硫氧同位素解析典型岩溶地下河流域硫酸盐季节变化特征和来源

全球约1/4的饮用水源为岩溶水,但岩溶含水层极易遭受人类活动污染.以八步地下河为例,利用硫酸盐（SO₄^2-）浓度、硫氧同位素（δ³⁴S-SO₄和δ¹⁸O-SO₄）和水中氧同位素（δ¹⁸O-H₂O）研究岩溶小流域SO₄^2-的丰、枯水期两个季节变化特征和来源.结果表明：①受酸性矿坑水（acid mine drainage,AMD）直接影响的采样点SO₄^2-浓度较高（≥250 mg·L^-1）,枯水期>丰水期,其他采样点浓度季节变化相对较弱且浓度低.②地表水丰水期δ³⁴S-SO₄与δ¹⁸O-SO₄平均值分别为-10.5‰和4.7‰,枯水期为-11.5‰和1.3‰;地下水丰水期δ³⁴S-SO₄与δ¹⁸O-SO₄平均值分别为-2.9‰和7.1‰,枯水期为-3.2‰和6.2‰.地表水和地下水中δ³⁴S-SO₄与δ¹⁸O-SO₄值都存在丰水期偏重、枯水期偏轻的特征.③丰、枯水期流域内地表水和地下水中各采样点δ³⁴S-SO₄值变化不明显,表明在特定的采样点SO₄^2-的来源相对稳定.④地表水和地下水中SO₄^2-主要来源于雨水、硫化物和石膏,地下河出口各来源丰水期所占的比例分别为13%、40%和47%,枯水期为18%、39%和43%.     

氮和氧同位素示踪云台山地表水硝酸盐来源

多年监测发现,5A级风景旅游区云台山水中总氮超标.为了摸清其不同形态氮含量水平并识别氮污染来源,本研究分别于丰水期(2021年9月、2022年6、7月)、平水期(2021年11月)和枯水期(2021年12月、2022年2月)采集云台山马鞍石水库表层和深层水及其上游河流表层水样品共58个,测定并分析了水化学参数(TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N和Cl^-)的浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-),同时利用SIAR同位素模型定量解析了水库及其上游河流中NO₃^-源的贡献.结果表明,马鞍石水库及其上游河流水中ρ(TN)、ρ(NO₃^--N)、ρ(NH₄⁺-N)变化范围分别为1.86～6.4、1.40～...     

碳氮氧同位素解析典型岩溶流域地下水中硝酸盐来源与归趋

利用多同位素(C、N和O)和水化学方法解析贵州八步地下河流域水体中硝酸盐(NO3-)来源与转化过程,利用SIAR模型定量计算NO3-不同输入端的贡献比例.结果表明,研究区地下水NO3-污染严重,近38％的地下水样品NO3-超过饮用水限值.地下水的δ15N-NO3值介于2.3‰～30.33‰,均值9.68‰,δ18O-N...     

基于硫酸盐硫同位素的伊洛河流域河水溶解性重金属来源

借助伊洛河河水硫酸盐硫同位素（δ³⁴S_SO4）和溶解性重金属含量水平,研究伊洛河流域不同形式人类活动对河水溶解性重金属的影响.结果表明：伊洛河流域上游干流和支流河水溶解组分受金属矿山开采废水影响较大,洛河河水中溶解性硫酸盐浓度（SO₄^2-）和δ³⁴S_SO4均值分别为（173±108）mg/L和（3.1±2.1）‰（n=8）,河水中Co、Fe、Mn、Ni、Zn、Mo、Cd、Pb和U等含量较高,伊河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值为（169±89）mg/L和（3.7±1.2）‰（n=6）,河水中Cr、Co、Fe、Ni、Zn、Mo、Cd、W、Hg、Pb和U等含量较高.伊洛河流域下游河水溶解性重金属受生活污水和工业废水影响较大,洛河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值分别为（121±30）mg/L和（9.4±0.8）‰（n=4）,河水中V、Cr、Ni、As、W和Hg等含量较高,伊河河水中SO₄^2-和δ³⁴S_SO4均值分别为（122±22）mg/L和（10.5±2.4）‰（n=3）,河水中V、U、Ni和As等含量较高.伊洛河流域源头河水溶解性重金属含量低,河水溶解组分来自大气降水,河水δ³⁴S_SO4值范围为（6.7‰~8.2‰）.伊洛河流域河水溶解性重金属含量以及δ³⁴S_SO4值具有一致的空间差异性,δ³⁴S_SO4可以很好地说明河水中溶解性重金属以及硫酸盐来源.     

