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相似文献
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1.
采用浸渍法对钙镁铝类水滑石进行K2CO3改性,并进一步焙烧获得复合金属氧化物吸附剂。在固定床实验系统上对K2CO3改性类水滑石吸附剂的高温脱除HCl(g)性能进行了研究,探究了K2CO3负载量、反应温度和初始HCl(g)浓度对其高温脱除HCl(g)性能的影响,通过X射线衍射(XRD)、比表面积及孔隙分析(BET)、扫描电镜(SEM)及热重分析(TG)对改性前后的类水滑石吸附剂进行了表征。结果表明:1)K2CO3改性后类水滑石吸附剂的脱除HCl(g)性能显著提高,K2CO3的最佳负载量为30%,过高的负载量会导致吸附剂的孔隙堵塞,吸附能力下降;2)在400~800℃的反应温度范围内,吸附剂的HCl(g)吸附容量在600℃时达到最高,为0.289 g/g;3)在不同HCl(g)浓度下吸附剂的脱除HCl(g)性能保持稳定;4)经500℃煅烧后吸附剂的比表面积和孔体积增大,平均孔径减小,吸附能力增强;负载K2CO3后类水滑石吸附剂的热稳定性有所增强。K2CO3改性后的类水滑石衍生吸附剂具有优良的高温脱除HCl(g)性能,为选择高效实用的高温HCl(g)吸附剂提供了参考。  相似文献   

2.
采用密度泛函理论研究了γ-Fe2O3表面As2O3的吸附以及掺杂改性提高抗As2O3中毒性能的作用机理.计算了As2O3在完整以及O缺陷γ-Fe2O3(001)表面的吸附性能,包括吸附位点、吸附结构、吸附能、PDOS等.同时建立了Mo、Ti、Mg掺杂的γ-Fe2O3模型,探讨了助剂掺杂对抗砷中毒能力的作用机制,并考虑了掺杂量的影响.结果表明:As2O3倾向于以O端化学吸附在γ-Fe2O3(001)表面Feoct位,吸附过程发生强烈的相互作用和电荷转移.当表面存在O缺陷时,As2O3的吸附能得到提高.Mo、Ti、Mg倾向于掺杂在Feoct位,增强了对As2O3的吸附能力,并且增大Mo的掺杂量可以强化As2O3的吸附.As2O3倾向于与活性较强的Mo、Ti、Mg发生反应,从而保护活性Fe位不受砷中毒,Ti和Mg的掺杂还抑制了相邻Fe位对As2O3的吸附.Mo、Ti、Mg的掺杂还促进了催化剂表面对NH3的吸附,增强了表面酸性强度,有利于SCR反应.Mo、Ti、Mg原子的掺杂有利于提高γ-Fe2O3催化剂的抗砷中毒性能.  相似文献   

3.
采用新的固态胺吸附材料研究其对SO2的吸附性能.针对几种不同种类及孔径的分子筛嫁接胺基合成固态胺吸附材料,研究了其对SO2吸附规律,特别是研究了固态胺解吸再生的特性.研究结果表明固态胺具有较高的SO2吸附量,经20次吸附-解吸循环,留在固态胺中的残余量较低.结果还表明,分子筛结构的种类和孔径对固态胺吸附SO2的效果有重大影响,通常孔径较小的分子筛,吸附效果较差.但分子筛中SiO2/Al2O3的提高可降低解吸后的残余量.研究CO2,NOx对固态胺吸附剂的影响规律,结果表明,CO2对固态胺SO2吸附基本无影响,NOx则会干扰SO2的吸附.通过对解吸残余量化学成分的研究表明,解吸残余量具有与液态胺热稳定物类似的组分.由于固态胺可以有较高的工作温度,因此固态胺将更易于循环再生.  相似文献   

4.
王峰  张永锋  张印民  孟军 《环境科学研究》2018,31(10):1787-1794
为增强火山灰反应的强度,提高对SO2的脱除性能,以粉煤灰为原料采用两步水热合成法制备硅基多孔材料,并对制备的材料进行表征.结果表明:硅基多孔材料整体呈无序形态,主要成分为水化硅酸钙和CaCO3,属于无定型的非晶相物质;由C、O、Si、Na、Ca等元素构成,主要以SiO32-、CO32-的形式存在;呈蜂窝和玻璃纤维的网状结构,内部空隙发达,比表面积较大,且存在有大量的吸附水和结合水.利用固定床反应器测定了硅基多孔材料对SO2的吸附性能,在入口ρ(SO2)为1 200 mg/m3、吸附温度为50℃、SO2含氧量为9%、粒度为200目(0.075 mm)的条件下,SO2的吸附量可达24.87 mg/g,脱硫率可达100%,与钙基吸附剂相比吸附量提高了74%;将吸附SO2后的硅基多孔材料在700℃下焙烧3 h,可以继续吸附SO2,重复使用率可达72.24%.由于SO2在脱除过程中存在一定的化学反应,含氧量的增加能够提高其对SO2的吸附量.研究显示,硅基多孔材料脱除SO2的过程是由物理吸附和化学反应相结合的结果,其中由于制备的硅基多孔材料具有较大的比表面积和较为丰富的孔结构,有利于物理吸附;同时,在两步法制备硅基多孔材料的过程中使火山灰反应得到增强也同样提高了SO2与硅基多孔材料的化学反应,进而增强了化学吸附的效果.   相似文献   

