氨基功能化磁性氧化石墨烯吸附废水中亚甲基蓝机理研究

通过酰胺化一锅法成功制备了三乙烯四胺修饰的磁性氧化石墨烯纳米颗粒(MGO-TETA)吸附剂,并利用傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)证实了MGO-TETA吸附剂的成功制备.同时,实验研究了吸附剂用量、亚甲基蓝溶液(MB)的pH值、吸附剂的零电点和离子强度对MGO-TETA吸附性能的影响,并考察了MGO-TETA的循环再生和工业模拟应用.最后,通过拟一级动力学、拟二级动力学、颗粒内扩散和液膜扩散4种模型讨论了吸附动力学过程,使用Langmuir、Freundlich和Temkin模型探讨了吸附热力学行为.结果表明：MGO-TETA对MB的吸附是自发可行且吸热的,符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型.由Langmuir等温线模型计算的最大吸附量为638.90 mg·g-1.经过5次吸附-解吸循环以后,MB的去除率仍然可达87%.经过实验证明在吸附过程中MGO-TETA吸附剂与MB之间存在静电相互作用、氢键相互作用、π-π共轭相互作用.     

磁性氮掺石墨烯活化过硫酸钾降解水中亚甲基蓝

活化过硫酸盐产生硫酸根自由基的高级氧化技术在水环境污染物治理中引起了广泛的关注和研究.本研究采用水热法制备磁性氮掺石墨烯(M-N-G)作为催化剂.利用SEM、BET、XRD和VSM等手段表征材料,系统研究了该材料活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的效能.结果表明:M-N-G的比表面积为94.35 m2·g-1,磁性Fe3O4分布在材料表面,能有效的活化过硫酸钾降解亚甲基蓝.当催化剂的用量为200 mg·L~(-1),过硫酸钾浓度为0.4~0.5 mmol·L~(-1)时,在p H=3~6时对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝的降解率达90%以上.体系温度在15~32℃时,降解速率常数在0.0227~0.0488 min-1,反应活化能为33.7 k J·mol-1.EPR分析及自由基漼灭实验证明了体系中有羟基自由基和硫酸根自由基产生.TOC分析结果表明:TOC去除率可达50%.M-N-G经过简单的稀硫酸和水洗后,可高效重复利用4次.该技术方法简单、高效、无二次污染,能为有机污染物废水处理提供一种新的方法选择.     

改性石墨烯对水中亚甲基蓝的吸附性能研究

对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性石墨烯用于水中亚甲基蓝(MB)的去除进行了研究.用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析仪(XRD)、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)和热重分析仪(TGA)对石墨烯和改性石墨烯性能进行表征.探讨了反应时间、pH、温度、剂量对石墨烯和改性石墨烯去除MB的影响.结果表明,在石墨烯制备过程中添加CTAB可以明显增大比表面积,提高MB的去除率.反应过程在前15 min内反应速率很快,并约在120 min内达到吸附平衡.吸附动力学符合伪二级动力学模型.最佳反应温度为293 K,吸附剂投加量的最适浓度为2 g·L-1,且吸附量的大小与溶液的初始pH值无关.通过Langmuir等温吸附方程得到改性石墨烯的最大吸附量86.43 mg·g-1,且为放热反应.     

腈氯纶吸附纤维对亚甲基蓝和铅离子的共吸附行为研究

采用无机活性炭与丙烯腈-偏氯乙烯共聚体共混,以二甲基甲酰胺为溶剂纺制了腈氯纶吸附纤维,并用水合肼控制预交联过程,通过碱性水解制得羧酸钠型离子交换吸附纤维,着重考察了该纤维在染料亚甲基蓝和重金属Pb2 混合共存条件下对2种物质的共吸附行为.结果表明,混合条件下,该纤维对亚甲基蓝和Pb2 的吸附量可分别达到9.5 mg·g-1和487.8 mg·g-1;活性炭对亚甲基蓝的物理吸附与改性纤维对Pb2 的离子交换过程同时发生,离子交换的发生对物理吸附的影响较大;Langmuir模式比Freundlich模式更适于描述Pb2 的等温吸附过程;随着温度的升高,纤维的物理吸附能力增强,而对Pb2 的离子交换性能变化不大;pH为中性条件时,纤维对Pb2 和亚甲基蓝的吸附量均达到最大.     

