs的空间分布、分子量分布、组成变化及对DOM的相对贡献等方面进行了调查研究.结果表明,太湖水体DAAs大多数以真溶解态存在,平均占DAAs的90%.不同湖区DAAs的含量及分子量组成不同,梅梁湾污染河口区、中心区、湾口区及太湖湖心区DAAs的含量分别为14.5, 34.7, 59.8, 24.0nmol/L,其中真溶解态的比例分别为94%, 88%, 89%及90%. DAAs的空间分布说明太湖的浮游生物内源是太湖DAAs的主要来源.组氨酸、精氨酸、赖氨酸、丝氨酸、酪氨酸是现存的主要氨基酸.氨基酸的成分变化能反映有机质从高分子量向低分子量转变的降解趋势,可作为指示溶解性有机质(DOM)降解的生物标记物.氨基酸碳(AA-C)与溶解性有机碳(DOC)的比值可以作为DOM生物降解性的评价参数,反映湖泊水体中与生物活性相关的DOM动态变化.     

乌江水库水体中有机胶粒的三维荧光特征研究

超滤与三维荧光光谱的结合可以表征不同类型荧光物质相对分子量的分布规律,揭示它们的来源以及组分差异.本项研究用截留相对分子量为1 000和10 000的再生纤维素超滤膜,对乌江水库不同深度水体中的溶解有机质进行了分离,利用三维荧光光谱表征了3种不同相对分子量组分中发荧光有机质的光谱特征.结果表明:荧光物质主要存在于真溶液(＜1 000)中.水体在丰水期和枯水期的荧光峰存在差异.丰水期主要存在4种类型的荧光峰:类富里酸荧光A峰和C峰,类蛋白荧光峰B峰和D峰.枯水期则只表现出3种类型的荧光峰,类富里酸荧光峰C不明显,原因可能是此时水库处于蓄水状态,内部生物活动作用显著,产生的类蛋白荧光物质强度较大从而掩盖峰C的强度.然而72 m以下由于厌氧还原条件的出现,沉积物向水体释放了溶解有机质组分,原本强度被掩盖的荧光峰C明显出现在1 000～10 000组分中.     

太湖溶解有机质光谱和氮磷污染的区域分布差异特征

对太湖水体溶解有机质三维荧光光谱、紫外吸收系数、溶解性有机碳(DOC)、总氮和总磷的分布特征进行了研究,定量估算了溶解有机质的来源. 研究发现:太湖水体溶解有机质的各物理化学参数以及氮磷质量浓度的区域分布特征明显. 水体三维荧光光谱显示有2个特征的类蛋白荧光峰,但不同湖区水样荧光峰位置以及强度并不完全一致. ρ(DOC)和荧光强度〔Fn(355)〕与吸收系数(α)有显著的相关性,但其相关关系也存在明显的区域特征. 根据有机质光谱学和理化指标的分布特点、梯度变化规律及地理特征要素,将太湖分为4个区域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ和Ⅳ区),讨论了各区域的特征和变化规律. 利用有机质来源与荧光光谱指数的定量关系,估算了溶解有机质的来源贡献率,结果显示,北部湖区城市污水、陆源和生物活动对DOM的来源均有影响,其他湖区DOM以生物作用为主,陆源贡献率均不超过25%.      

山口湖沉积物中溶解性有机氮的分布特征

以东北典型山地湖泊山口湖为研究对象,研究了沉积物中溶解性有机氮(DON)和氨基酸的浓度及分布特征。结果表明,山口湖沉积物DON浓度为124.41~560.17 mg/kg,平均值为304.78 mg/kg,占沉积物溶解性总氮(TDN)的45.25%,占沉积物总氮(TN)的5.27%;氨基酸浓度为9.21~18.53 mg/kg,平均值为12.19 mg/kg,占DON、TDN、TN的比例分别为4.35%、1.91%和0.22%。沉积物DON分子量分级结果表明,DON和SUV254分子量分布主要是小分子量(1 ku)为主;而大分子量(30 ku)的DOC占主要部分。下游2号采样点沉积物在分子量1 ku时DOC/DON处于中等水平,这部分有机质既有内源释放也有外源输入,而分子量30 ku的DOC/DON较高,说明这部分有机质主要来自外源;上游8号、13号采样点,分子量1ku和30 ku的DOC/DON很小,说明其有机质主要来自内源。     

