上甸子本底站地面臭氧变化特征及影响因素

利用TE Model 49C型臭氧监测仪,于2004年1月1日-12月31日,在上甸子本底站进行了地面φ(O₃)的连续在线监测.分析了全年φ(O₃)的变化特征及其与同期气象要素的相关关系,并对φ(O₃)高值日的个例分析进行了验证.结果表明,上甸子本底站地面φ(O₃)具有明显的季节变化和日变化规律,并且与同期的气象条件密切相关.主要特征:①夏初φ(O₃)较高,6月的平均值达到最高,小时平均最大值可达129.7 μL/m3;而冬季φ(O₃)较低,12月的平均值达到最低,小时平均最大值仅为32.7 μL/m3.②日变化趋势较为明显,在4:00-7:00出现最低值,在15:00-18:00出现最高值,变化幅度为夏季最大、冬季较小.③气温与φ(O₃)呈显著正相关,夏季相对湿度与φ(O₃)呈显著负相关,风向和辐射强度也与φ(O₃)及其变化规律呈显著相关关系.      

上甸子本底站臭氧生成效率的观测研究

2008年3月26日～10月9日在北京上甸子大气本底站开展了O3、NOx、NOy、CO等气体的现场观测和VOCs采样观测.利用观测数据,首次取得该本底站臭氧生成效率(OPE),研究了OPE与NOx和VOCs的关系,探讨了HNO3干沉降对OPE的可能影响及订正方法.结果表明,观测期间逐日OPE值的变化范围为0.2～21.1,平均值为4.9±3.6;晴天的总体OPE值为4.3±1.5;OPE值随NOx浓度的变化基本符合抛物线关系,当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而增加;当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而减少;芳香烃和OVOCs与OPE存在密切的正相关关系.HNO3等NOx氧化产物的干沉降对计算的OPE有显著影响,导致计算结果偏高.利用北京市区和上甸子的NOy/CO值可以对观测期间的OPE值进行初步订正,但订正方法尚不够严谨,结果需要进一步验证.未订正的OPE计算值可认为是实际OPE的上限.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

大气传输路径对上甸子本底站气溶胶光学特性的影响

利用2005~2010年北京上甸子本底站的PM2.5浓度、气溶胶散射系数(σsp)的连续观测资料,结合后向轨迹分析方法,探讨了不同季节、不同气团传输路径对本底地区气溶胶光学特性的影响.结果表明,污染物水平不仅与气团来向有关,也与气团的运动状态有关.偏南气团路径下的PM2.5浓度和σsp整体高于偏北气团路径,同时运动速度较慢、高度较低的气团路径多对应较高的PM2.5浓度和σsp.春、夏、秋季来自华北平原地区以及冬季来自华北区域北部的慢速、低气团对上甸子的污染水平有重要贡献.沙尘气溶胶多出现在春季,平均气溶胶质量散射效率(αsp)为0.78 m2·g-1.四季平均人为污染气溶胶的αsp为4.00 m2·g-1,其中冬季最高,春季最低.对于人为污染气溶胶来说,春、夏、秋三季的西北偏西路径、偏南路径以及偏北路径中速度较慢的轨迹组均具有较高的αsp(4.0 m2·g-1),表明这些气团路径受人为排放活动影响较大,而冬季各路径的αsp均较高,说明冬季区域内人为排放的影响比较一致.春、夏、秋三季中其他偏北的气团路径主要受到人为污染与沙尘气溶胶的共同影响.     

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿(CH3CCl3)2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度(摩尔分数,下同)分别为(9.03±0.53)×10-12和(7.73±0.47)×10-12,本底数据出现频率为61.1%(2009年)和60.4%(2010年).上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001~2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10-12a-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10-12(2009年)和0.52×10-12(2010年).2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10-12~1.68×10-12.     

冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

天津市城区夏季VOCs来源解析

对天津市气象铁塔处连续8天的(2010年8月19 日[-2010年8月26日)VOCs检测数据的分析与研究,采样频次为每日5次,采样时间从7:00至23:00,采样间隔2～3h,定量检测了 103种挥发性有机物.利用美国环保署正交矩阵因子(PMF)模型对天津市中心城区挥发性有机物(VOCs)进行了解析,共解析出5个可能...     

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.     