脉冲电化学氧化降解亚甲基蓝

为改善传统电化学氧化的缺陷,将脉冲式供电引入到电化学氧化中,利用Ti/PbO₂-PVDF电极,对亚甲基蓝（MB）模拟染料废水进行电化学氧化降解处理,分析初始浓度、脉冲电压、脉冲频率、占空比和NaCl浓度等因素对降解效果的影响.结果表明,当MB初始浓度为100mg/L,脉冲电压为5.5V,脉冲频率为1500Hz,占空比为50%,NaCl浓度为0.01mol/L时,降解效果最好.在相同条件下,比较脉冲与直流两种供电模式下的电化学氧化效果.结果表明脉冲模式下,90min内MB脱色率、COD去除率及电流效率分别为100%、94.5%和60.1%,均高于直流模式;脉冲模式下能耗为0.013kWh/gCOD,远小于直流模式的0.107kWh/gCOD.上述结果表明脉冲供电模式相比于直流供电模式具有明显优势.     

催化臭氧氧化降解水溶液中亚甲基蓝的动力学研究

以废啤酒酵母为原材料、采用吸附-活化法制备得到负载过渡金属铁的活性炭(Fe/AC),对Fe/AC吸附亚甲基蓝(MB)性能和催化臭氧氧化MB效果进行了评价。Fe/AC对MB的吸附符合Langmuir等温吸附模型;20℃,pH=7的条件下,Fe/AC对MB的最大吸附量达到107.43 mg/g。吸附MB达到平衡的Fe/AC催化臭氧氧化降解水中MB,30 min内MB的转化率达到99%以上,5 h后总有机碳(TOC)的降解率达到70%。结合Fe/AC吸附MB特性和催化臭氧氧化MB行为,将Langmuir等温吸附模型分别与近似一级和二级反应动力学模型进行耦合,构建了Langmuir-Kinetic近似一级和近似二级耦合模型,均能较好地拟合MB转化率的动力学数据,但对体系的TOC去除率动力学数据的拟合度较低。     

黑碳吸附亚甲基蓝染料废水的行为研究

文章研究了黑碳吸附亚甲基蓝的动力学和热力学特性,探讨了温度、初始浓度、溶液pH值及转速等因素对吸附过程的影响。结果表明,吸附过程符合二级动力吸附方程,颗粒内扩散过程是影响吸附速率的主要控制步骤。用Freundlich方程能够更好地对吸附等温线进行拟合;吸附热力学研究表明:△H>0,说明吸附为吸热过程;△G<0,说明吸附质倾向于从溶液中吸附到吸附剂表面,反应过程是自发进行的;△S>0,说明固/液相界面上分子运动更为混乱。     

石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究

建立了一种超声辅助共沉淀法制备磁性Fe3O4/氧化石墨烯(Fe3O4/GO)纳米粒子.透射电镜和磁滞回线研究表明,该复合物具有小的颗粒尺寸和超顺磁性.该磁性纳米材料可以吸附废水中的染料亚甲基蓝,实验研究了溶液pH值、吸附剂的用量、时间和温度对亚甲基蓝去除率的影响.结果表明,pH值在6~9范围内,Fe3O4/GO都能高效地吸附亚甲基蓝.反应过程在前25 min反应速率很快,到180 min内达到吸附平衡.该磁性纳米材料对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程,吸附过程是一个自发和吸热过程.该吸附材料对亚甲基蓝吸附容量高,在313 K时Fe3O4/GO的饱和吸附量为196.5 mg·g-1.另外,可以方便地通过外部磁场分离回收吸附剂,利用过氧化氢可以再生重复使用,是一种优良的吸附染料废水的材料.     

