北京市气溶胶消光系数垂直特征及影响因子探讨

为研究北京市气溶胶垂直方向上的分布特征,利用微脉冲激光雷达（MPL）对北京市2015年12月-2016年11月的气溶胶光学特征进行分析,讨论了气溶胶消光系数的季节性特点以及不同污染等级下的垂直分布,并对其影响因素进行了探讨.结果表明:①北京市气溶胶消光系数垂直特征在季节上存在异质性.秋、冬两季近地面1.0 km以下气溶胶消光系数显著增大,最大气溶胶消光系数大于1.0 km-1;春、夏两季污染日较少,气溶胶消光系数在垂直方向上变化较为平缓.②不同污染等级下气溶胶消光系数的垂直特征差异明显.空气质量为优-良水平时,气溶胶消光系数较低,基本不高于0.7 km-1;轻-中度污染时,气溶胶消光系数在不同季节差异较大,冬、春两季气溶胶消光系数不超过0.8 km-1,夏、秋两季在1.0 km-1左右,部分监测站甚至在1.4 km-1左右;重度及以上污染时,气溶胶消光系数基本在1.0 km-1以上,最高可达1.7 km-1.③105 m处气溶胶消光系数与ρ（PM_2.5）相关性较好.气溶胶消光系数除受ρ（PM_2.5）影响外,还受相对湿度影响较大.夏、秋两季对流层底层大气相对湿度偏高,致使气溶胶消光系数显著高于春季和冬季.研究显示,利用激光雷达可对北京市气溶胶垂直方向分布特征进行有效分析,气溶胶的垂直分布受污染水平和相对湿度的影响呈季节性变化.      

基于激光雷达的北京市气溶胶光学参数季节特征

利用米散射激光雷达ALS300系统在北京城区开展了为期近1年的观测,观测时间为2009年6月~2010年5月份.先将观测数据划分为春(3~5月份)、夏(6~8月份)、秋(9~11月份)、冬(12~2月份)四个季节,再对数据进行质量控制.研究了气溶胶后向散射系数、消光系数以及气溶胶光学厚度AOT和大气边界层的日均值变化特征,以及这些要素的季节和全年特征统计值.结果表明,气溶胶消光系数和后向散射系数的日平均变化形态趋于相同,数量上消光系数是后向散射系数的约10倍.它们的季节平均值廓线形态结构也并没有呈现出明显的季节性结构特征差异,2个系数最大递减均发生在1km高度范围内.在0.15~3.0km高度范围做垂直平均,夏季的后向散射系数和消光系数有最大平均值(分别为31.2Mm^-1·sr^-1和517.0Mm^-1),说明夏季有较强对流.冬季后向散射系数和消光系数最低.对于冬、春2个季节,700m高度是2个量大小分化的高度.700m高度以上,春季的后向散射系数和消光系数均大于冬季.AOT和大气边界层高度的日均值波动特性明显,日均值最大振幅出现在春季.月平均来说,在春季,气溶胶层高度和边界层高度最高(分别为3450m和970m),冬季最低(分别为2970m和712m).春、夏季节AOT波动变化大,而在秋季和冬季变化比较平缓.春夏秋冬4个季节的平均气溶胶光学厚度分别是0.689、0.699、0.571和0.647.     

2016年北京市春节大气颗粒物污染特征激光雷达监测分析

基于激光雷达大气颗粒物消光系数实时数据以及PM_2.5和PM₁₀自动在线监测数据对北京市2016年春节期间（2月7~13日）大气污染进行系统分析.除夕夜间受燃放烟花爆竹影响,大气颗粒物浓度在短时间内急剧攀升,市中心的官园站PM_2.5浓度最大值达到639.3 μg·m^-3,9 h内增长了近30倍,城郊的琉璃河站及定陵站颗粒物最大小时浓度均超过1000 μg·m^-3,显著高于市中心的官园站.初三至初五存在持续的颗粒物高浓度污染且城郊的颗粒物浓度均高于市中心.激光雷达的监测结果表明,除夕燃放时段内3个站点105 m处的消光系数显著高于405 m,呈现出明显的鞭炮燃放排放污染特征.3个站点的垂直消光特性存在显著差异,大气清洁时1.0 km下定陵、车公庄及琉璃河的背景极值分别为0.09、0.20和0.19 km^-1,2月8日00：00的消光系数最大值分别为0.23、1.36和1.19 km^-1,为同时刻同高度背景值的2.6倍、6.8倍和6.0倍,燃放烟花爆竹使得颗粒物的消光系数短时间内急剧增大.     

