类水滑石Mg/Zn/Al焙烧产物对高氯酸盐的吸附

利用类水滑石Mg/Zn/Al的焙烧产物对ClO-4进行吸附性能研究,通过类水滑石表面结构X射线衍射分析并探讨其吸附等温、动力学模型,并研究了焙烧温度、Mg/Zn/Al质量比、溶液pH值、吸附时间及吸附剂投加量等因素对类水滑石Mg/Zn/Al吸附ClO-4的性能影响.结果表明在500℃下焙烧4 h,Mg/Zn/Al质量比为2∶1∶1的类水滑石对ClO-4去除效果较好,吸附容量最大且对溶液pH值有较好的适用范围.经500℃焙烧的类水滑石吸附ClO-4的动力学拟合结果符合二级反应动力学模型,吸附等温线符合Langmuir及Freundlich吸附等温模型.     

类水滑石复合材料吸附去除水中硫酸根离子

用共沉淀法制备的类水滑石复合材料作为吸附剂去除水中的硫酸根离子.利用XRD、FT-IR、SEM和EDS元素分析对类水滑石复合材料的结构和组成进行了分析.研究了时间、p H值和共存离子对吸附量的影响.结果表明,类水滑石复合材料是锌铝硝酸根类水滑石和锌铝苯丙氨酸类水滑石的复合材料;类水滑石复合材料对硫酸根离子具有良好的吸附性能,最大吸附量可达到52.75 mg·g~(-1);准二级动力学模型对数据的拟合效果最好,说明吸附速率是由化学吸附控制的;吸附过程更符合Freundlich吸附等温模型,说明类水滑石复合材料对硫酸根离子的吸附是多层吸附;热力学参数表明在常温下吸附过程是自发的吸热过程;类水滑石复合材料吸附硫酸根离子主要是通过离子交换、静电引力作用以及物理吸附的途径来实现的.实验结果表明,该类水滑石复合材料是一种潜在的去除水中硫酸根离子的吸附剂.     

磁性焙烧态锌铝类水滑石吸附腐殖酸与再生

采用化学共沉淀一步法制备了磁性锌铝类水滑石(M·Zn/Al LDHs),并经煅烧得到磁性焙烧态锌铝类水滑石(M·Zn/Al LDO),用以吸附去除水中腐殖酸。文章探讨了M·Zn/Al LDO去除腐殖酸的影响因素,研究了M·Zn/Al LDO吸附腐殖酸的动力学与热力学,考察了吸附腐殖酸后M·Zn/Al LDO焙烧再生的条件。结果表明,当M·Zn/Al LDO投加量0.2 g/L时腐殖酸去除率随着投加量的增大而增大,腐殖酸的初始浓度增大时吸附量增大但去除率减小。在pH 4～8腐殖酸去除率较高,保持在97%以上。NO_3~-和F~-对去除腐殖酸的影响甚微,而H_2PO_4~-则影响较大。拟二级动力学模型与Langmuir吸附等温线较好地描述吸附过程,吸附过程以物理吸附为主,化学吸附为辅。吸附腐殖酸后的M·Zn/Al LDO通过煅烧恢复焙烧态锌铝类水滑石结构,腐殖酸分解,再生效果良好,且磁性未被破坏。可见,磁性焙烧态锌铝类水滑石是一种高效且有潜在应用前景的去除腐殖酸的水处理材料。     

刚毛藻及其磁性水热炭对水中碘的吸附研究

有效捕获和回收放射性碘对核电站事故以及医疗产生的废水治理有重要意义。该文以刚毛藻为原料制备出刚毛藻磁性水热炭,采用傅里叶变换红外光谱仪（FI-IR）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、场发射扫描电镜（SEM）对刚毛藻藻粉及刚毛藻磁性水热炭吸附碘前后结构和形貌进行表征,结果表明刚毛藻藻粉及其磁性水热炭对碘有较好的吸附效果,刚毛藻藻粉对碘的吸附量为593.82 mg/g,刚毛藻磁性水热炭吸附量为307.10 mg/g,制备出的刚毛藻磁性水热炭有良好的磁回收效果,该材料是从碘水中捕获碘的一种廉价、对环境友好的吸附剂。     