粉煤灰基催化臭氧处理亚甲基蓝催化剂的制备

以粉煤灰作为载体,用等体积浸渍法负载NiO,CuO,Fe2O3等不同的活性组分,制备出不同单组分和双组分的催化剂,从中选择出最佳的催化剂为NiO/粉煤灰。通过正交试验确定制备NiO/粉煤灰催化剂的最佳条件为:负载量为1wt%,浸渍时间为15 h,煅烧温度为300℃,煅烧时间为2 h。将NiO/粉煤灰催化剂投加到臭氧氧化处理亚甲基蓝模拟废水体系中,处理效果有显著的提高,去除率由单独臭氧处理的88.04%提高到99.12%。     

改性贻贝壳对亚甲基蓝的吸附去除研究

对改性贻贝壳吸附去除亚甲基蓝的效果进行了研究,考察了改性温度、吸附剂投加量、溶液盐度、吸附剂粒径、吸附温度等条件对亚甲基蓝吸附去除效果的影响。在200~1 060℃条件下对贻贝壳进行了温度改性优化,结果表明,最佳改性温度为550℃。当改性贻贝壳投加量为0.6 g/L时,对亚甲基蓝的去除率达到87%;亚甲基蓝的吸附去除效果随着贻贝壳粒径变小吸附能力略有上升,当粒径小于60目时,吸附能力趋于稳定,对亚甲基蓝的去除率在90%左右;盐度对吸附效果影响较大,亚甲基蓝去除效果受离子强度效应影响随盐度的增加先减小后增大最后到达稳定;而吸附温度对改性贻贝壳的吸附能力的影响较小。     

铜藻基载铁活性炭的制备及其对亚甲基蓝的吸附特性研究

以一种大型海藻——铜藻为原料,Fe Cl3·6H2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备了铜藻基载铁活性炭(Fe/SAC),并以活性炭得率和亚甲基蓝吸附值为指标,通过正交法考察了活化温度、活化时间和浸渍比的影响.同时,采用X射线衍射、扫描电镜和比表面积分析仪对最优结果进行表征,并考察了Fe/SAC吸附亚甲基蓝的热力学与动力学特性.结果表明,Fe/SAC的最优制备工艺条件为活化温度600℃、活化时间1 h、浸渍比1∶1,此时的活性炭得率为39.5%,亚甲基蓝吸附值为255.67 mg·g~(-1);最优工艺条件下制得的Fe/SAC比表面积为558.31 m2·g~(-1),其负载的铁组分主要为Fe3O4和Fe O;亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir等温吸附模型能够很好地描述吸附平衡过程,该吸附是熵增加的自发吸热(ΔS0、ΔG0、ΔH0)过程,升温有利于吸附.     

炭载Mn-Co-Ce复合氧化物粒子电极处理亚甲基蓝模拟废水

以颗粒活性炭(GAC)为载体,通过浸渍法制备了多种负载型粒子电极,并研究其对亚甲基蓝模拟废水的处理效果。结果表明,负载了Mn-Co-Ce复合氧化物的粒子电极对亚甲基蓝的脱色效果最好,1.5 h的脱色率可达94.31%,COD去除率为65.11%。通过单因素实验确定的最佳实验条件如下:反应时间为1.5 h,槽电压为20 V,辅助电解质Na2SO4浓度为0.15 mol/L,极板间距为4 cm。反应动力学分析显示,亚甲基蓝的脱色反应表现为一级反应动力学。系统连续运行30次以上,脱色率为80%和COD去除率为50%,说明该粒子电极具有一定的稳定性。紫外-可见光吸收光谱分析进一步表明Mn-Co-Ce/GAC对亚甲基蓝溶液有着很好的脱色效果。     

沼泽土腐殖酸对亚甲基蓝的吸附脱色研究

利用 2种不同方法从云南中甸沼泽土中提取的腐殖酸 ,对亚甲蓝溶液进行了吸附性能研究。结果表明 :腐殖酸对亚甲基蓝的吸附受到振荡时间、温度等影响 ,与pH的关系不大 ,腐殖酸对亚甲基蓝的吸附符合朗格谬尔吸附理论 ,为单分子层吸附。 2种方法提取的腐殖酸吸附规律基本一致 ,但由于焦磷酸钠法提取的腐殖酸具有较大的比表面积 ,因而它的吸附能力更强     

介质阻挡放电等离子体对亚甲基蓝的降解

研究了介质阻挡放电等离子体降解亚甲基蓝溶液过程。考察了放电电压、亚甲基蓝溶液初始浓度、初始pH值对降解率的影响和降解过程中亚甲基蓝溶液pH值的变化。结果表明:100mg/L的亚甲基蓝溶液在放电频率为10.5kHz,电压为22kV,pH值为5.68的实验条件下,降解40min后,亚甲基蓝降解率为99.8%。对降解产物进行气质联用分析,亚甲基蓝降解产物中存在甲苯、乙烷基环戊烷、苯并噻唑等物质。     

亚甲基蓝比色法测定大气中的硫化氢

用亚甲基蓝比色法测定分析大气中的硫化氢气体,方法灵敏、吸收效果好、稳定性和避光作用较为理想.适用于测定大气中的硫化氢气体.     