基于CALIOP的安徽沿淮地区霾天气溶胶类型及垂直分布特征

利用CALIPSO卫星气溶胶廓线数据、地面观测资料进行统计分析,给出了2012—2013年安徽沿淮地区霾日气溶胶的垂直廓线分布.基于后向轨迹及聚类分析,获得沿淮地区污染的主要来源及传输方向,并进一步利用卫星类型掩码产品(VFM)及EC再分析资料,对不同来源的气溶胶类型、气溶胶垂直分布及导致污染的典型天气形势进行分析.结果表明,沿淮地区消光系数随高度减小,霾日近地面消光系数为0.53km~(-1),约为晴空日的2.5倍.污染性天气主要为本地污染积累(占比为46%),其次为长三角区域污染带及京津冀等地污染传输作用影响.在静稳天气背景下,850 h Pa暖平流形成逆温层易导致沿淮地区本地污染,大陆污染型气溶胶为主要成分,近地面受低压上升气流影响,污染物在垂直方向上略有抬升,聚集高度为0.4~0.8 km.当西太平洋副热带高压5880位势高度等值线西伸北进,长三角区域整层大气均被高压控制,易产生污染沙尘型气溶胶,污染物聚集在近地面且浓度随高度减小.而在冷空气南下早期,850 h Pa冷平流易将京津冀地区污染传输到沿淮地区,气溶胶类型为大陆污染型气溶胶和污染沙尘型气溶胶,在1~2 km处高污染浓度最高,高于近地层.     

一次严重灰霾过程的气溶胶光学特性垂直分布

利用激光雷达在广州地区一次严重灰霾过程进行探测,并反演气溶胶消光系数及退偏比,分析边界层结构演变对气溶胶消光系数廓线分布的影响.结果表明,气溶胶主要在1.5km以下.发生灰霾天气时,霾层达到1km,午后可达1.5km,发生严重灰霾天气时,霾层只有500m.气溶胶消光系数随高度分布在清洁过程中呈线性递减,标高为1490m,在灰霾过程中呈指数递减,标高为789.5m.从气溶胶消光系数廓线变化可以很好地反演边界层结构的演变.气溶胶消光系数在残留层顶出现极大值.气溶胶退偏比有明显的日变化,白天的退偏比比夜间的高,午后出现峰值.该次过程气溶胶的退偏比小于0.2.本地气溶胶廓线只有在清洁过程时与Elterman廓线接近.     

基于移动激光雷达观测的徐州市区气溶胶分布特征

将微脉冲激光雷达与GPS等仪器集成在车辆上组成移动观测系统,以徐州市为研究区域,开展大气环境立体走航式观测获取了2015年1月11日（重度污染）、12日（空气质量良好）、17日（轻度污染）3d的市区不同路线的1.5km以下的气溶胶消光廓线信号.结果表明,空气质量良好和轻度污染情况时,徐州市近地面气溶胶消光系数相对高值点主要位于商业区域和工业区域.商业区域的污染物主要来自车辆尾气的排放,车流量的大小决定了消光系数值的高低;工业区域的污染物主要来自火电厂的排放,占比达到70%以上.重度污染天气情况下,近地面气溶胶消光系数主要受污染过程的时间演变控制.气溶胶的垂直分布与边界层的演变密切相关,下午的边界层高度比上午普遍要高,晴朗且空气质量良好的情况下,边界层最高,达到1km以上.气溶胶消光系数高值基本出现在250m以下的近地面.工业区域火电厂排放的烟尘主要出现在1km左右.使用不同的仪器测量得到的气溶胶光学厚度趋势大致相同,激光雷达反演的气溶胶光学厚度波动最大.微脉冲激光雷达与GPS等仪器组成的移动观测平台能够有效地探测城市小范围的气溶胶时空分布,而且便捷有效,具有灵活机动性和推广应用价值.     