阴离子表面活性剂改性水滑石吸附硝基苯的特性研究

以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(sodium dodecyl sulfate,SDS)为改性剂,采用共沉淀法在不同表面活性剂浓度,0.5～2.0理论阴离子交换容量(theoretical anion exchange capacity,TAEC)条件下制备了有机水滑石LDH-DS,并用XRD、FT-IR表征了样品的结构特征.结果表明十二烷基硫酸根成功插层进入LDH层间,d003底面间距由0.80 nm增大至3.98 nm.同时研究了LDH-DS对硝基苯的吸附性能,表明有机水滑石对硝基苯的等温吸附曲线符合线型方程(R2>0.99),吸附过程主要为分配作用.随着样品中SDS负载量的增加,LDH-DS对硝基苯的吸附系数Kd相应增强,但有机碳标化的吸附系数Koc值基本保持恒定.吸附热力学实验显示吸附过程为吸热反应,熵增大是吸附过程的驱动力.     

乙二胺四乙酸插层水滑石吸附Cd(Ⅱ)的吸附特征研究

采用共沉淀方法合成了EDTA插层水滑石,在吸附剂投加量1.0 g/L、时间50 min、p H值6、温度50℃为插层水滑石吸附Cd2+的最佳条件下,分析了EDTA插层水滑石的解吸再生性能,进行了吸附动力学和吸附热力学研究,初步分析了EDTA插层水滑石吸附溶液中Cd2+的吸附机理。结果表明,硝酸溶液对吸附饱和的插层水滑石的解吸率较高;EDTA插层水滑石对溶液中Cd2+的吸附规律能更好的符合准二级动力学模型和Langmuir等温方程模型,该吸附为自发的、吸热的化学吸附且其对溶液中Cd2+的吸附主要是表面吸附机制和螯合机制的综合作用。     

磁性龙虾壳吸附去除水中磷的特性

以四氧化三铁修饰的龙虾壳为吸附剂,研究其对水中磷的吸附特性.结果显示：4g/L磁性龙虾壳吸附除磷效率最佳,低浓度的含磷废水（≤20mg/L）的吸附除磷效率达到91.6%以上,磁性龙虾壳吸附除磷适宜的pH值范围广,共存离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-和HCO₃^-）对磁性龙虾壳吸附除磷的影响很小,其中HCO₃^-有微弱的抑制效果.Freundlich方程能很好地描述磷在磁性龙虾壳上的吸附行为,吸附过程很好地遵循准二级动力学模型.热力学分析表明磁性龙虾壳对磷的吸附过程是自发的.X射线衍射和傅里叶红外光谱分析进一步表明,磁性龙虾壳吸附除磷的主要机制是配位交换、静电作用和表面沉淀.     

磁性纳米氢氧化锆对硫酸根吸附特性研究

以纳米四氧化三铁、氧氯化锆和氨水为原料,用溶胶凝胶法合成了磁性纳米氢氧化锆。通过静态吸附试验研究磁性纳米氢氧化锆对硫酸根的吸附性能。考察了溶液初始pH、吸附剂投加量、温度等因素对吸附效果的影响。结果表明:pH是影响吸附的重要因素,适宜的pH为1~2。吸附容量、去除率均随投加量增大而增大,之后去除率趋于平衡。磁性纳米氢氧化锆对硫酸根吸附过程符合Langmuir单分子层模型。对热力学参数ΔG0、ΔH0、ΔS0进行分析,表明磁性纳米氢氧化锆对硫酸根的吸附为吸热、熵值增加的自发过程。动力学分析表明,准二级动力学模型能更准确地拟合动力学过程。对吸附饱和的磁性纳米氢氧化锆进行脱附和再吸附,脱附率可达90%,再吸附容量为90 mg/g,表明磁性纳米氢氧化锆是一种磁分离性能良好的可以重复利用的硫酸根吸附剂。     