重庆市环境空气中VOCs的空间分布及来源解析

对2015年8-9月重庆市主城区3个站点环境空气中96种VOCs即烷烃、烯炔烃、芳香烃和醛酮类为主的VOCs进行在线气相色谱监测,研究其污染特征并利用PMF受体模型对环境空气中挥发性有机物进行来源分析。结果表明,重庆市中心城区大气中VOCs主要有7个来源,分别为工业源、溶剂使用源、汽油机动车、柴油车、二次生成、天然源、区域背景。缙云山天然源贡献量较高,南泉站点和超级站天然源比例极低而二次生成比例较高,分别贡献1.2%、0.5%,该地区的天然源产物受人为源排放污染物的影响迅速进行了二次转化;超级站机动车的贡献率达到42.8%,是该区域臭氧控制的重要排放源。     

北京上甸子大气本底站CO2浓度的源汇区域代表性研究

为研究单个站点观测浓度的源汇区域代表性及所在区域的CO2通量特征,利用大气反转模式FLEXPART模拟确定影响上甸子站观测浓度的气团主要来源,利用Carbon Tracker模式反演CO2浓度和通量的时空分布,并通过数值迭代方法和相关性分析方法获取最优印痕函数阈值,得到影响测站CO2浓度的源汇区域范围.其次,将在线观测CO2浓度筛分为本底和非本底浓度,利用FLEXPART模式追踪测站本底和非本底源区,研究发现,本底和非本底源汇区域明显不同并随季节变化.在印痕函数大于一定阈值的潜在源区内,本底和非本底区域净通量变化趋势差异明显,而且在各通量分支中本底区域化石燃料通量较小、生物圈通量较大,非本底区域化石燃料通量较大、生物圈通量较小.通过反演模式能够定量得到影响测站观测浓度的源汇区域及区域通量特征.     

Atmospheric sulfur hexafluoride in-situ measurements at the Shangdianzi regional background station in China

We present in-situ measurements of atmospheric sulfur hexafluoride（SF6） conducted by an automated gas chromatograph–electron capture detector system and a gas chromatography/mass spectrometry system at a regional background site, Shangdianzi,in China, from June 2009 to May 2011, using the System for Observation of Greenhouse gases in Europe and Asia and Advanced Global Atmospheric Gases Experiment（AGAGE）techniques. The mean background and polluted mixing ratios for SF6 during the study period were 7.22 × 10-12（mol/mol, hereinafter） and 8.66 × 10-12, respectively. The averaged SF6 background mixing ratios at Shangdianzi were consistent with those obtained at other AGAGE stations located at similar latitudes（Trinidad Head and Mace Head）, but larger than AGAGE stations in the Southern Hemisphere（Cape Grim and Cape Matatula）. SF6 background mixing ratios increased rapidly during our study period, with a positive growth rate at 0.30 × 10-12year-1. The peak to peak amplitude of the seasonal cycle for SF6 background conditions was 0.07 × 10-12, while the seasonal fluctuation of polluted conditions was 2.16 × 10-12. During the study period, peak values of SF6 mixing ratios occurred in autumn when local surface horizontal winds originated from W/WSW/SW/SWS/S sectors, while lower levels of SF6 mixing ratios appeared as winds originated from N/NNE/NE/ENE/E sectors.     

中国典型背景站夏季VOCs污染特征及来源解析

选取庞泉沟、神农架、武夷山和长岛4个代表性大气背景站,使用SUMMA罐采样及GC-FID/MS方法分析了4个背景站夏季环境空气中57种挥发性有机污染物浓度水平、物种组成以及日变化特征,并利用PMF模型对背景站VOCs进行来源解析和臭氧生成潜势(OFP)分析.结果 表明,采样期间庞泉沟、神农架、武夷山和长岛的VOCs平均...     

河北曹妃甸某农场农田土壤重金属空间分布特征及来源分析

对唐山市曹妃甸某农场农用地土壤开展详细调查,采集了研究区内325个表层土壤样品,分析了土壤中8种重金属元素的含量,评估了重金属的结构和空间分布特征,并揭示了重金属的主要来源,为该区域土壤重金属污染防控、治理提供重要信息.该研究区土壤中各元素普遍低于河北省土壤背景值,而Cd元素含量较高,超过土壤背景值和风险筛选值.通过8种重金属元素的地质学统计、元素间相关性分析、PMF模型分析和污染源调查,结果表明Cr、Ni、Cu、Zn和As元素在研究区内呈正态分布,受人类影响较小,主要来自成土母质.Cd元素呈偏态分布,土壤含量表现为北低南高的空间特征,主要由农业活动采用污水灌溉所导致.Pb元素存在部分区域含量较高现象,主要来自于大气沉降,而Hg元素则主要与农业产品投入使用相关.     

