成都夏季云凝结核的变化特征及其影响因子

气溶胶通过作为云凝结核(CCN)或冰核(IN)影响云和辐射,是气溶胶气候效应评估中最不确定的因素.针对四川盆地深盆地形气溶胶活化特性的研究对理解独特地形气溶胶-云相互作用具有重要意义.本文利用2020年夏季在成都地区观测的5个过饱和度(0.07%、0.10%、0.20%、0.40%和0.80%)的气溶胶活化特性资料,研究了CCN的变化特征及其影响因子.结果表明,观测期间0.40%过饱和度下CCN数浓度(N_CCN(0.40%))平均值为(2392.7±1267.9) cm^-3,远高于沿海地区、山区、干旱地区及清洁城市地区,低于污染城市区.该过饱和度下气溶胶活化率(AR(0.40%))平均为0.19±0.10,远低于污染城市区和全球平均水平.降水和新粒子生成事件(NPF)分别对N_CCN的清除和增加起到重要作用.晴天NPF与较强逆温导致各过饱和度下N_CCN大于阴天.低过饱和度(0.07%～0.20%)条件下晴天与阴天N_CCN日变化呈双峰分布,主要与边界层发展和交通排放有关.高过饱和度...     

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

干旱区云凝结核分布及其影响因子的观测研究

利用DMT CCN仪对宁夏盐池、银川地区地面及高空的云凝结核(CCN)进行实时连续观测.大量资料分析结果表明, CCN日变化明显,受人为因素影响,清晨和傍晚出现高值.夜晚温度与CCN浓度呈正相关,白天相反;强降水对CCN具有一定冲刷作用;沙尘气溶胶没有有效增加盐池地区的CCN浓度.与华北地区比较,银川、盐池地区CCN浓度偏低.此外,研究表明,过饱和度越高,活化CCN浓度越大.根据N=CSK拟合活化谱,银川属于典型大陆性核谱.由于云内清除作用,高空CCN浓度下降明显,但逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

石家庄地区雾霾天气下云滴和云凝结核的分布特征

2009年5~10月在石家庄地区对雾霾天气下的近地面到高空的云雾滴和云凝结核(CCN)进行了7架次飞机探测.利用PMS云粒子测量仪器、机载温湿仪和连续气流纵向热梯度云凝结核仪获得的云雾粒子和云凝结核(CCN)探测资料,分析了层积云(Sc)和高积云(Ac)中云粒子浓度、液态含水量、粒子算术平均直径和粒子有效平均直径的垂直分布特征;分析了CCN垂直和水平分布特征以及谱分布.结果表明雾霾天气状况下,云滴数浓度在102个/cm3量级上.高云粒子粒径总体大于低云粒子.云含水量平均值范围为0.03~0.14g/m3;地面到600 m高度内, CCN值的平均值为3034cm-3(过饱和度S=0.3%).对CCN的活化谱进行拟合表明石家庄属于典型大陆性核谱,云对CCN有消耗作用,逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

合成树脂行业挥发性有机物排放成分谱及影响

使用SUMMA罐采集华东地区5类典型合成树脂企业有组织排口样品,通过气相色质联用技术（GC-MS）定量分析106种VOCs,计算了合成树脂行业排放量、排放系数和不确定性,分析了VOCs的排放特征和臭氧生成潜势,建立了5类合成树脂VOCs排放成分谱.结果表明：合成树脂企业VOCs排放量为346~3467kg/a,5类合成树脂排放系数为0.06~1.24g/kg,其中涂料树脂（CR）类企业排放量和排放系数均最大.芳香烃、含氧烃（OVOCs）和卤代烃是合成树脂行业VOCs排放基本组分,累计占比范围是73.2%~98.3%.涂料树脂、酚醛树脂（PF）、聚氨酯（PU）、共聚物树脂（ABS）和聚碳酸酯（PC）特征污染物分别为：甲基异丁基酮、苯、甲苯、苯乙烯和二氯甲烷.合成树脂企业臭氧生成潜势（OFP）为22.7~202.5mg/m³,源反应性（SR）为0.3~4.6g/g,CR类企业OFP和SR均最大.合成树脂行业SR处于各行业平均水平.芳香烃、OVOCs和烯炔烃是合成树脂行业的主要光化学活性组分,累计OFP贡献率为64.1%~100.0%,苯、甲苯、甲基异丁基酮、乙烯、苯乙烯是合成树脂行业关键活性物种.研究显示,合成树脂行业VOCs治理应管控芳香烃和OVOCs的排放,重视污染物恶臭问题和卤代烃溶剂的危害,减排VOCs排放量大、臭氧生成能力强的CR类企业.     

北京地区冬季重污染期间的雾层特征

大多数针对北京地区冬季重污染过程的研究侧重于气溶胶,关于该过程中雾的研究较少。利用北京南郊观象台L波段探空和地面气象观测资料,以及MODIS和VISSR卫星数据等,对2013年１月12—15日北京地区重污染期间的雾进行分析,发现4 d中共发生2次辐射雾和2次平流雾,每天的雾在类型、垂直分布、形成过程、层结等方面都完全不同：12日清晨为充分发展的辐射雾,辐射雾的生成和发展使近地层稳定层结转变为近中性;13日清晨为2层相连的高空平流雾,分别来自不同源地,平流雾的到来造成近地层雾的消散,也使低层大气扩散能力有所加强;14日清晨出现辐射雾,其发展仅限于初生阶段,生存时间仅约2 h,期间存在贴地逆温;15日清晨为加深的平流雾,较前1天夜间的平流雾,雾顶高度抬升约500 m。鉴于北京地区冬季重污染过程中,雾在形成过程、垂直结构和层结影响等方面呈现出的复杂和多变的状况,针对重污染期间雾层的研究,以及其在垂直扩散和辐射等方面的效应研究都有待加强。