滹沱河流域地下水硫酸盐污染特征及源解析

滹沱河流域地下水是石家庄地区居民的重要饮用水源。近年来,随着工业化和城市化的快速发展,导致该地区地下水中硫酸盐污染问题日益严重。该研究于2015年1月和2016年8月各采集了滹沱河流域地下水水样28组,运用水化学理论和多元统计技术研究了该地区地下水硫酸盐的污染特征,并识别了硫酸盐的污染来源。结果表明:滹沱河流域地下水硫酸盐污染较重,枯水期和丰水期地下水硫酸盐的浓度均值分别为192.9 mg/L和185.4 mg/L,超标率分别为21.4%和21.4%。该地区地下水硫酸盐受到人类活动的严重影响,其浓度的高低与地下水水位埋深密切相关。滹沱河流域地下水水化学类型主要为HCO_3.SO_4-Ca(Mg)。在枯水期和丰水期SO_4型水出现的比例分别高达82%和75%。主成分分析结果表明,地下水硫酸盐的主要污染来源在枯水期是生活污水、工业污水(点源污染)和水岩交互作用(诱因);而在丰水期转变为生活污水(点源污染)和水岩交互作用(诱因)、面源污染和工业污水(点源污染)。     

青岛市农区地下水硝态氮污染来源解析

为了提高作物产量,肥料大量投入在农业种植区日益普遍,导致了农区地下水硝态氮(NO3--N)污染.农业面源污染是地下水硝态氮污染的主要原因.为了保障饮用水安全,明确农区硝态氮污染的来源是十分必要的.本研究分别于2009年和2019年在青岛农区随机选取35个采样点,借助反距离加权法(IDW)对硝态氮含量进行空间分布分析,通...     

无定河流域地表水硝酸盐浓度的时空分布特征及来源解析

无定河流域作为黄河的一级支流,其水生态环境质量深刻影响着黄河流域生态保护与高质量发展.为识别无定河流域硝酸盐污染来源,对2019～2021年期间无定河的地表水样品进行了采集,探究了流域地表水体硝酸盐浓度的时空分布特征及影响因素,借助水化学方法、氮氧同位素示踪技术以及MixSIAR模型定性和定量地确定了地表水硝酸盐各来源及其贡献率.结果表明,无定河流域硝酸盐浓度存在显著时空差异.时间上,丰水期地表水NO^-₃-N浓度均值高于平水期;空间上,下游地表水NO^-₃-N浓度均值高于上游.地表水硝酸盐浓度的时空差异主要受降雨径流、土壤类型以及土地利用类型的影响.无定河流域地表水丰水期硝酸盐的主要来源是生活污水及粪肥、化学肥料和土壤有机氮,其贡献率分别为43.3%、 27.6%和22.1%,降水的贡献率仅占7.0%.不同河段地表水硝酸盐污染源贡献率存在差异,上游土壤氮贡献率明显高于下游,为26.5%;而下游生活污水及粪肥的贡献率明显高于上游,为48.9%.可为无定河乃至干旱及半干旱地区的河流硝酸盐来源解析和污染治理...     