CuAl水滑石衍生物吸附Cr(Ⅵ)的性能研究

采用共沉淀法制备了CuAl-HTLs水滑石及其衍生物材料CuAl-LDOs,研究了CuAl-LDOs材料对Cr(Ⅵ)吸附反应动力学,并考察了pH值、反应温度对吸附容量的影响,通过对样品XRD和FT-IR表征分析了CuAl-LDOs对Cr(Ⅵ)的吸附过程;结果表明,CuAl-LDOs材料Cr(Ⅵ)吸附动力学曲线符合Elovich方程,其饱和吸附量达178.24mg/g;溶液的pH是影响吸附容量的重要因素,当pH=6时,样品对Cr(Ⅵ)的吸附性能最好;温度会影响吸附和脱附反应的平衡,当温度为40℃时,样品吸附性能最好。通过对CuAl-HTLs水滑石、衍生物材料CuAl-LDOs和CuAl-HTLs水滑石吸附Cr6+后烘干再生的材料CuAl-Reg的XRD和FT-IR分析发现,CuAl-LDOs对Cr(Ⅵ)的吸附本质上属化学吸附,对阴离子的吸附机制是通过结构重建来实现的,由于记忆效应CuAl-LDOs在吸附阴离子后可以恢复形成层状水滑石结构。     

乙二胺四乙酸插层水滑石吸附Cd(Ⅱ)的影响因素研究

采用共沉淀的方法合成了镁铝水滑石和EDTA插层水滑石,并对两者进行表征分析,同时比较分析了EDTA插层水滑石和镁铝水滑石对Cd2+的吸附效果及影响因素,确定了合成高吸附容量的EDTA插层水滑石的最佳条件和其吸附镉的最佳吸附条件。结果表明:p H值为12、晶化时间为1 h和水浴温度为50℃是插层水滑石最佳合成条件;吸附剂投加量为1.0 g/L、时间为50 min、p H值为6、温度为50℃是插层水滑石吸附Cd2+的最佳条件。     

热解条件对生物炭性质和氮、磷吸附性能的影响

以橡木为原料,在不同的热解终温、升温速率和恒温时间下制备生物炭.对生物炭产率、pH、元素组分、工业组分、比表面积、红外光谱等理化特征进行分析,并考察生物炭对水溶液体系中NO3--N、NH4+-N、PO43--P的吸附性能.结果表明:生物炭的产率受热解终温影响最大(极差:54.57%),恒温时间次之(极差:1.16%),升温速率最小(极差:0.42%).随热解终温、升温速率和恒温时间的增加,所得生物炭的pH和C含量增加,而H和O含量降低.热解终温对生物炭表面官能团影响较大,升温速率和恒温时间基本无影响.生物炭对氮、磷的吸附性能主要受热解终温影响.NO3--N的吸附量最大可达2.80 mg · g-1(600 ℃),且随热解终温的升高呈指数增加.比表面积、表面碱性官能团和表面金属氧化物与NO3--N吸附有关.随热解终温的增加,NH4+-N吸附量降低,最大吸附量为3.12 mg · g-1(300 ℃).阳离子交换量(CEC)是影响NH4+-N吸附的主要因素.PO43--P吸附量随热解终温的增加呈先增后减的趋势(在500 ℃达到最大,为9.75 mg · g-1),且吸附过程主要受生物炭表面碱性官能团和表面金属氧化物的影响.     

田湾核电站大气中水溶性阴离子的观测研究

Cl-、SO24-和NO3-是滨海大气中的主要水溶性阴离子.2005年6月～2006年5月期间,对连云港田湾核电站滨海大气中主要水溶性阴离子Cl-、SO24-和NO3-进行了监测.研究表明,田湾核电站大气中Cl-、SO24-和NO3-的年均值分别为(33.12±53.63)、(53.34±30.34)和(8.34±4.47)μg·m-3;季节变化分析表明,Cl-、SO24-浓度在夏季高、冬季低,NO3-浓度在秋冬季高、夏春季低.气象因素分析表明,风向、风速、气温、相对湿度等对大气阴离子浓度有一定影响.本研究首次对我国滨海核电大气中主要腐蚀性阴离子进行了同时监测,为防止海洋大气腐蚀,保证我国核电工业安全经济运行提供了依据.     