上海地区霾时气溶胶类型垂直分布的季节变化

采用上海地区2007年1月~2010年11月CALIPSO星载激光雷达Level 2反演资料,对清洁海洋型、沙尘型、大陆污染型、大陆清洁型、污染沙尘型和烟尘型等类型气溶胶垂直分布进行了分析,研究了其季节变化规律.结果表明:霾发生时0~2km高度烟尘型气溶胶出现频率明显高于非霾时,而在2~8km高度,沙尘型、污染沙尘型与大陆污染型明显高于非霾时.0~2km高度春季霾大陆污染型气溶胶出现频率高于其他季节;0~2km夏季污染沙尘型气溶胶与海洋型气溶胶出现频率均高于其他季节,特别是污染沙尘型;秋季霾期间,0~2km高度范围内烟尘型出现频率明显高于2~6km高度;冬季污染沙尘型、烟尘、大陆污染型气溶胶出现频率高于其他季节.     

成都冬季一次持续污染过程气象成因及气溶胶垂直结构和演变特征

基于气溶胶激光雷达观测和环境监测站污染物浓度数据、气象观测资料及HYSPLIT后向轨迹模式,分析了2017年12月中下旬,成都市一次本地积累和沙尘输送影响的持续污染过程中污染物浓度、污染物来源、天气系统和气溶胶消光系数的垂直分布及演变.结果表明:①此次污染过程持续时间长,根据气象条件和主要污染物种类,分为本地污染累积、北方沙尘输送和混合影响3个阶段.②本地污染积累阶段,消光系数垂直分布不均匀,受湿度、太阳辐照与逆温层等气象因子的影响,垂直结构变化较大.消光系数最大值多出现在250 m附近,此阶段退偏比数值很小.③沙尘影响阶段,消光系数较前期明显下降,高值区位于250 m及2 km处.退偏比显示沙尘粒子于29日午后开始逐渐抵达成都市2 km高空,并于夜间达到峰值.退偏比相较本地污染累积阶段明显增大,各时段退偏比结构类似,近地面数值略低于高空.④混合影响阶段,消光系数强度小幅回升,退偏比显示有部分沙尘粒子漂浮在1～2 km高度上.     

青藏高原及周边区域沙尘气溶胶三维分布和传输特征

利用MERRA-2再分析资料和CALIPSO星载激光雷达产品,分析了1980—2017年青藏高原和塔克拉玛干沙漠上空沙尘气溶胶的分布和传输特征.对比了MERRA-2与AERONET及MISR的气溶胶光学厚度（AOD）产品,其相关系数分别为0.809和0.776.基于MERRA-2资料分析表明,研究区域沙尘光学厚度（DAOD）按春、夏、秋、冬季依次递减.塔克拉玛干沙漠和青藏高原地区DAOD均在5月达最高值.青藏高原北部DAOD比南部高0.06~0.10,两地区的DAOD值差异在5月最高.自2000年开始,塔克拉玛干沙漠和印度恒河平原DAOD高值区强度和影响范围显著增大,对青藏高原的沙尘输送增强,印度沙尘对青藏高原的影响显著增加.CALIPSO观测表明,青藏高原上空的沙尘主要来自塔克拉玛干沙漠,传输量春季最大,秋、冬季最小;部分来自印度恒河平原,传输主要发生在夏、秋季.塔克拉玛干沙尘通过柴达木盆地向青藏高原传输,最远可至30°N,传输高度在4~8 km.冬季青藏高原上空的沙尘主要来自柴达木盆地.塔克拉玛干沙漠和青藏高原的最大气溶胶消光系数廓线分别出现在春季和夏季.塔克拉玛干沙漠和青藏高原地区沙尘层厚度多年平均值分别为1.00和0.82 km.2007—2017年,塔克拉玛干沙尘层厚度呈下降趋势,年下降率为0.018 km.青藏高原沙尘层厚度春季最大,冬季次之,夏季最小;沙尘层厚度年变化趋势不显著.     

