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比较了不同非均相Fenton催化剂处理高浓度有机磷农药污染场地抽出地下水的COD、TP去除率以及污泥产率的差异,探究了H2O2投加量、非均相催化剂装填量、pH对反应效能的影响,并利用扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(EDS)等技术,分析了反应前后非均相催化剂表面结构特征与成分组成。结果表明:Fe2O3/Al2O3非均相催化剂具有较高的比表面积与负载Fe含量,反应后材料表面有Fe元素沉积。以Fe2O3/Al2O3、Al2O3、Fe2O3/SiO2-Al2O3作为催化剂的非均相Fenton反应,其COD、TP去除率分别可达到84.72%、74.10%、75.98%与88.48%、82.80%、85.83%,均高于无固体催化剂的均相Fenton反应。ρ(H2O2)/ρ(COD)=0.5~2.0时,COD与TP去除率随H2O2投加量的增加而提升,并与非均相催化剂装填量呈正相关。同时,非均相催化剂的投加可显著降低污泥产率,扩大反应体系有效pH范围。 相似文献
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随着钢铁行业超低排放的推进,实施高炉煤气脱硫迫在眉睫。高炉煤气中含硫组分主要为羰基硫(COS),常采用γ-Al2O3基催化剂将COS催化水解为H2S再进一步脱除,但是煤气中的HCl组分容易导致催化剂失活。采用浸渍法在γ-Al2O3上负载碱金属Na、K制备铝基水解催化剂,在固定床-气相色谱联用装置上,考察水解催化剂在含HCl气氛的失活机理。在120℃、150000 h-1空速条件下测试COS的水解效率。结果表明:Na/Al2O3和K/Al2O3催化剂的活性及抗氯性能均高于γ-Al2O3,且Na/Al2O3的抗氯性高于K/Al2O3。活性组分Na、K增加了催化剂的碱性中心,促进了COS水解反应,提高了催化剂活性;Na、K优先与HCl反应生成金属... 相似文献
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以氯苯为含氯挥发性有机污染物探针物,以稀土基CeO2为基底活性氧化物,采用柠檬酸络合法制备Cr-Ce-O催化剂,考察Cr/Ce物质的量比、过渡金属氧化物掺杂及掺杂量、载体和焙烧温度对Cr-Ce-O催化剂催化氧化氯苯性能的影响;采用XRD、BET、SEM、H2-TPR、XPS等表征技术分析催化剂的基本特性.研究表明,Cr2O3和CeO2间形成了CrCeOx固溶体,掺杂有ZrO2的Cr2O3-CeO2/Al2O3催化剂其比表面积得到显著提升,且载体对催化剂活性组分形态结构产生重要影响,其中以焙烧温度为400℃,堇青石为载体的催化剂氧化活性较优.研究发现,ZrO2掺杂量亦对催化剂氧化活性产生显著性影响,当Zr/Cr物质的量比为1:2时,Cr2O3-CeO2-ZrO2/堇青石催化剂表现最佳,催化氧化氯苯转化率可达92.7%(反应温度为350℃),这主要是由于ZrO2掺入促进了CeO2和Ce2O3,Cr2O3和ZrO2间的相互作用,氧空位增加促使表面活性氧(Osur)增多. 相似文献
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催化臭氧氧化工艺是处理难降解废水的有效手段,但仍存在臭氧利用率较差、催化效率低、催化剂活性组分流失等问题. 本文以α-Fe2O3作为臭氧催化剂,通过SEM、N2吸附/脱附等方法表征了α-Fe2O3的结构,构建了α-Fe2O3催化臭氧氧化处理苯酚废水体系,优化催化条件,提高处理效率,并对催化机理和催化剂稳定性进行了深入讨论. 结果表明:①α-Fe2O3表现为团聚的不规则球状,且比表面积较大,达83.38 m2/g,具有良好的臭氧催化潜力. ②臭氧投加量和pH对催化体系的影响明显,但α-Fe2O3投加量的变化对降解效果的控制并不显著,在优化的条件下反应30 min时COD的去除率可达97.67%,较单独臭氧提高了41.33%. ③在催化臭氧氧化中投加TBA和Na3PO4分别屏蔽·OH和路易斯酸性位点后,COD的去除率分别降低了17.01%和20.92%,这表明在α-Fe2O3表面的路易斯酸性位点产生的·OH是COD去除率高的主要原因. ④α-Fe2O3在重复试验中保持了较高的催化活性和稳定性,6次重复后对COD的去除率仍可达到93.07%,流失率为1.05%. 研究显示,α-Fe2O3表现了优异的臭氧分解协同作用,具有良好的苯酚持续去除能力和结构稳定性,可为高效去除含酚废水或难降解废水提供技术参考. 相似文献
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针对诱导期发生机制及影响因素尚不清楚问题,采用自制化学反应装置和批动力学试验方法,研究了黏土基催化剂催化过氧化氢(H2O2)氧化苯酚过程中诱导期发生的原因及其关键影响因子。结果表明:H2O2扩散或吸附到催化剂金属活性位及随后的表面修饰(通过≡Fe(III)还原到≡Fe(II)降低pH)共同决定了诱导期;Fermi’s方程能很好地拟合苯酚氧化过程(R2>0.99);反应温度和溶液pH强烈影响诱导时间(tI),随温度增加和pH降低,tI分别从59和129 min降到22和0 min(没有诱导期),而催化剂与H2O2用量对tI的影响相对较小,随催化剂和H2O2浓度增加,tI分别从69和75 min降到32和52 min。尽管诱导时间可通过调整反应参数缩短或消除,但考虑到成本和环境风险,在用黏土基催化剂处理实际含酚废水时应采纳适宜的反应条件:H2O2和苯酚质量浓度摩尔比为15,催化剂浓度为0.8~1.0
g/L,温度为30~40 °C,介质pH(不调整),反应时间为2 h。 相似文献
g/L,温度为30~40 °C,介质pH(不调整),反应时间为2 h。 相似文献
7.