活化煤矸石对水中亚甲基蓝吸附行为的研究

采用批量吸附实验,研究了活化煤矸石对水中亚甲基蓝的吸附行为。结果表明,活化煤矸石能有效地吸附水中的亚甲基蓝。利用Freundlich等温吸附方程和Langmuir等温吸附方程对其吸附进行描述,表明活化煤矸石易于吸附亚甲基蓝,吸附属于化学吸附,吸附过程是放热反应;用颗粒内扩散方程、准二级吸附动力学方程和准一级吸附动力学方程对实验数据进行回归分析,准二级吸附动力学方程能更好地描述亚甲基蓝在活化煤矸石上的吸附;根据Arrhenius方程得出该吸附的表观活化能为88．14kJ／mol。     

光催化降解亚甲基蓝的影响因素及动力学研究

进行了亚甲基蓝在硫化镉上的暗吸附反应，并作Langmuir拟合和Freundlich拟合计算其吸附速率常数。通过实验证明硫化镉光催化降解亚甲基蓝符合一级动力学反应。在低光强下，反应速率常数随着光强的增大而增大，两者之间存在显著的线性关系。改变光催化反应温度，计算表观活化能Ea为19.13kJ/mol，证明温度对反应影响较小。     

钛铁柱撑膨润土吸附法处理亚甲基蓝的性能研究

以乙醇、钛酸丁酯与硝酸的混合液改性天然膨润土,制备出了钛铁柱撑膨润土。并以此土为吸附剂吸附亚甲基蓝溶液,研究了投土量、温度和吸附时间对吸附效果的影响。结果表明,投土量、温度、吸附时间对吸附效果都有较大影响。     

钒掺杂磁铁矿对亚甲基蓝的吸附性能研究

采用共沉淀硝酸盐氧化法合成了不同掺杂量的钒掺杂磁铁矿(Fe3-xVxO4, x<0.4),并运用化学分析、X射线衍射(XRD)、BET比表面积测试、傅立叶变换红外光谱(FTIR)以及N2和空气气氛下的热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)等手段对合成的Fe3-xVxO4进行了结构表征. 结果显示,合成的Fe3-xVxO4为立方晶系尖晶石结构,钒离子主要类质同像替换八面体位上的Fe3+. 合成的Fe3-xVxO4是纳米级的磁性材料,晶粒尺寸为28～35 nm. 钒掺杂作用增加了磁铁矿的表面羟基量. 吸附实验结果表明,在中性pH下,Fe3-xVxO4对亚甲基蓝的饱和吸附量随钒掺杂量的增加明显增大,其吸附等温线符合Langmuir方程. Fe3-xVxO4对亚甲基蓝的吸附反应主要在前25 min内完成,动力学曲线符合准二级动力学方程. 此外,提高溶液的pH有利于Fe3-xVxO4对亚甲基蓝的吸附.     

改性稻壳吸附柱处理亚甲基蓝废水试验研究

研究改性稻壳吸附柱对亚甲基蓝模拟废水的动态吸附。以改性稻壳为填料,分别填入4、6、8 cm高的改性稻壳,通以亚甲基蓝模拟废水,探究流速、废水浓度、吸附柱高、吸附剂粒径等因素对亚甲基蓝模拟废水动态吸附的影响。穿透时间(ta)和耗竭时间(tb)随填料高度(h)的关系分别为:ta=47.75 h-95.16(R2=0.994),tb=62.5 h+161.6(R2=0.999)。研究表明,曲线拟合后计算出6 cm高吸附柱在流速3m L/min时的吸附容量为106.45 mg;改性稻壳对亚甲基蓝模拟废水的吸附能较好地符合博哈特(Bohart)和亚当斯(Adams)方程式。