基于卫星资料的华东地区气溶胶三维分布特征研究

利用MODIS和CALIPSO level2气溶胶产品,通过统计分析多个气溶胶光学参数（光学厚度、消光系数、色比和退偏振比）的时空分布及其变化,得出2007~2016年华东地区（27°N~37°N,113°E~123°E）气溶胶三维分布特征.结果表明,华东地区气溶胶光学厚度（AOD）年平均呈现出北高南低,平原高、山地低的分布特征.AOD季节分布表现为春夏高,秋冬低,夏季最高,冬季最低,且研究区域北部（31°N以北）AOD季节变化比南部地区剧烈.气溶胶消光系数（σ）随高度呈指数衰减,秋冬（春夏）低层σ较大（小）但随高度衰减较快（慢）,2km以下北高南低.年平均色比（CR）随高度递增,变化范围为0.6~0.7,随时间有减小趋势.CR季节特征为4km以下春季最大,夏季最小且均一;4km以上冬季最大,夏季最小.年平均退偏振比（PDR）随高度递增,变化范围为0.1~0.25,北部较大.PDR季节特征为5km以下春季最大,夏季最小;5km以上冬季最大,夏季最小.从气溶胶组成来看,华东地区2km以下以污染沙尘为主;2~5km春季以沙尘为主,其它季节以烟尘为主;5km以上冬春以沙尘为主,夏秋以烟尘为主.     

基于地基遥感数据的太湖地区气溶胶光学厚度和粒子谱变化规律研究

利用多光谱旋转遮蔽影带辐射计(Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer,MFRSR)测定了我国长江三角洲中部的太湖地区2008年5月至2009年4月期间415 nm、500 nm、615 nm、673 nm、870 nm波段的全天空总辐射、散射辐射和直接辐射通量密度,结合球形粒子的Mie散射理论反演了该地区大气气溶胶粒子谱,并对结果进行了分析.结果表明:受人为活动的影响,该地区工作日和非工作日气溶胶光学厚度和粒子谱的日变化存在明显的差异,工作日上午6:00-9:00时间内,细粒子的生成远大于非工作日这一期间细粒子的生成.太湖地区气溶胶光学厚度常年较高,500 nm波段的年平均值为0.8038±0.7924,夏季最大(0.9359±0.7389),冬季最小(0.6209±0.5500);气溶胶粒子谱表现出双峰分布,一种是位于半径0.15 μm附近的细模态,另一种是半径3μm左右的粗模态,且夏季和秋季细粒子较多,而其他季节粗粒子较多.气溶胶光学厚度以及气溶胶粒子谱分布的季节变化受到气象条件的显著影响.降水过程对大气气溶胶具有明显的冲刷作用,并且降水后大气气溶胶的增加与气溶胶粒子大小有关,积聚态粒子浓度的增加比粗模态粒子的增加更快.     