以罗丹明B为目标污染物,探索US/UV-Fenton体系对高浓度染料的降解规律.首先对比了Fenton、US-Fenton、UV-Fenton以及US/UV-Fenton体系降解RB的效果,通过建立反应动力学方程,发现各体系反应均符合伪一级动力学,进而分析US/UV-Fenton体系之间的协同因子.考察了初始溶液pH值、H2O2的投加量、H2O2与Fe2+摩尔比、反应时间和超声功率5个因素对US/UV-Fenton体系降解污染物的影响.结果表明,在最佳条件下罗丹明B溶液脱色率为99.9%,CODCr和TOC去除率分别为91.2%和61.85%,废水可生化性(BOD5/COD值)由0.277提高至0.503.最后根据反应规律,分析了US/UV-Fenton体系的反应机制,深度探讨了体系之间的协同促进作用. 相似文献
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采用共沉淀法制备Fe3O4-RGO纳米复合催化剂,并将其应用于类芬顿处理垃圾渗滤液,研究了反应时间、初始pH值、催化剂质量浓度和H2O2投加量对Fe3O4-RGO纳米复合催化剂类芬顿降解垃圾渗滤液COD去除率的影响。结果表明:反应时间为90 min,初始pH值为3,催化剂质量浓度为1 mg/L,H2O2投加量为0.08 mmol/L时,COD去除率达到最大值64.7%。有机物组分对比结果显示,类芬顿反应后垃圾渗滤液中大分子有机物得到较好的降解转化。Fe3O4-RGO纳米复合催化剂具有较好的重复利用性,重复使用5次后对垃圾渗滤液的COD去除率仅降低2.3%。 相似文献
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以Al2O3,TiO2,ZrO2 3种氧化物为载体,通过溶胶凝胶法制备以Ni-V双金属氧化物为活性组分催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂的二氯甲烷(DCM)催化燃烧性能.并通过XRD、BET、FTIR-Pyridine和H2-TPR表征分析催化剂的物理化学特性,结果表明催化剂的氧化还原性能与酸性存在一定的协同能力促进DCM的催化氧化.10% Ni-V/Al2O3和10% Ni-V/TiO2催化剂表面大量的酸性位点和强氧化性使得催化剂在催化燃烧DCM时拥有较好的活性,其中10% Ni-V/Al2O3在252℃时就有90%的转化率,但其在低温时易产生含氯有机副产物的CH3Cl,并且50h连续稳定性测试发现其有失活现象.而10% Ni-V/TiO2催化剂达到90%转化率时温度为274℃,且其在DCM降解中并没有CH3Cl的产生,稳定性测试中也没有失活现象发生,这可能是与其拥有更多中强度B酸以及较强氧化还原能力有关. 相似文献
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为探究液相还原法制备的纳米Fe/Co催化剂的类芬顿催化效果,以单因素分析法研究了pH、OTC(土霉素)初始质量浓度、H2O2摩尔浓度和催化剂用量对纳米Fe/Co催化剂催化性能的影响,并通过SEM(扫描电子显微镜)和BET(比表面积测试仪)对纳米Fe/Co催化剂进行表征,进一步研究了纳米Fe/Co催化剂对OTC模拟废水的催化降解效果.结果表明:①纳米Fe/Co催化剂可以有效地改善催化体系的pH使用范围,在pH为3.0~11.0范围内,纳米Fe/Co催化剂对浓度为100 mg/L OTC的去除率(94.0%)高于纳米Fe催化剂(85.0%);低浓度OTC有利于提高污染物的去除率,而高浓度的OTC有利于提高反应速率;H2O2摩尔浓度为200 mmol/L时,纳米Fe/Co催化剂对OTC的去除率最高(93.8%);纳米Fe/Co催化剂用量为6 g/L时,其对OTC的去除率最高(92.8%).②纳米Fe/Co催化剂粒径为20~30 nm,比表面积较高,为121.3 m2/g.③纳米Fe/Co催化剂在重复利用13次后OTC去除率仍在50.0%以上,其重复利用性能良好.研究显示,纳米Fe/Co催化剂对OTC废水具有较好的催化性能、重复利用性能以及较宽的pH使用范围,可为含抗生素废水处理提供理论支撑. 相似文献
