基于质谱技术的在线大气颗粒物来源与污染过程解析研究——以江苏省淮安市为例

通过大气细颗粒物实时在线源解析技术(质谱直接测量法)采集录入淮安市市区部分特征污染源排放成分谱,对淮安市大气细颗粒物进行在线源解析,获取高时间分辨的颗粒物源解析结果,分析颗粒物来源、季度变化和重污染天气的污染过程,评估形成重污染过程的污染影响因子和影响程度,为区域大气污染综合整治提供重要目标指向,同时也为淮安环境空气PM2.5重度污染实时预警与监控、大气污染源减排方案评估、污染事件监控等提供有效的在线监测技术平台.     

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

利用SPAMS研究淮安市冬季灰霾空气污染

使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了淮安市冬季大气中单颗粒PM2.5的特征。对采集到的颗粒物利用MATLAB进行处理,解析得到机动车尾气、燃煤、工业工艺源等7大颗粒物来源。初步判断,灰霾污染发生很可能是由于扩散条件不利致使燃煤及机动车尾气源累积,二次转化加剧而导致。     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

哈尔滨市周边秸秆焚烧对市区空气质量的影响分析研究

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合哈尔滨市大气污染物排放源谱库对大气污染主要成分进行来源解析,结果表明,秸秆焚烧期间,哈尔滨市环境空气中细颗粒物质量浓度明显上升,生物质燃烧排放源仅低于燃煤和机动车尾气,位列第三大污染源,浓度占总颗粒物浓度的20％.同时,为了探讨秸秆焚烧对哈尔滨市空气质量造成影响的原因,结合气象观测资料,对污染期间气团后向轨迹分析,发现在高空无风不利于污染物扩散的情况下更易加剧哈尔滨环境空气质量污染的程度.     

自贡市大气颗粒物污染特征及来源解析

利用自贡市大气监测数据、同期气象数据以及颗粒物源解析在线监测资料,对颗粒物污染的特征及成因进行研究.结果表明:颗粒物年均浓度受浮尘天气影响明显,季均浓度呈冬高夏低变化,月均浓度呈"U"字形变化,日均浓度呈双峰型变化;颗粒物与降水、温度、气压、风速存在相关性,与相对湿度无相关性,PM10、CO、NO2、SO2、O3浓度对PM2.5浓度变化影响显著;PM2.5主要成分为元素碳、有机碳、富钾颗粒等,主要来源为机动车尾气、燃煤、工业工艺源等.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.     

烟台市大气PM_(2.5)在线源解析监测研究

本文采用在线源解析质谱监测的方式,对烟台市大气中PM_(2.5)的污染水平、成分及其来源与贡献进行了研究分析,结果表明,烟台市2017年全年颗粒物首要污染源为燃煤(23.5%),其他污染源有机动车尾气(23.1%)、生物质燃烧源(14.3%)、二次无机源(13.0%)、工业工艺源(11.4%)等。在线源解析方式操作简单,使用方便,时间分辨率高,可以为政府部门大气污染防治和重污染天气应对提供及时高效的数据支撑。     

电子废物拆解区大气细颗粒物源解析及应用

首次采用高时间分辨率在线单颗粒气溶胶质谱技术(SPAMS)对电子废弃物拆解典型区域广东贵屿的大气细颗粒物进行了来源解析,填补了国内此类研究空白。结果表明:(1)污染较严重的冬春季期间细颗粒物首要污染源是工业工艺源,占26.1%,显著高于同期其他区域的平均占比11.1%,污染程度较轻的夏秋季期间首要源是机动车尾气源,占20.5%,工业工艺源退居第三,比冬春季低8.1%;(2)颗粒物成分中高比例溴离子、磷酸盐及捕获的含溴高分子有机碎片等代表了电子废弃物拆解作业典型区域大气细颗粒物环境特征,反映了细颗粒物来源与电子废弃物产业之间的内在关联性;(3)建议严格实行电子废弃物拆解集中规范化运营和配套更有效的环保处理设施等措施以减少电子废物拆解行业废气对贵屿大气环境质量的负面影响。     

苏州市沙尘天气下灰霾污染规律研究

结合2010年苏州市出现的一次典型沙尘天气,利用环境空气自动监测数据、气象观测数据及后向轨迹模型等资料,对此次沙尘污染过程进行分析,探究苏州沙尘天气下灰霾污染的规律.结果表明:苏州沙尘天气主要是北方冷空气活动频繁,高空维持较强西北气流造成沙尘颗粒物长程传输造成的;沙尘影响过程中环境空气中可吸入颗粒物浓度明显升高,其他灰霾特征污染物也有所增长,大气能见度降低并伴随城市灰霾现象发生.     