5.
附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads降解有机磷农药   总被引:7,自引:0,他引:7  
研究以四异丙醇钛[Ti(iso-OC3H7)4]、异丙醇铝为原料,以空心玻璃微球为载体,用溶胶-凝胶法制备可漂浮附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads的过程。用该光催化剂降解有机磷农药,并与光催化剂DegussaP-25TiO2光活性进行比较。结果表明,附载型复合光催化剂活性显著提高,最高光活性为同样降解条件下,同样含量DegussaP-25TiO2光活性的1.4倍,且TiO2.Al2O3组分摩尔比存在最佳值。同时还研究了TiO2.Al2O3/beads对有机磷农药的吸附性,并用XRD和TEM对附载型复合光催化剂进行表征。   相似文献   

6.
采用浸渍法制备Mn/TiO2(MT)、Ce/TiO2(CT)和Ce-Mn/TiO2(CMT)脱汞吸附剂,在固定床脱汞实验台上研究吸附剂的脱汞性能.结果表明,吸附温度为100~200℃时,3种吸附剂的脱汞性能均随温度的升高而增强;而在200~300℃范围内,脱汞效率均出现不同程度的降低.MT、CT及CMT吸附剂的脱汞效率在200℃时达到最高,分别为91%、58%和95%.MT和CT吸附剂的抗SO2性能较弱,在N2+6% O2+1000×10-6SO2烟气条件下,30min内脱汞效率均下降到50%,而CMT吸附剂在2h内仍能保持80%以上的脱汞效率,表明在MT中掺杂Ce不仅可以提高吸附剂的脱汞性能,还可以增强抗SO2性能.利用N2吸附/脱附、X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对吸附剂的物理化学性质进行表征,并对吸附产物进行热重分析(TG)和程序升温脱附实验(TPD),阐明了CMT脱汞吸附剂的抗SO2特性机理.Ce的掺杂,提高了活性组分在吸附剂表面的分散度及Mn4+的比例;相比于MnO2,CeO2可优先与SO2反应,抑制了SO2对Mn4+的毒害作用,从而提高了抗硫性能.  相似文献   

7.
采用水热法制备Bi2O2CO3纳米光催化剂,研究了乙二醇和水的体积比对Bi2O2CO3制备的影响,采用XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、BET比表面积等表征手段对Bi2O2CO3性能及其结构进行表征,并对Bi2O2CO3在紫外光条件下光催化脱除气体中单质Hg的性能进行了研究.结果表明:当乙二醇和水共同作用时有助于Bi2O2CO3孔径的增大,当V(乙二醇):V(水)为2:1时,孔径达到最大,为33 nm;脱Hg效率与Bi2O2CO3孔径的大小呈正相关,线性直线斜率(k)为1.64.当孔径达到最大值33 nm时,紫外光条件下的Bi2O2CO3纳米光催化剂光催化脱Hg效率也达到最大值(81%).研究显示,Bi2O2CO3纳米光催化剂孔径的增大会延长单质Hg在光催化剂表面的停留时间,有利于光催化反应的进行.   相似文献   

8.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.   相似文献   

9.
为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加.   相似文献   

10.
采用浸渍法制备了一系列V2O5-MoO3/TiO2和V2O5-MoO3/TiO2-ZrO2催化剂,考察了ω(V2O5/TiO2)、ω(MoO3/TiO2)及ω(ZrO2/TiO2)对催化剂选择性催化还原NO性能的影响。结果表明:ω(V2O5/TiO2)为3%,ω(MoO3/TiO2)为6%,ω(ZrO2/TiO2)为30%的催化剂具有最佳的脱硝活性、较低的SO2氧化率及较好的抗硫抗水性能。采用XRD、TG、BET、SEM、H2-TPR及NH3-TPD等手段,对上述催化剂的理化性能及结构进行表征。结果表明:掺杂ZrO2的催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性,这与其较大的比表面积、较多的表面羟基、均匀的粒径、优良的氧化还原性能和较多的弱酸性位有关。  相似文献   