广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究

本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.     

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.      

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.     

兰溪市PM2.5中水溶性离子的组成特征及季节变化

为探索浙江省中部地区大气细颗粒物（PM_2.5）中水溶性离子的组成特征及其季节变化,采集了兰溪市市区和近郊两个站点2016年4个季节的PM_2.5样品,利用双通道离子色谱对水溶性无机离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺）进行了定量分析.结果表明,兰溪PM_2.5中离子总浓度存在明显的冬季高、夏季低的季节变化趋势,年均值为21.19 μg·m^-3,约占PM_2.5质量的45%;SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是水溶性离子中最主要的组分,年均浓度分别为8.11、5.92、3.87 μg·m^-3.Cl^-和NO₃^-浓度的季节变化最为显著,冬/夏浓度比接近10,其半挥发特性是导致兰溪PM_2.5中离子组成呈现季节变化的重要原因.兰溪PM_2.5中NO₃^-/SO₄^2-比值的冬季平均值为1.18,说明流动源对兰溪PM_2.5有很大贡献;夏季（以及春、秋季）时NO₃^-/SO₄^2-比值较低,且与PM_2.5浓度呈负相关,与矿物尘结合的硝酸根离子的较大贡献可能是导致夏季PM_2.5浓度较低时NO₃^-/SO₄^2-比值较高的主要原因.阴阳离子平衡、相关性及主成分分析（PCA）结果表明,矿物尘对兰溪市PM_2.5的酸度及离子赋存状态有较大影响;冬季及春、秋季兰溪的PM_2.5具有一定的酸性;NO₃^-和SO₄^2-主要与NH₄⁺结合,但部分可能与钙等其他组分结合;Cl^-和K⁺主要来源于生物质燃烧,但K⁺的年均浓度仅为0.31 μg·m^-3,说明生物质燃烧对兰溪PM_2.5的贡献不大.     

太湖浮游硅藻时空演化与环境因子的关系

利用1992年至2002年每月1次的监测资料,系统分析了太湖北部3个区域(河口、梅梁湾、湖心)浮游硅藻(Planktonic diatoms)生物量周年变化和空间分布情况.同时,水中磷酸盐(PO43--P)、氨氮(NH4+-N)、硝氮(NO3--N)和硅酸盐(SiO23--Si)含量等相关资料也被用于解释太湖浮游硅藻时空分布的原因.结果显示,直链硅藻(Aulacoseira sp.)是太湖浮游硅藻的优势种,其它常见种有小环藻(Cyclotella sp.)、针杆藻(Synedrasp.)等.硅藻总生物量占浮游藻类生物量百分比平均值约为20%.太湖浮游硅藻生物量在河口最大,梅梁湾其次,湖心最小,究其原因可能与河口的特殊生态环境(水流速度)有关,另外,河口丰富的营养盐,特别是磷酸盐和氨氮也是一个重要因素.温度可能是影响太湖浮游硅藻生物量季节变化的关键因素.Pearson相关分析证实,磷酸盐、氨氮和温度均与硅藻生物量显著相关(p<0.01),且蓝藻生物量百分比与硅藻生物量百分比呈显著负相关.研究结果说明,太湖浮游硅藻的生长分布受多种环境因子(磷酸盐、氨氮、温度)的影响限制,太湖浮游硅藻与蓝藻可能存在着竞争演替的趋势.     