太湖流域南白荡表层水中溶解有机质赋存特征与来源

在太湖流域广泛分布的湖荡是一种浅水草型湖泊生态系统,研究其中的溶解有机质(DOM),有助于更好地认识湖泊营养动力学.本研究以南白荡为例,于2019年12月—2021年6月期间采集了14次、共计106个表层水体样品,开展了溶解有机碳(DOC)、紫外-可见吸收光谱及三维荧光光谱等分析,探讨了湖荡中DOM光谱参数、组成、来源及时空分布特征.结果表明：南白荡表层水DOC浓度为2.26～6.10 mg·L^-1,平均浓度(3.87 mg·L^-1)低于太湖,呈夏高冬低的特征.有色溶解有机质(CDOM)的吸收系数(α₃₅₅)、比吸收系数(SUVA₂₅₄)、光谱斜率(S_275～295)和吸收系数比值(α₂₅₀/α₃₆₅)等参数空间差异不显著(p>0.01),但表现出与DOC浓度类似的季节变化规律,即CDOM含量、芳香性以及分子量也呈夏高冬低的特征.荧光溶解有机质(FDOM)由类酪氨酸组分(C1,激发波长Ex 277 nm,发射波长Em 307.5...     

水体有色溶解有机质的研究进展

有色溶解有机质（CDOM）是溶解有机质（DOM）的重要组成部分,它影响着碳的生物地球化学循环,为水生微生物提供重要的碳源和能源。文章介绍了国内外CDOM的研究进展和动态．主要包括CDOM的紫外吸收光谱研究,荧光光谱研究,并对CDOM中主要成分的荧光峰位置及峰值变化、来源进行论述．最后对CDOM的研究重点作了展望。     

桂林五里峡水库丰水期溶解有机碳特征

为更全面、准确把握岩溶碳循环特征,本文在获取桂林五里峡水库丰水期水化学及溶解有机碳(DOC)分布特征的基础上,还借助紫外吸收光谱技术对水体有机质分子量大小等进行分析.结果表明,五里峡水库丰水期水化学类型仍为HCO_3-Ca·Mg型,水体营养状态为中等营养型,未达到富营养状态;五里峡水库丰水期DOC质量浓度比枯水期低,DOC为TOC的主要组成部分,DOC质量浓度在垂直方向上呈表层至底层降低的趋势,这是Chl-a、DIC等水环境因子综合影响的结果;S_(275~295)、M、SUVA_(254)、E_(253)/E_(203)吸收光谱特征参数表征下的库区水体有机质以小分子量物质为主,富里酸所占比例高,腐殖酸所占比例低,芳香性较弱,苯环上脂肪族等非极性官能团含量较多,表明库区水体DOC内源特征较强,有机质生物活性较好,在水库碳循环中发挥了积极作用.     

地下水中溶解性有机物的垂直分布特征及成因

地下水中溶解性有机物(DOM)能够改变外来污染物的存在形态和迁移转化过程,其组成和分布特征研究具有重要的环境意义.采用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱,联合平行因子分析和主成分分析,对3个不同埋深(1.2、1.5及1.8 m)地下水中DOM的来源、组成、浓度、分布特征及影响因素进行了研究,结果表明,地下水中DOM来源于陆源有机质输入和微生物活动,含有类腐殖质、异质性有机物和类蛋白物质这3种组分,类腐殖质与异质性有机物在中下层含量最高而表层最低,类蛋白物质在中间层含量最低而表层含量最高.中下层地下水中DOM的芳香性、腐殖化率、分子量和极性官能团含量最高,而表层地下水中DOM的芳香性、腐殖化率、分子量和极性官能团含量最低.地下水中DOM的垂直分布主要受有机质腐殖化率、芳香性、分子量和极性影响,腐殖化率和芳香性强、分子量大和极性高的DOM难降解、易迁移进入下层地下水.     

贵阳南明河水中溶解有机质分子量的初步研究

采用高效液相色谱系统对南明河中的有机物含量及分子量的分布特征进行了研究。南明河有机物的分子量呈多峰状态分布,分子量分布从大于3500 Da到小于1000 Da的有机物都存在。分子量在1000 Da～3500 Da之间的有机物含量占比71％～88％,分子量小于1000 Da和大于3500 Da的有机物含量很小。从整个南明河来看,上游和下游的有机物的分子量相对比较大,而中游的分子量相对比较小。     

High-performance size exclusion chromatography with a multi-wavelength absorbance detector study on dissolved organic matter characterisation along a water distribution system

This study examined the associations between dissolved organic matter(DOM) characteristics and potential nitrification occurrence in the presence of chloramine along a drinking water distribution system. High-performance size exclusion chromatography(HPSEC) coupled with a multiple wavelength detector(200–280 nm) was employed to characterise DOM by molecular weight distribution, bacterial activity was analysed using flow cytometry, and a package of simple analytical tools, such as dissolved organic carbon, absorbance at 254 nm, nitrate,nitrite, ammonia and total disinfectant residual were also applied and their applicability to indicate water quality changes in distribution systems were also evaluated. Results showed that multi-wavelength HPSEC analysis was useful to provide information about DOM character while changes in molecule weight profiles at wavelengths less than 230 nm were also able to be related to other water quality parameters. Correct selection of the UV wavelengths can be an important factor for providing appropriate indicators associated with different DOM compositions. DOM molecular weight in the range of 0.2–0.5 k Da measured at210 nm correlated positively with oxidised nitrogen concentration(r = 0.99), and the concentrations of active bacterial cells in the distribution system(r = 0.85). Our study also showed that the changes of DOM character and bacterial cells were significant in those sampling points that had decreases in total disinfectant residual. HPSEC-UV measured at210 nm and flow cytometry can detect the changes of low molecular weight of DOM and bacterial levels, respectively, when nitrification occurred within the chloraminated distribution system.     