11.
利用水热法成功制备了Fe3O4/FeS2催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物(洛克沙胂,ROX).XRD、SEM、XPS和磁学测量系统(VSM)等表征结果表明,Fe3O4/FeS2呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下(初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe3O4/FeS2投加量为0.15g/L和H2O2浓度为0.034g/L,Fe3O4/FeS2介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe3O4或FeS2体系.此外,Fe3O4/FeS2可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe3O4/FeS2能够快速地催化H2O2产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH).在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物(如酚类、醌类、小分子有机酸等)和无机产物(As (V)和NO3-).之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.  相似文献   

12.
为有效去除水体中的磷酸盐,采用沉淀沉积方法合成了氢氧化镧〔La(OH)3〕掺杂氧化铝(Al2O3)的吸附材料La(OH)3(X)/Al2O3〔X表示吸附剂中的La(OH)3质量含量〕,并对其吸附磷酸盐的性能进行研究. 结果表明:①Al2O3和La(OH)3是吸附剂中磷酸盐的主要结合位点. ②磷酸盐初始浓度为50 mg/L时,La(OH)3(19)/Al2O3吸附剂在初始阶段吸附较快,且在200 min左右达到吸附平衡. La(OH)3(X)/Al2O3吸附剂对磷酸盐的吸附量随着La(OH)3负载量的提高而升高,其吸附等温线符合Langmuir模型拟合. La(OH)3(7)/Al2O3、La(OH)3(13)/Al2O3、La(OH)3(19)/Al2O3和La(OH)3(27)/Al2O3对磷酸盐的最大吸附量可分别达到25.32、27.40、43.10和53.76 mg/g (以P计). 这表明La(OH)3掺杂Al2O3后为磷酸盐提供更多的活性位点,有效提高了磷酸盐的吸附容量. ③La(OH)3(19)/Al2O3对磷酸盐的吸附量随pH的升高而降低,共存阴离子影响试验表明,La(OH)3(19)/Al2O3对磷酸盐具有较高的吸附选择性. ④经过5次吸附-脱附循环后,La(OH)3(19)/Al2O3表现出稳定的吸附和再生性能,对实际水体磷酸盐的去除试验结果表明其可用于实际水体中磷酸盐的去除. 研究显示,La(OH)3(19)/Al2O3的磷酸盐吸附速率快、吸附容量高、吸附选择性高,具有潜在的应用价值.   相似文献   

13.
为实现废弃水稻秸秆资源化利用及其治理水环境中Cd2+的污染问题,用KMnO4、KOH、H2O2、KOH+H2O2、酒石酸、柠檬酸、TiO2对水稻秸秆进行改性,制成不同的水稻秸秆吸附剂来吸附溶液中的Cd2+,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱仪、比表面积及孔径分析仪和Zeta电位仪对改性前后的水稻秸秆进行表征分析,吸附过程采用准一级动力学方程、修正一级动力学方程、准二级动力学方程和颗粒内扩散模型进行拟合.结果表明:在Cd2+初始浓度100mg/L,pH7,水稻秸秆添加量为10g/L,25℃条件下,7种改性水稻秸秆吸附Cd2+的效果不同,其中经KMnO4改性的水稻秸秆对Cd2+的吸附效果最好,吸附量达10.024mg/g,对Cd2+的去除率达到99.24%,比未改性水稻秸秆提高了99.44%,其次是KOH和KOH+H2O2改性处理的水稻秸秆,吸附量分别达到了9.302和9.189mg/g,对Cd2+的去除率分别达92.62%和90.82%,比未改性水稻秸秆分别提高了85.07%和82.83%.改性处理水稻秸秆吸附Cd2+的效果顺序为:KMnO4 > KOH > KOH+H2O2 > TiO2 > H2O2 > 柠檬酸 > 酒石酸.对于Cd2+的吸附过程,准一级速率方程只能较好地描述吸附初始阶段,准二级动力学方程则能很好地描述吸附的整个过程.经KMnO4,KOH和KOH+H2O2改性的水稻秸秆是具有潜在利用价值的废水中Cd2+吸附剂.  相似文献   

14.
为探究稀土金属掺杂CeZrOx催化剂引发的缺陷结构对汽车尾气污染控制的影响,合成了不同Pr掺杂量的Ni~(Ce6Zr4-xPrx)O2/A12O3系列催化剂,并对其进行了TWC催化活性评价、耐SO2性能测试和系统性表征,研究Pr掺杂引起的缺陷性质对催化性能的影响.结果表明,Pr掺杂Ni~(Ce-Zr)O2/A12O3产生两种缺陷:氧空位(Ov)和晶格扭曲,Pr的掺杂水平控制着缺陷位的类型和浓度.Ov在TWC反应中起关键作用.在Pr掺杂的Ni~(Ce6Zr4-xPrx)O2/A12O3催化剂中,TWC的催化性能显著地依赖于Ov浓度,Pr掺杂产生的O  相似文献   