北京市夏季二次有机气溶胶生成潜势的估算

基于北京市夏季高臭氧事件期间挥发性有机物（VOC）的监测数据,利用气溶胶生成系数（FAC）对北京市夏季二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势进行了估算.估算方法结合了北京市的实际情况,并考虑了苯和异戊二烯是SOA前体物.结果表明,检测到的70种VOC中有31种是SOA前体物,可产生8.48 μg/m³的SOA,占细粒子（PM_2.5）有机组分的30％.甲苯、二甲苯、蒎烯、乙苯和正十一烷是对SOA生成贡献最大的5个物种,分别占SOA生成量的20％、 22％、 14％、 9％和4％.由人为源排放的芳香烃是北京市SOA最主要的来源,占SOA生成潜势的76％.天然源排放的烯烃对SOA的贡献占16％,烷烃（7％）和羰基化合物（1％）的贡献较小.SOA的主要成分是含苯环的产物、脂肪族酸、羰基化合物和脂肪族硝酸酯,分别占72％、 14％、 11％和3％.具有高SOA生成潜势的物种的环境浓度和臭氧生成潜势都较低,因此在VOC控制政策的制定上要综合考虑VOC的环境浓度、臭氧生成潜势和SOA生成潜势.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

中国地区气溶胶类型变化及其辐射效应研究

利用AERONET网站中国地区各区域多个站点长期的观测数据,通过各类气溶胶光学特性的差异（Extinction Angstrom Exponent,EAE;Single Scattering Albedo,SSA）将中国地区华北区域北京、香河站点,华东区域太湖站点,华南区域香港站点,西北区域SACOL站点气溶胶进行分类分析其气溶胶占比特征及年际变化,并进一步研究不同地区各类气溶胶光学及辐射特性差异.研究结果表明,不同地区各类气溶胶占比特征显著,华北区域北京、香河站点混合吸收型气溶胶Type5占比最多,分别占比35%、31%;其次为城市/工业型气溶胶Type3和Type4;华东区域以Type3、Type4和Type5三类气溶胶为主,分别占比32%、26%、25%;华南区域Type3、Type4气溶胶占比最为突出,占比分别达到46%、21%.西北区域Type5占比高达45%,出现高达34%的沙尘型气溶胶Type7.以不同地区各类气溶胶占比特征为基础,不同气溶胶的年际变化趋势差异较大.不同地区各类气溶胶光学特性参数（AOD（Aerosol Optical Depth）、EAE、SSA）年变化特征表明,华北、华东区域AOD减少、EAE变化小、SSA增大;华南区域整体AOD增大,但近年来AOD显著减少、EAE变化小、SSA增大;西北区域AOD增大、EAE增大、SSA减少,即除了西北区域外,其余区域环境空气质量逐渐好转,粒子尺度变化较小,吸收能力下降.地表气溶胶直接辐射强迫效率（ARFE-BOA）结果显示,除华东区域太湖站点外,Type1对地表的降温冷却作用最大,绝对值均大于210 W·m^-2,其次为Type2,即吸收型粒子对地表的贡献大于散射型粒子;关于ARFE-TOA的平均特征,Type4或Type7对大气顶的降温冷却作用最强,而各类气溶胶对大气层的加热作用与ARFE-BOA的平均特征类似,吸收型细粒子对大气层的加热作用较强.     

基于典型站位AERONET数据气溶胶类型分析

气溶胶是影响大气环境的重要因素,气溶胶光学厚度（AOD）是气溶胶的重要光学特征参数之一,气溶胶类型分析可以对区域大气研究提供科学依据.基于2015年12月—2019年11月AERONET数据选取的11个典型站位不同波段的AOD进行层次聚类分析,将所选站位最终划分为北京、沿海、太湖、西藏4个区域.然后基于图形分类法划分为6种气溶胶类型（清洁、沙漠粉尘、大陆、次大陆、城市工业和生物质燃烧型）.北京区域主要的气溶胶类型为城市工业型和大陆型,其中冬季主要为大陆型和清洁型、春季为大陆型和城市工业型、夏季和秋季主要为城市工业型气溶胶;沿海区域主要的气溶胶类型为大陆型气溶胶,其中冬、夏和秋季主要为大陆型和清洁型、春季主要为城市工业型和大陆型气溶胶;太湖区域城市工业型气溶胶占比最多,为41.96%,冬、春和夏季主要为城市工业型气溶胶,秋季主要为大陆型气溶胶;西藏区域清洁型气溶胶占比为80.53%,春夏秋冬四季以清洁型气溶胶为主.     