2019年秋冬季京津冀与周边地区污染传输特征分析

本研究结合大气环境观测数据,应用潜在源分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的传输矩阵和传输通量计算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大气污染特征与成因,量化评估了京津冀地区与周边省份之间的PM_2.5传输贡献.结果表明,京津冀地区冬季较秋季污染严重,且重污染时段PM_2.5浓度均与相对湿度呈显著的正相关,和风速呈显著的负相关;京津冀典型城市北京、天津和石家庄的潜在源区主要分布在京津冀本地、山西、内蒙古中部地区和山东地区,这与CWT结果基本吻合.京津冀各省域的PM_2.5以本地排放贡献为主,北京、天津和河北的本地贡献率范围为54.33%～66.01%,京津冀受区域外传输的贡献率范围为0.11%～26.54%.传输通量结果表明,冬季PM_2.5的传输主要受高空西北气流的作用,尤其清洁天气,高风速驱动清洁气团流入;秋季则主要受低空东南气流作用;传输通量呈现出显著的垂直分布特征,高空区域传输作用更为活跃,传输通量的流入/流出以及垂直分布与污染级别和RH呈现非线...     

南京地区典型大气污染过程分析

文章统计分析了南京市近年来大气污染过程总体特征,选择2009-2011年不同类型的3个典型污染过程,分别讨论了其污染特征和影响因素.结果表明:以API值为污染判断指标,近年来南京市91%的污染过程持续时间在4 d以下,秋冬季节长时间污染过程更多。沙尘型污染受北方沙源地、长距离输送气象条件控制,影响范围广;秸秆燃烧型污染PM_(25)/PM_(10)浓度比例高达70%以上,细粒子(PM_(2.5))污染严重,主要受风向控制影响南京及周边局部地区,在降水冲刷或大风等气象条件下随污染源消失而快速消散;秋冬季的持续污染过程主要受气象条件影响,在均压场控制下,边界层呈局地性环流特征,污染物不断累积。     

长三角秋冬季典型区域霾天气特征及对比

为总结出霾天气发生时的相关影响因子、特征共性,选取长三角地区8个主要城市,2016~2019年秋冬季发生的7次典型霾天气过程,对比分析了3次霾天气过程中AQI、PM_2.5浓度、气象要素、天气形势、边界层特征的变化以及污染物来源.结果表明：不利的气象条件及高低空配置的静稳天气型导致霾天气的形成.3次过程AQI指数峰值分别为247、306及272,与PM_2.5浓度变化趋于一致.PM_2.5浓度和能见度呈明显负相关关系,且污染过程发生时能见度普遍偏低,2、3次过程能见度谷值均低于50m.高相对湿度、稳定的气温及静风与霾过程的形成有着紧密的联系.总体上混合层高度与AQI呈现负相关关系,混合层高度较低抑制垂直对流,从而使污染物在低空区域性积聚,3次污染过程混合层高度最低值均小于100m.逆温层的出现利于霾污染过程中污染物的累积,近地层的贴地逆温将污染物集聚在地表,第1次过程贴地逆温强度高达8.2℃;脱地逆温导致污染物在边界层内堆积并抑制其扩散,均易导致高浓度污染发生,第2次过程脱地逆温为主,强度高达4.8℃.气溶胶类型多为沙尘、大陆型污染物、污染型沙尘及烟粒.污染发生通常受局地排放、区域输送及长距离输送的共同影响,气团携带的因人为产生的细粒子也是造成污染的主要原因之一.     

影响南宁市空气质量的天气因素分析

对南宁市2003年的空气污染指数(API)与天气因素(天气类型、气象因子)的相关性进行了详细分析。结果表明,高压脊在冬春季对API影响较大;低压槽、副热带高压在夏秋季对API影响较大。湿度、云量与API呈相反走势,而温度则与API相关性不大。     

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

华北地区气溶胶数浓度和尺度分布的航测研究 ——以石家庄为例

2009年秋季利用河北省人工影响天气办公室机载气溶胶粒子探头(PCASP-100X)和前向散射滴谱探头(FSSP-100-ER)在石家庄市上空进行了多次气溶胶观测.选取2009年9~10月间的7架次雾天、1架次小雨天及1架次密卷云天观测资料,重点研究雾天气溶胶粒子数浓度和直径的垂直、水平分布特征及粒子谱分布,并与密卷云天和小雨天的探测资料进行对比分析.结果表明:石家庄地区气溶胶粒子数浓度较高,近地面最大值达11910个/cm3.气溶胶粒子数浓度主要受天气条件影响,逆温层是影响粒子垂直输送的主要因素,在逆温层下粒子累积形成粒子数浓度的高值区,逆温层以上气溶胶粒子数浓度迅速减少,雾天和密卷云天粒子数浓度随高度多呈负指数分布;雾天多伴有逆温层和较大空气湿度,有利于气溶胶粒子累积,数浓度一般可达104个/cm3以上,容易形成低能见度污染天气;气溶胶粒子数浓度在无降水日有累积效应,降雨对气溶胶粒子有明显清除作用;粒子数浓度和粒子直径在水平方向上呈不均匀分布,随着高度增加粒子数浓度和直径的水平绝对偏差减小,相对偏差往往增大;不同天气下尺度谱型类似,多呈单峰分布,在0.11μm左右处出现峰值,但在雾天、密卷云天、小雨天气下的气溶胶粒子峰值依次变小,并且随高度增加,尺度谱峰值数密度值降低,谱变窄.     