15.
以粉煤灰与电石渣的混合物(FC)作为载体,Na2O为活性组分,采用超声波浸渍法制备了吸附剂Na2O/FC。通过XRD、BET、SEM分析对吸附剂进行表征,探讨在微波辐射下吸附剂协同脱硫脱硝机制。结果表明:微波下Na2O负载可显著提高吸附剂的性能;6%Na2O/FC(其中6%代表活性组分Na2O在吸附剂中质量分数)的协同脱硫脱硝性能最佳,其脱硫t90%和t50%(tx%为吸附剂的脱硫率或脱硝率达到x%时的反应时间)分别为12,73 min,脱硝t90%和t50%分别为4,16 min。机理分析表明:协同脱硫脱硝过程起初以物理吸附为主,反应进行一段时间后以化学吸附为主。微波下吸附剂Na2O/FC的化学吸附过程为活性氧将SO2和NO氧化为SO3和N2O5后,SO3和N2O5与金属氧化物反应生成Ca5(SiO4)2SO4、(MgxCa1-x)(NO3)2、CaSO4等硫酸盐和硝酸盐,同时活性组分Na2O可直接与吸附态的SO2与NO结合生成Na2SO3和NaNO3。  相似文献   

16.
CO2的减排与利用是实现碳达峰和碳中和目标的重要途径.本文通过溶胶凝胶法将Sr和Zr掺入钙钛矿型LaCoO3结构中,合成了一系列钙钛矿催化剂,包括LaCoO3、La0.9Sr0.1CoO3-σ、La0.9Sr0.1Co0.9Zr0.1O3+σ和La0.9Sr0.1Co0.9Zr0.1O3,并考察了非热等离子体催化还原CO2为CO和CH4的性能.同时在A位掺杂Sr和B位掺杂Zr的催化剂(La0.9Sr0.1Co0.9Zr0.1O3)反应活性最高,其CO2转化率为28.7...  相似文献   

17.
选用一种成本低、可大规模合成的Cu基MOFs(Cu-MOFs)材料作为CO2吸附剂,在原位合成过程中添加石墨烯量子点以调控其晶体结构.结果表明:适量石墨烯量子点的添加有利于提高Cu-MOFs的比表面积和孔体积,相比未改性MOFs材料,改性后的CO2吸附性能有所提高,25℃,100kPa时提高了4.5%.随着温度升高,吸附容量提升越明显.改性后的MOFs对于N2的吸附量则比未改性时更低,因此计算得到的CO2/N2吸附选择性也更高,增加了近一倍.综合等量吸附热的考察结果发现,尤其添加适量含N石墨烯量子点的Cu-MOFs吸附剂不仅具备了较高的吸附容量、吸附选择性,还展现了较理想的吸附热,因此兼具了较优CO2吸附性能和较低脱附能耗的特点,为MOFs吸附剂的改性提供了一点参考价值.  相似文献   

18.
基于密度泛函理论计算了NO和As2O3在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As2O3在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As2O3与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As2O3都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As2O3在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As3+作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As2O4在相邻的活...  相似文献   

19.
分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备xCuO-yWO3/TiO2催化剂(x,y分别代表样品中ω(CuO)和ω(WO3)),并在微型固定床反应器中对制备的xCuO-yWO3/TiO2催化剂进行选择性催化还原脱硝(NH3-SCR)性能评价。结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的2CuO-6WO3/TiO2催化剂具有较好的脱硝性能,在250~350 ℃,NOx转化率达到90%以上,相较于浸渍法制备的2CuO-6WO3/TiO2催化剂活性明显提高。并采用BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD和XPS等表征手段对制备的催化剂进一步表征分析,结果表明:通过溶胶-凝胶法制备2CuO-6WO3/TiO2催化剂的比表面积和表面化学吸附氧明显提高,且还原能力和酸性增强,对NH3的吸附能力亦有所提高,因此溶胶-凝胶法制备的2CuO-6WO3/TiO2催化剂表现出较好的NH3-SCR脱硝性能。  相似文献   

20.
采用溶胶-凝胶法合成NaOH修饰的Ru-TiO2催化剂(Ru/NaOH-TiO2),在对其详细结构表征后将其应用于CO2甲烷化反应.活性测试结果显示,以Ru/NaOH-TiO2催化剂进行CO2甲烷化反应,在7 h反应时间内生成300.8μmol CH4,其产量相较于Ru/TiO2提高了30.2%.CO2-TPD、H2-TPR.FTIR等测试结果证实NaOH修饰能提高催化剂对CO2的吸附和活化,从而有效提高其催化CO2甲烷化效率.这一研究工作为提供高效CO2转化催化剂提供了理论基础.  相似文献   

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