Prediction of DOM removal of low specific UV absorbance surface waters using HPSEC combined with peak fitting

High performance size exclusion chromatography (HPSEC) is used in water quality research primarily to determine the molecular weight distribution of the dissolved organic matter (DOM), but by applying peak fitting to the chromatogram, this technique can also be used as a tool to model and predict DOM removal. Six low specific UV absorbance (SUVA) source waters were treated using coagulation with alum and both the source and treated water samples were analysed using HPSEC. By comparing the molecular weight profiles of the source and treated waters, it was established that several DOM components were not effectively removed by alum coagulation even after high dosage alum treatment. A peak-fitting technique was applied based on the concept of linking the character (molecular weight profile) of the recalcitrant organics in the treated water with those of the source water. This was then applied to predict DOM treatability by determining the areas of the peaks which were assigned to removable organics from the source water molecular weight profile after peak fitting, and this technique quantified the removable and non-removable organics. The prediction was compared with the actual dissolved organic carbon (DOC) removal determined from jar testing and showed good agreement, with variance between 2% and 10%. This confirmed that this prediction approach, which was originally developed for high SUVA waters, can also be applied successfully to predict DOC removal in low SUVA waters.     

滇池沉积物不同分子量溶解性有机质分布及其与Cu和Pb的相互作用

采用平衡渗析法、离子计和光谱分析等技术研究了滇池表层沉积物中DOM(溶解性有机质)的分子量分布特征及不同分子量的DOM对Cu和Pb的结合能力. 结果表明,草海和外海沉积物中DOM的分子量组成有显著差异. 草海沉积物中DOM主要以分子量为3.5~5.0ku的组分为主;外海沉积物中DOM以分子量为0.5~2.0ku的组分为主. 滇池各级分子量DOM的腐殖化程度(以A3/A4计,A3、A4分别为DOM在300、400nm处的紫外吸光度)在1.57~6.00之间,而且DOM腐殖化程度和芳香性随着分子量的增加而增大. 离子计分析和三维荧光光谱特征表明,Cu趋向于和分子量为2.0~3.5ku的DOM结合,而Pb趋向于和分子量≤0.5ku的DOM结合. 用结合容量和分配系数(K_d)表征Cu、Pb与DOM在两相中的结合能力,分子量为2.0~3.5ku的DOM中的w(Cu)最大,草海和外海分别为717.65和340.27mg/g;分子量≤0.5ku的DOM中的w(Pb)最大,草海和外海分别为2988.84和5073.45mg/g.      

蔬菜类废物两相厌氧消化水解酸化相颗粒降解规律

研究蔬菜类废物两相厌氧消化过程中水解酸化液物化性质随水解时间的变化情况,结合总有机碳(TOC)、溶解性有机碳(DOC)、颗粒粒径和溶解性有机物(DOM)分子量的分析,探讨了蔬菜类废物水解酸化过程中TOC溶出和颗粒降解之间的关系,分析了水解酸化相颗粒物降解规律.实验结果表明,蔬菜类废物水解过程可以分成两个阶段:易水解的颗粒物在前5d迅速水解,TOC浓度迅速升高,在第5d达到最大值4920mg/L,水解产生颗粒态物质的二次平均直径从第1d的58.38μm降至第5d的4.64μm,有机物快速溶出,DOC/TOC比值在第4d达到最大值85%,该水解过程可用Contois模型模拟;第5d后,难水解颗粒物质的缓慢水解起主导作用,颗粒态物质的二次平均直径从4.64μm开始逐渐增大,并稳定在8.97~10.68μm范围内,TOC和DOC溶出率逐渐降低,且DOC溶出率小于TOC溶出率.大分子溶解性有机物的降解也主要集中在水解过程的前5d,水解第1d产生的大分子DOM(1.6×109~1.9×109Da)到第5d已经全部降解成分子量在5×104~4×106Da的DOM;第5d过后,DOM的分子量分布情况并未发生较大变化.表明蔬菜类废物两相厌氧消化工艺过程中水解时间可缩短为5d.     