     

1960~2012年长江三角洲地区雾日与霾日的气候特征及其影响因素

利用1960~2012年长江三角洲地区气象观测资料,对长江三角洲区域雾和霾的时空分布及其影响因素进行了分析.结果表明:长江三角洲地区雾、霾分布不均匀,雾日大值区主要分布在江苏省盐城中部沿海地区、安徽省黄山地区、浙江东部沿海地区,霾日大值区主要分布在以南京、杭州、合肥、衢州为中心的周边城市.时间变化上,城市化水平高的大城市年雾日数在20世纪80年代之前呈增加趋势,之后呈减少趋势;城市化水平低的小城市年雾日数也呈先升后降的趋势,但下降时间滞后于大城市.大城市雾日月平均分布冬季最多,春秋季次之,夏季最少,小城市雾日月平均分布呈双峰型特征,即春季和冬季较多.大城市和小城市年平均霾日数一直呈增加趋势且20世纪90年代之后差距变大.区域气候变化和城市化导致的温度上升,空气污染加剧导致的气溶胶增加,是造成长江三角洲雾日、霾日不同变化特征的原因,但它们之间的相互作用效应复杂,值得深入研究.     

二甲基硫的海-气通量及其对环境的影响

综述了目前国内外对二甲基硫（DMS）的海一气通量的研究状况，指出了DMS的海一气通量受很多因素的影响。运用不同的模型计算值相差很大。此外本文着重论述DMS进入大气后被OH和NO3等自由基的氧化机化及其氧化产物对酸雨酸雾的贡献以及DMS、凝云结核（CCN）、气候 系统之间的关系。     

雨水花园土壤重金属的累积效应与污染风险研究

土壤中重金属累积可污染土壤和地下水,危害人类身体健康.雨水花园作为海绵城市建设过程中雨水径流集中人渗的重要措施之一,长期雨水径流集中入渗导致雨水花园土壤发生重金属累积和污染风险.本文以陕西省西安市某高校内雨水花园为研究对象,该雨水花园建成于2011年,运行至今(2020年),汇流面积为604.7 m2,汇流比为20∶1...     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

南亚高压对四川盆地夏季区域持续性O3污染的影响

基于2015~2020年四川盆地臭氧（O₃）浓度监测数据,构建O₃区域性持续性污染过程个例库,并进一步时空匹配高低空气象资料,探究夏季南亚高压系统对四川盆地地面气象要素及O₃污染生成的影响机制.结果表明：（1）2015~2018年四川盆地O₃区域性持续性污染（ORPP）逐年加重,2018~2020年保持相对稳定的污染态势,且ORPP多集中于春、夏两季.盆地中南部成都、重庆、泸州等城市O₃污染形势最为严峻,且高值区逐渐向南北方向转移.（2）基于南亚高压（系统存在率、中心离散度与东西振荡量）对地面气象要素的影响阐释ORPP的生成机制：系统存在率均值偏低且位置偏东时,平均气温、气温日较差及日照时数偏高,相对湿度偏低,利于O₃生成;南亚高压东模态中心显著聚集时,气温日较差与日照时数激增,易造成O₃异常高值;西模态剧烈振荡时,气温日较差、日照时数及相对湿度改变,易使O₃浓度波动.（3）对比清洁期与污染期,南亚高压系统存在率、中心离散度与东西振荡量综合作用于清洁期,而污染期则主要受中心离散度与东西振荡量影响.当南亚高压西模态剧烈振荡与东模态显著聚集配合出现时,极易诱发四川盆地内ORPP二级过程.     

突发镉、铊环境污染事件及应急处置对贺江生态风险的影响

为科学评估突发镉、铊污染事件及应急处置对贺江生态风险的影响,分别于2013年7月、11月和2014年8月采集水样和沉积物,分析重金属镉(Cd)、铊(Tl)、铅(Pb)、铬(Cr)、砷(As)、汞(Hg)、锌(Zn)、镍(Ni)和铜(Cu)的含量,并采用地积累指数法(I_(geo))和潜在生态风险指数法(RI)综合评价贺江沉积物重金属的污染水平和潜在风险程度.结果表明:事件应急期间,水体中Cd含量为0.08~38.35μg·L~(-1),部分点位超地表水Ⅲ类水标准,Tl含量为0.02~0.65μg·L~(-1),除背景点(龟石水库)外其余点位均未达到生活饮用水卫生标准,其余重金属除Hg外均达到地表水Ⅲ类水标准;沉积物中Cd和Tl含量分别为1.40~68.70 mg·kg~(-1)和0.32~1.39 mg·kg~(-1),均超过背景值(Tl除西江交汇口下游500 m点位),其余重金属在大部分点位均超背景值.事件后恢复期,水质均达地表水Ⅲ类水标准,而沉积物重金属含量均大幅降低,表明贺江水环境恢复良好.贺江沉积物中Cd在各个点位的I_(geo)均为最大,是主要的重金属污染物,其它重金属元素处于清洁到偏中度污染程度;Cd是贺江最主要的具有潜在生态危害的重金属污染物,其次是Hg、As、Tl、Pb和Cu,而Zn、Cr和Ni对潜在生态风险指数的贡献率较小.Cd、As、Pb和Cu元素两两之间呈显著相关,表明有相同的污染来源.本研究通过对贺江镉、铊污染事件应急处置前后水质和沉积物的生态风险进行评价,可为该流域重金属污染防治和水环境管理提供科学依据.