稳定同位素模型解析大气氨来源的参数敏感性

氨(NH_3)是大气霾污染和过量氮沉降的关键前体物,准确厘清其来源是制定NH_3减排策略的科学基础.稳定同位素模型(SIAR)在NH_3溯源研究中展现出巨大潜力,其解析结果的可靠性与NH_3排放源的氮同位素指纹谱(δ~(15)N-NH_3)密切相关.本研究基于2013年1月北京霾污染期间的同位素观测资料,使用SIAR评估了3个重要源谱参数(源的数量、源的δ~(15)N-NH_3特征值及其标准差)对NH_3源解析的影响.结果表明,农业源的贡献率对源谱δ~(15)N-NH_3特征值的变化最敏感,其次为化石燃烧源,氨逃逸源的敏感性最低.农业源δ~(15)N-NH_3标准差的改变仅造成农业源贡献率变化约4%,但其特征值的改变却造成农业源贡献率20%的变化.相比之下,将农业源拆分为化肥挥发和畜牧养殖源后,解析结果并未显著增加农业源的总贡献,即"非农业源"仍然是2013年初北京霾污染期间NH_3的重要来源.考虑到农业源的贡献率对SIAR模型参数改变的响应最为敏感,且不同类型的农业源δ~(15)N-NH_3差异较大,未来需要针对农业源δ~(15)N-NH_3的时空变化规律及影响因素开展深入研究,以此来降低同位素源解析模型的不确定性.     

水化学和环境同位素在示踪枣庄市南部地下水硫酸盐污染源中的应用

岩溶地下水是枣庄市工农业生产以及居民饮用水的重要供水水源.近年来,随着工业化及城市化的发展,硫酸盐污染日益突出.于2014年8月共采集枣庄市南部不同深度地下水和地表水样品36组,在分析其水化学及δD、δ~(18)O-H_2O、δ~(34)SSO_4~(2-)同位素组成的基础上,通过分析区域地下水水文地球化学演化过程及人为输入的影响,识别了地下水硫酸盐污染的范围和途径.结果表明,区内地下水水化学类型主要为HCO_3·SO_4-Ca型,水化学组分主要来源于碳酸盐岩和硫酸盐矿物的溶解、黄铁矿氧化以及人为活动的影响;地下水主要来源于大气降水补给,地表水与不同深度地下水水力联系密切;地下水中δ~(34)SSO_4~(2-)含量的变化范围为0.2‰~9.3‰,与SO_4~(2-)含量的关系分析显示,硫酸盐具有多种来源,主要包括石膏溶解、黄铁矿氧化、化肥淋滤与工业废水下渗污染.除原生地质成因影响外,工矿企业的废水下渗是造成当地地下水硫酸盐含量升高的主要原因.     

雷州半岛地下水重金属来源解析及健康风险评价

地下水重金属的来源确定和健康风险评估,是新时期我国环境管理中重点关注和亟待解决的问题之一.为了解雷州半岛地下水环境状况,采集44件地下水样品,测定分析了Cr、Mn、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb元素的浓度和空间分布特征,并运用相关系数和主成分分析探讨了地下水重金属的来源,最后结合健康风险模型对不同途径所引起的健康风险进行评价.结果表明：①除As、Mn和Cd外,雷州半岛地下水重金属元素的平均值均未超过Ⅱ类水质标准（GB/T 14848-2017）.②总体空间分布表现出明显的空间差异性,即南部高于北部.③研究区8种重金属可被辨识出3种主成分（PCs）,PC1（Cu、Zn、Cd和Pb）主要为工农业及交通因子,PC2（Cr、Mn和As）主要为自然源和人为源双重因子,PC3（Hg）主要为自然源因子.④研究区各金属的健康风险均在可接受范围内,成人的风险高于儿童,饮用途径的风险高于皮肤暴露途径.环保部门应指导合理地开采地下水资源,严格控制污染来源,以期降低健康风险.     

重庆城区大气颗粒物污染来源解析

首次在重庆采用受体模型－ＣＭＢ７．０模型来定量解析各种尘源对受体ＴＳＰ的贡献率（％），结果表明：重庆城区大气ＴＳＰ主要来源燃煤烟尘（４３．０％），钢铁冶金尘（３５．７），道路土壤尘（９．３％），建筑材料尘（３．０％）及ＳＯ＾２－４（６．２％）ＮＯ＾－３（１．１％）二次气溶胶。     