一种新型电化学法处理硝态氮废水的初步研究

通过对Pd-Me双金属催化还原NO 3--N和折点氯化法处理NH 4+-N的相关理论分析,提出了一种基于电化学法的新型NO 3--N废水处理工艺.即利用具有电子空轨的常见金属元素修饰Ti基获得催化阴极,在电场的作用下,将NO 3--N催化还原;通过调整催化元素的配比和电解条件,控制NO 3--N还原产物主要为NH 4+-N;利用阳极氧化Cl-生成高氧化性物质HOCl,将NH 4+-N氧化为无害产物N2-N.结果表明,金属元素Co和Cu修饰Ti基制得阴极可以有效地催化还原模拟废水中的NO 3--N;按前驱物溶液金属元素摩尔比1∶1制得Ti基Co-Cu复合涂层催化阴极,可以将NO 3--N高效催化还原为NH 4+-N;电解体系中引入Cl-后,通过阳极作用可将NO 3--N还原生产的NH 4+-N有效地氧化为N2-N.在100 mg/L NO 3--N模拟废水中添加1 000 mg/L Cl-,设置极板间距6 mm、电流400 mA,电解2.5 h后出水NO 3--N、NO 2--N、NH 4+-N和TN分别为2.9、0.5、1.7和6.0 mg/L.     

复合污染对Pb2+在固定床系统中的动态吸附过程影响及机制

针对复合污染体系对污染物处理效果的影响问题,以限氧裂解法制备的污泥基生物炭（SSB）为吸附剂,探索其在不同污染体系下的吸附性能变化.基于污泥基生物炭构建固定床系统,研究连续流条件下复合污染体系（Zn2+、NH₄+、H₂PO₄-）对Pb2+在固定床动态吸附行为的影响,对比不同体系下系统运行参数的变化.结果表明:①不同复合体系均对SSB的Pb2+吸附效果产生抑制作用,其影响大小为NH₄+ > Zn2+ > H₂PO₄-.而三元/四元复合污染体系中,H₂PO₄-的加入会减弱复杂体系对Pb2+的吸附抑制作用.②固定床系统中,不同复合体系对吸附穿透曲线参数的影响顺序为Pb2+-Zn2+-NH₄+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-NH₄+ > Pb2+-NH₄+-H₂PO₄-.③固定床系统动态吸附量（q_d）与传质区长度（H）的变化分析均显示,复合污染体系会降低固定床吸附性能.④数据拟合结果表明,相比于Yoon-Nelson模型,Thomas模型能更好地描述Pb2+在复合体系中的动态吸附过程,但复合污染会限制动态吸附模型的应用,导致模型预测不准确.研究显示,复合污染体系会显著影响吸附剂在连续流状态下的吸附性能,有选择地处理特定污染物可以减少复合污染体系对净化效果的干扰.      

岩溶槽谷区地下河硝酸盐来源及其环境效应:以重庆龙凤槽谷地下河系统为例

以重庆典型岩溶槽谷龙凤槽谷地下河系统为研究对象,于2017年5月~2018年4月收集大气干、湿沉降和两条地下河（凤凰河、龙车河）水样,利用水化学、δ¹⁵ N（NO₃^-）、δ¹⁸ O（NO₃^-）、δ¹⁸ O（H₂O）和δ¹³C（DIC）同位素等数据来探讨岩溶地下河水NO₃^-来源及其环境效应.结果表明：①两条地下河水化学类型均属于HCO₃-Ca型,NO₃^-浓度变化范围在17.58~32.58 mg·L^-1之间,平均值为24.02 mg·L^-1,雨季略高于旱季,存在明显污染迹象;②两条地下河水δ¹⁵ N（NO₃^-）、δ¹⁸ O（NO₃^-）值变化于-3.14‰~12.67‰和-0.77‰~12.05‰之间,均值分别为7.45‰和2.90‰,表现为旱季偏正、雨季偏负的特点,且两条地下河水NO₃^-来源无明显差异,动物排泄物和生活污水是全年稳定来源,降雨、化肥和土壤氮是雨季地下河水NO₃^-的主要来源,硝化过程是地下河系统氮的主要转化过程;③两条地下河水（Ca²⁺+Mg²⁺）/HCO₃^-的量比介于0.65~0.82之间,凤凰河均值为0.75,龙车河均值为0.70,δ¹³C（DIC）在-12.46‰~-9.20‰之间,凤凰河均值为-10.72‰,龙车河均值为-11.10‰,说明各个来源的HNO₃和NH₄⁺硝化形成的HNO₃参与了碳酸盐岩的风化过程;④地下河水中8%的DIC来源于HNO₃溶蚀碳酸盐岩,凤凰河、龙车河分别为9%和7%.