北京地区不同天气条件下气溶胶数浓度粒径分布特征研究

2012~2014年,在北京城区利用宽范围粒径谱仪(WPS-1000XP)对气溶胶数粒径分布特征进行观测,进而分析了不同季节与不同天气条件下气溶胶粒径分布的变化特征.结果表明,春季爱根核模态气溶胶日均数浓度值最高,秋季最低;春季和冬季积聚模态下日均数浓度较高,夏季最低;粗模态气溶胶日均浓度在冬季最高.爱根核模态粒子数浓度日变化特征最为显著,受交通源及夏季中午前后的光化学作用影响明显.春、秋、冬季积聚模态状态气溶胶数浓度夜晚高于白天,粗模态粒子没有明显的日变化特征.重污染过程中,积聚模态气溶胶对于PM_(2.5)质量浓度起到决定作用,通常需通过北风的清除才能有效降低PM_(2.5)浓度;降雨及降雪对粗模态粒子的清除效果较为明显,而小风和静风状态下,降水对积聚模态的气溶胶没有明显的清除作用;沙尘过程中,粗模态粒子浓度显著增加,而积聚模态气溶胶却被明显清除.     

沈阳市冬季一次典型大气污染过程特征和成因分析

2013年11月18日~25日沈阳地区出现一次典型空气污染过程。采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),并结合气象条件分析了该次污染的成因和细颗粒物的污染特征。结果表明,不利于污染物扩散的气象条件是重污染发生的主要原因,低空排放的积累可能是造成这次污染的又一重要原因。从细颗粒物成分上看,污染过程中有机碳颗粒占比明显增加,有机物污染较为严重,颗粒物间混合加剧;从来源上看,机动车尾气、工业排放和燃煤的占比较高。     

太原市PM2.5积累特征及重污染天气成因分析

收集了太原市2014-2018年秋冬季（10月-翌年2月） PM_2.5、SO₂、NO₂和CO浓度数据以及对应时刻气象资料,基于逐日PM_2.5在16：00-01：00时的变化将其分为消散过程、慢速积累过程和快速积累过程,从PM_2.5积累的角度分析了太原市PM_2.5的污染特征及影响因素,并将其运用于重污染天气形成过程的探讨.结果表明,太原秋冬季慢速积累过程占比最高为44%,快速积累过程占27%,消散过程占29%.10月以慢速积累为主占比超过60%,11和12月快速积累占比最高接近40%,1、2月慢速积累再次占主导地位;快速积累过程占比最高的年份为2014年和2016年均超过35%,慢速积累和消散占比最高的年份均为2017年.慢速积累状态下,二次污染物的生成有助于PM_2.5的积累速率增加;快速积累状态下一次污染物对PM_2.5积累速率影响更明显;发生快速积累时,来自临汾、晋城等东南方向区域输送显著增加.太原市重污染天气的形成过程以慢速积累为主,占比77%.重污染天气下,市区多以硫酸盐和硝酸盐复合污染为主,而郊区以硝酸盐污染为主.     

京津冀城市群大气污染传输规律研究——两组排放清单的比较分析

利用WRF/CALPUFF耦合模型,在同样重污染气象条件下,选择了当下模拟应用最广的两组排放清单对4种主要污染物（NO_x,SO₂,PM_2.5和PM₁₀）进行京津冀城市间区域传输贡献比较分析.其中一组排放清单来自政府的环境统计（以下称：环统排放清单）,另一组排放清单是来自中国多尺度排放清单（以下称：MEIC排放清单）.污染物的浓度空间分布表明,两种排放清单下污染物浓度均呈现北部以唐山中心,南部以石家庄-邯郸为中心的分布特征,均是由两个浓度最高的中心向外逐渐降低.但是环统排放清单下模拟的污染物浓度高值区范围更大,更接近实际监测数据.基于不同的清单输入,一些城市的传输角色存在一些差异.例如,对于4种污染物,两种排放清单模拟出的沧州与周边城市的净传输方向完全相反,在MEIC排放清单中,沧州以向外净传输为主,即为源;而在环统排放清单中,沧州则变成了净输入城市,即为汇.这些结论将影响大气联防联控中各城市源汇责任的认定,在实际环境管理中应注重多源数据的选择、验证和比较.