北京地面扬尘的理化特性及其对大气颗粒物污染的影响

通过采集北京有代表性的53个采样点的地面扬尘样品和典型区（交通区、工业区以及居民住宅区）3个采样点的气溶胶样品,分析研究了地面扬尘中主要元素和离子的浓度、空间分布、来源及其对大气颗粒物污染的贡献.结果表明,Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd是地面扬尘中的主要污染元素,Ca²⁺、SO^2-₄、Cl^-、K⁺、Na⁺和NO^-₃ 是地面扬尘中的主要离子.Al、Ti、Sc、Co和Mg主要来源于地壳源,Cu、Zn、Ni和Pb 主要来源于交通排放和煤燃烧,Fe、Mn和Cd主要来源于工业排放、煤燃烧和油燃烧.Ca²⁺和SO^2-₄主要来源于建筑活动、建筑材料和二次气粒转化,Cl^-和Na⁺主要来源于工业废水处理和化学工业排放,NO^-₃和K⁺主要来源于机动车排放、NO_x的光化学反应和生物质燃烧.北京地区矿物气溶胶的本地源,即地面扬尘,在不同季节的贡献量分别为2002年春季约30%, 2002年夏季约70%, 2003年秋季约80%, 2002年冬季约20%.地面扬尘中一些主要元素Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb、Fe、Mn和Cd 的污染水平分别为76%、 87%、 75%、 80%、 82%、 90%、 45%、 51%和94%,它们对PM₁₀中相应元素的贡献率分别为20%～45%、 5%～18%、 4%～50%、 2%～46%、 4%～52%、 5%～20%、 30%～60%、 20%～40%和2%～25%.来自交通活动和建筑活动的地面扬尘是北京大气颗粒物污染的重要来源之一.     

黄海海域大气气溶胶特征及重金属的大气输入量研究

分别于１９９５、１９９６两年的春，夏两季在黄海千里岩采集６６个大气气溶胶样品，测定了１６种金属元素的浓度，讨论了其浓度的变化及其来源，并初步估算了大气气溶胶中这些重金属在黄海海域的沉降通量。结果表明，黄海海域大气气溶胶中大多数元素有明显的季节变化，春季的浓度大于夏季，这与大气颗粒物的浓度是一致的；黄海海域大气尘土的年沉降量为（６０－９００）＊１０＾１０ｇ／ａ，占该海域河流每年的泥沙总输入量的４％－     

东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...     

近45年中国12个一级站大气气溶胶光学厚度变化特征

利用常规观测的总辐射和散射辐射日曝辐量资料,结合NASA GISS的月平均平流层气溶胶光学厚度(AOD)产品,反演计算了北京等12个台站1961～2005年0.75μm对流层AOD和气溶胶标高数据.基于这些数据,分析了各站AOD、气溶胶标高和地面能见度的年、季、月变化特征.结果表明:①就12个站45a总平均而言,光学厚度为0.276,年增长为0.0034;气溶胶标高为1.65km,年增加为0.015km;能见度为17.1km,年变化值为-0.08km;AOD春夏较大,秋冬较小;气溶胶标高夏季最高,春季次之,冬季最低.②各站点45a平均AOD范围为0.116～0.387;除格尔木外,各站AOD均有增长.年变化值为0.0010～0.0079.③20世纪70、80年代AOD增加明显;20世纪90年代以来,多数站点AOD有所下降,能见度有转好趋势.     

气溶胶质谱仪在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用

有机气溶胶非均相和多相反应是复杂的微界面过程,它涉及气体的吸附、扩散、反应和解吸,传统的化学分析仪器不能提供完整实时的微界面过程的化学反应信息.气溶胶质谱仪是近年来发展起来用于实时分析颗粒物化学组分的重要仪器,它弥补了传统化学分析仪器,如GC/MS在实时分析上的不足,为研究有机气溶胶非均相化学反应的微界面过程提供了新的方法.本文旨在介绍气溶胶质谱仪的结构及其在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用.