河流不同分子量溶解性有机质对全氟化合物赋存形态的影响

目前有关水体全氟化合物(PFASs)赋存特征的研究主要集中于总溶解态,对溶解性有机质(DOM)结合态PFASs的研究较为匮乏,尤其忽视了不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响. 为阐明河流上覆水体不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响,本文以长江干支流为例,分析了河流上覆水体11种典型PFASs (C4~C12)的浓度及组成,研究了不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征. 结果表明:①长江上覆水体中PFASs的平均浓度为52.6 ng/L,其中全氟戊酸(PFPeA)和全氟己酸(PFHxA)是最主要的单体污染物;由于受点源污染的影响,武汉段PFASs总溶解浓度及其单体浓度均显著高于其他采样点. ②长江上覆水体中DOM的浓度范围为0.08~3.84 mg/L (以C计),将水体DOM按分子量分离为<1 kDa、1~3 kDa、3~5 kDa、5~10 kDa和>10 kDa五种组分,各采样点中<1 kDa的溶解性有机碳(DOC)浓度(1.56~3.84 mg/L)显著高于其他分子量的DOC浓度. ③对于所检出的PFASs,<1 kDa DOM结合态PFASs (含自由溶解态)的浓度亦显著高于其他分子量DOM结合态PFASs的浓度,且其占水体总溶解态PFASs的比例均在85%以上,说明水体DOM结合态PFASs具有较高的生物有效性. 研究显示,水体不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征存在差异,因此对水体PFASs进行生态风险评价时需综合考虑不同分子量DOM结合态的含量及其生物有效性.      

两种分子量分级下DOM的组分特征及其生物毒性

分别采用超滤离心管和超滤杯两种方式制备不同分子量的溶解性有机物（DOM）,探究不同的分子量分级方式对获得的DOM组成成分特征及其生物毒性效应的影响,同时判明各组分联合作用方式.DOM分别来源于城市污水厂出水（EfOM）及商品天然腐植酸（SWR-NOM）.结果表明,两种分级方式获得的不同分子量DOM含有相同的荧光峰,腐殖酸类物质是EfOM与SWR-NOM含有的主要荧光类有机质（FDOM）,占FDOM的56%~91%.同种DOM不同分子量组分中FDOM组成相对含量一致.采用超滤离心管分级得到的DOM在不同分子量区间内SUVA₂₅₄和E2/E3的差异较大,而采用超滤杯分级时差异变化较小.对于发光细菌急性毒性,在同一分子量区间内,采用超滤杯分级获得的DOM组分检测到的发光细菌毒性值大于采用超滤离心管分级检测到的结果,但采用超滤杯分级时<1kDa组分的急性毒性效应值低于检测限.利用浓度加和模型（CA）对DOM中各组分的联合作用方式进行判断,发现DOM混合物的联合毒性符合CA模型,预测联合毒性效应占检测到的实际水样毒性的67%~104%.     

SBR生物反应器出水溶解态有机物性质特点研究

研究中考察了SBR生物反应器处理实际生活污水过程中,反应器内部溶解性有机物的变化情况,重点分析了污泥龄对于SBR反应器出水溶解态有机物性质特点的影响.研究结果表明,生物降解过程中,以分子量650Da、1700Da和2000Da为代表的腐殖质类有机物逐渐积累,小分子量有机物(<200Da)逐渐转化为具有中间分子量(500...     

Characterization of dissolved organic matter fractions from Lake Hongfeng, Southwestern China Plateau

With XAD-series and ion exchange resins, dissolved organic matter (DOM) from Lake Hongfeng in Southwestern China Plateau was isolated into 6 fractions, i.e., humic acid (HA), fulvic acid (FA), hydrophobic neutrals (HON), hydrophilic acids (HIA), hydrophilic bases (HIB) and hydrophilic neutrals (HIN). Those fractions were characterized by high performance size exclusion chromatography, fluorescence spectroscopy and UV absorbance. Among the 6 fractions, FA was predominant and accounted for 51% of the total DOM. The weight-average (M_w) and number-averaged (M_n) molecular weight of these fractions ranged from 1688 to 2355 Da and from 1338 to 1928 Da, respectively. A strong correlation was observed between specific UV absorbance at 280 nm, E₂/E₃ (absorbance at 250 nm to 365 nm), and the molecular weight for DOM fractions. UV-Vis fulvic-like fluorescence peaks were found in all fractions. Protein-like fluorescence peaks existed in HON may indicate that microbial activity was severely in Lake Hongfeng. There was a significant relationship between fluorescence intensities and specific UV absorbance at 254 nm for those DOM fractions, suggesting their similar luminescence characteristics. The values of fluorescence index (f_450/500) indicated that hydrophobic fractions may derive from terrestrial sources, and the hydrophilic fractions from microbial and terrestrial origins. Those results suggest that there were inter-relationships between molecular weight, fluorescence and absorbance characteristics, and also subtle consistencies between the hydrophilic and hydrophobic properties and the sources for these 6 fractions from Lake Hongfeng.