2012—2014年冬季北京上甸子气溶胶观测研究

为了分析冬季上甸子本底站气溶胶的变化特征,利用2012—2014年每年1月上甸子本底站的能见度、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)、ρ(CO)等数据,结合气象资料对上甸子地区气溶胶特性进行分析. 结果表明:2012—2014年每年1月地面月均风速分别为2.5、2.4和2.4 m/s,RH(相对湿度)分别为45.6%、59.5%和45.8%,ρ(PM_2.5)分别为38.6、54.7和45.2 μg/m3,MSE(气溶胶质量散射系数)分别为5.3、5.9和4.9 m2/g. 虽然地面风速基本没有变化,但2013年1月的RH比2012年和2013年1月平均高出30%,并且同期ρ(PM_2.5)和MSE也高于2012年和2013年1月. ρ(PM_2.5)的增加导致太阳辐射减弱,但对SSA(气溶胶单次反照率)影响不大. 对2013年1月数据分析可知,各种RH区段下,能见度与ρ(PM_2.5)均呈负相关,其中在80.0%10 km时,b_ext和B_ext(分别以能见度和大气组分计算的大气消光系数)基本相当,二者在这3年的拟合斜率平均值高达0.99;当能见度<5 km时,2014年1月的b_ext和B_ext之间不存在线性关系,2012年和2013年1月的b_ext和B_ext的R2分别是0.88和0.92.      

基于相关系数优化法的河流突发污染源项识别

基于相关系数优化法,结合地表水环境特征和污染物水质过程特征,推导出一维河道中单点源瞬时排放的源项反演算法,得到了污染源排放特征与河流环境特征参数的反演公式.采用假想算例进行数值试验,综合分析了流速信息、污染物衰减、监测距离、监测数据误差及中间参数?T选取等因素对反演结果的影响,确定了该方法的适用条件和最优条件的寻找方式.间隔10min进行两次监测采样,若监测误差小于5%,反演结果的相关系数达到-0.97,污染源位置和排放量反演结果的相对误差均小于4%,综合相对误差在2%以内.并且方法具有监测布点简单高效,数据需求低,编程简单等优点,值得在环境应急管理中进行实际应用.     

林水复合生态系统干湿沉降离子组成及来源分析

为研究北京市林水复合生态系统干湿沉降水溶性离子化学组分特征及来源,本实验在北京奥林匹克森林公园收集四季干沉降样品,并于采样地收集植物叶片进行室内湿沉降实验,测定了干沉降10种离子和湿沉降9种离子的含量.本实验对干沉降和湿沉降中水溶性离子的浓度进行了量化对比,并分别分析了干湿沉降的主要来源.结果 表明,于湿沉降在离子组分...     

Seasonal variation of transport pathways and potential source areas at high inorganic nitrogen wet deposition sites in southern China

This study attempts to identify the dominant transport pathways, potential source areas, and their seasonal variation at sites with high inorganic nitrogen (IN) wet deposition flux in southern China. This is a long-term study (2010–2017) based on continuous deposition measurements at the Guangzhou urban site (GZ) and the Dinghushan Natural Reserve site (DHS) located in the Pearl River Delta (PRD) region. A dataset on monthly IN concentration in precipitation and wet deposition flux were provided. The average annual fluxes measured at both sites (GZ: 33.04±9.52, DHS: 20.52±10.22 kg N/(ha∙year)) were higher, while the ratios of reduced to oxidized N (GZ: 1.19±0.77, DHS: 1.25±0.84) were lower compared with the national mean level and the previous reported level throughout the PRD region. The dominant pathways were not always consistent with the highest proportional trajectory clusters. The transport pathways contributing most of deposition were identified in the north and north-northeast in the dry season and in the east-southeast, east, and south-southwest in the wet season. A weighted potential source contribution function (WPSCF) value >0.3 was determined reasonably to define the potential source area. Emission within the PRD region contributed the majority (≥95% at both sites) of the IN deposition in the wet season, while the contribution outside the region increased significantly in the dry season (GZ: 27.86%, DHS: 95.26%). Our results could help create more effective policy to control precursor emissions for IN fluxes, enabling reduction of the ecological risks due to excessive nitrogen.