运用硫同位素、氮氧同位素示踪里湖地下河硫酸盐、硝酸盐来源

为揭示里湖地下水水质的时空变化规律,结合硫同位素及氮氧同位素分析水质变化原因,为开发和保护岩溶水资源提供科学依据.于2010年1月至12月,2014年5月、10月对里湖地下河进行监测,分析其常规水化学组成及δ34S-SO2-4、δ15NNO-3、δ18O-NO-3特征.结果表明:1地下河水化学类型为HCO3-Ca型,受到大气降水、人类活动等影响,各离子表现出明显的时空变化规律;2自污水处理厂运营以来,地下河中硫酸盐浓度略有降低,但仍然偏高,与2010年相比,硝酸盐污染加剧.受人类活动影响上游拉易洞、南丹河,中游凉风洞、甘田坝等地硫酸盐、硝酸盐浓度较高,下游小龙洞处浓度较低;3地下河δ34S-SO2-4值在-4.12‰~-0.93‰之间,通过与潜在硫源的δ34S比对,推断由工业和居民生活燃煤产生的大量硫氧化物引起雨水酸化,以酸雨的形式向当地地下水输入大量SO2-4;4δ15N-NO-3值在0.26‰~11.58‰之间,平均为7.61‰,δ18O-NO-3在-2.33‰~21.76‰之间,平均为9.38‰,结合硝酸盐氮氧同位素组成分析,认为土壤氮、人畜粪便和污水是研究区硝酸盐的主要贡献者,也是地下水中硝酸盐污染加剧的主要原因.     

银川平原地下水化学成因机制与组分来源解析

地下水是银川平原生活生产和农业灌溉的主要水源之一.受区域环境背景的影响以及人类活动的长期作用,地下水水质整体较差.为了深入分析银川平原地下水水化学成因机制并解析水化学组分来源,采用传统的水化学图解法与数理统计法和主成分分析-多元线性统计模型,基于100组潜水和46组承压水样品的无机组分含量,分析了潜水和承压水水化学特征与质量状况、超标毒理组分的空间分布以及水化学组分来源贡献率.结果表明：①地下水水化学成分受岩石风化和蒸发浓缩作用的共同控制. ②溶滤-富集作用（F1）、原生地质环境（F2）和人类活动因素（F3）是影响研究区地下水的主要因素,其对地下水化学组分来源的贡献率分别为73.67%、 14.45%和11.88%. ③地下水超标的主要毒理指标为NO₃^--N和F^-;农业活动对区内高NO₃^--N潜水的贡献较大,其次为生活污水的排放;含F矿物溶滤与阳离子交换吸附作用是地下水中F^-富集的主要因素.     

南太行山山前平原地下水水化学以及同位素组成研究

采用环境同位素和水化学方法,通过分析南太行山山前平原不同类型水体氢氧稳定同位素(δD和δ18O)、溶解性无机碳同位素(δ~(13)C-DIC)和水化学组成特征,探讨不同水体来源以及人类活动对地下水水质的影响过程。研究区地下水氢氧同位素组成表明,区内地下水均来自大气降水,补给区和排泄区浅部含水层地下水较深部含水层地下水氢、氧同位素值均偏正,氘盈余值(d值)也偏小,显示浅部含水层地下水受蒸发作用影响。同时排泄区地下水氢、氧同位素值较补给区地下水偏正,显示排泄区地下水经历较明显的蒸发过程。研究区地下水溶解性无机碳碳同位素(δ~(13)C-DIC)组成表明,补给区和排泄区浅部含水层地下水δ~(13)C-DIC值较深部含水层δ~(13)C-DIC值均偏负,显示浅部含水层地下水无机碳更多来源于有机物分解。同时排泄区地下水δ~(13)C-DIC值较补给区地下水δ~(13)C-DIC值偏负,表明排泄区地下水溶解性无机碳受有机物分解影响较大。研究区地下水水化学组成表明,补给区地下水水化学类型以Ca-HCO3型为主,排泄区地下水水化学类型以Na-HCO3-SO4型为主。结合同位素组成特征,补给区地下水水化学组成主要受溶滤作用和人类活动的影响,排泄区地下水水化学组成则受溶滤作用、蒸发浓缩作用、阳离子交换作用和人类活动的共同控制。     

氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

我国地下水硝酸盐污染及源解析研究进展

我国地下水中硝酸盐污染问题严峻,尤其农业产区地下水硝酸盐污染日益突出,严重影响了地下饮用水安全,急需引起重视.通过综述发现,我国地下水中硝酸盐的主要来源为大气沉降、土壤氮、农业施肥和粪便污水等,其中粪便污水和农业施肥是地下水硝酸盐超标的主要原因.总结了水化学分析法、多元统计分析法、稳定同位素示踪法和微生物源追踪等技术在地下水硝酸盐溯源中的应用.各种溯源方法均有一定的局限性,建议采用多种方法联合识别地下水中硝酸盐来源,并通过多元统计分析和同位素定量解析模型计算不同污染来源贡献率.硝酸盐污染溯源经历了从定性到定量的研究过程,目前基于δ¹⁵N-NO₃ ^-和δ¹⁸O-NO₃ ^-解析硝酸盐来源的SIAR和MixSIAR模型已经相当成熟,但由于不同输入端元同位素特征值范围相互重叠,不同时空变化等条件下δ¹⁵N-NO₃ ^-和δ¹⁸O-NO₃ ^-值具有一定差异,以及氮迁移转化过程中的同位素分馏等的影响,导致模型计算得出的结果还存在不确定性,需要进一步优化模型的解析方法,以更精准地获取硝酸盐污染来源及其贡献率,服务于地下水资源的科学管理.     

基于同位素示踪方法的东江流域氮素分布特征和来源解析

为了探明东江流域氮素污染现状及氮素污染来源,在东江流域设置31个采样点位,于2020年枯水期（1月）和丰水期（7月）进行水体样品和主要污染源样品的采集及检测,结合氮氧双稳定同位素及SIAR模型,绘制典型污染源的δ15N、δ18O特征分布图并估算其贡献率,定量分析识别氮素来源,从而对东江流域的氮负荷进行更加有效地控制.结果表明：(1)东江流域氮素污染以支流区最为严重,其次为源头区,这两个区域的水质均达到地表水环境质量标准（GB3838-2002）氨氮浓度的Ⅲ类水平,相比之下,上游区、中游区污染较轻,且氨氮浓度能达到地表水环境质量标准的II类水平.(2)东江流域氮素以硝态氮为主要赋存形态,枯水期、丰水期各研究区域内硝态氮占总氮的比例分别为43.29%～74.83%、65.51%～80.08%.(3)东江流域枯水期生活污水是主要的污染来源,贡献率为44.45%～61.39%,丰水期降雨径流是主要的污染来源,贡献率为36.67%～46.11%,究其原因跟流域内不同水文期降雨量大小和河道水量有关.(4)氮素浓度在丰水期和枯水期之间存在明显差异,且从2009年至今,水体氮素污染程度呈现加重趋势,建...     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

秦皇岛市大气颗粒物来源解析研究

对秦皇岛海港区和山海关区的颗粒物来源进行了定性识别和定量解析。并考察了重点污染源——我国最大的煤码头秦皇岛港煤码头对市区扬尘和TSP中的碳的影响。得出秦皇岛市海港区和山海关区TSP主要来源为风沙、扬尘,其次为燃煤飞灰和海盐尘。气象条件特别是风向对TSP各源分担率的影响很大,秦皇岛市煤码头是该区域TSP中碳的主要来源。不同气象条件下,煤码头对海港区和山海关区的影响程度明显不一样。      

矿区地下水硝酸盐来源的解析

石拐矿区是内蒙古重要的煤炭供应地,地下水受到矿山活动的影响,面临着污染和水质异常等问题,为保障该地区居民的饮水安全,矿区地下水的硝酸盐污染分布特征分析和污染源追踪具有重要意义。该文通过双同位素对石拐矿区的地下水硝酸盐污染源进行定性分析,分析其污染特征和同位素特征值,利用IsoSource模型定量评估地下水中硝酸盐中不同来源的贡献率。结果表明,研究区有40%的取样点硝酸盐超标,有显著的空间特征和时间特征。沿着地下水流向,矿区下游及居民区上游硝酸盐浓度超标,居民区硝酸盐浓度在雨季有明显增幅。地下水的δ15N-NO3-的变化范围为0.07‰～2.69‰,δ~(18)O-NO_3~-的变化范围在-5.09‰～-2.85‰。根据不同污染源的同位素值范围,确定土壤有机氮和NH4+硝化是地下水硝酸盐的主要来源,且距离矿区越近,土壤有机氮的贡献率越高。