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采用共沉淀和液相还原两步法制得四氧化三铁负载纳米零价铁(Fe3O4-nZVI),将其作为类Fenton反应的催化剂用于水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解.通过批实验法研究了H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量、pH值、SMX初始浓度、反应温度等因素对SMX降解的影响.SEM、EDS、XRD和XPS表征结果表明,制备的Fe3O4-nZVI为纳米级磁性复合材料.批实验结果表明,在一定实验条件范围内,提高H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量和反应温度,以及降低体系pH值,均可提高SMX的降解率.动力学拟合参数表明,SMX的类Fenton催化降解符合拟一级动力学模型.在25℃时,当H2O2浓度为10mmol/L、Fe3O4-nZVI投加量为0.8g/L、pH=3、SMX初始浓度为10mg/L,SMX在180min时的降解率为99.61%.用VSM测得Fe3O4-nZVI的饱和磁化强度为105.52emu/g,表明其易于磁回收.重复利用实验表明,Fe3O4-nZVI具有较好的反应活性和稳定性.自由基淬灭实验表明,·OH的氧化作用是SMX降解的主要机理. 相似文献
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采用化学共沉淀法制备了磁性Fen+@GO(MFGO)纳米复合材料,并将其用于非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝(MB).扫描电镜、透射电镜和光电子能谱分析表明,催化活性粒子(Fen+/铁氧化物)成功负载在GO表面.实验研究了pH值、H2O2初始浓度、催化剂投加量等因素对MB降解效果的影响.结果表明,H2O2、MFGO和H2O2+MFGO体系在反应120min后,MB降解率分别达到7.83%、25.58%和99.19%;在优化条件为H2O2浓度0.79mol/L、MFGO用量0.75g/L、pH值8时,MB降解率可达99.90%;在pH值为3~11范围内,MB降解率均在99%以上;MFGO经过6次重复使用后对MB的降解率仍可达到95.08%,是一种pH值响应宽、可磁分离回收的新型非均相催化剂. 相似文献
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为研究多相Fenton体系降解有机污水过程的放热规律,为污水处理的能源化利用提供技术支撑,本文以半焦(SCe)为载体,制备了Fe2O3@SCe新型复合材料,并对复合材料进行了BET、FTIR、XRD、SEM表征,研究了Fe2O3@SCe/H2O2多相Fenton体系处理邻苯二胺(OPD)模拟废水的降解性能和放热规律.结果表明,Fe2O3均匀负载于SCe颗粒表面,Fe2O3@SCe复合材料保留了改性SCe的多孔形态和强吸附性,在3.1~8.9的pH值范围内均表现出较高的催化活性;Fe2O3@SCe/H2O2多相Fenton体系在去离子水中自身分解和在邻苯二胺模拟废水的降解反应都释放了大量的热量,在[OPD]= 0.04mol/L;pH=7.8;T0=30℃;[H2O2]=0.25mol/L;[Fe2O3@Sce]=533g/L;t=180min反应条件下的溶液温度升高数值为7.1℃,降解率为88.2%; H2O2的投加浓度是影响反应放热量的主要因素. 相似文献
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高效低成本的催化剂是低温催化氧化脱除硫化氢(H2S)的研究重点,采用浸渍法研制了Cu/Al2O3催化剂,利用N2物理吸附、XRD(X射线衍射分析)、XPS(光电子能谱)、FT-IR(傅里叶变换红外光谱)等表征手段了解催化剂的表面结构和物相结构,并开展不同温度、相对湿度、Cu负载量条件下的H2S动态脱附以考察催化剂脱硫性能.结果表明:①催化剂是一种典型的介孔材料,且CuO和Cu2O高度分散在催化剂表面.②FT-IR结果表明,催化剂在H2S催化氧化过程中表面CuxO和表面结合水中的羟基均参与反应,且有SO42-的生成.③XRD、XPS结果表明,脱硫过程中有S单质和CuS的生成.④适宜的温度(50℃)和相对湿度(50%)会显著增强Cu基催化剂的脱硫性能.⑤负载量为3%的Cu基催化剂具有最佳的脱硫性能,穿透硫容量高达220.92 mg/g.研究显示,利用浸渍法可以合成低温催化氧化H2S的高硫容Cu基催化剂. 相似文献
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利用水热法成功制备了Fe3O4/FeS2催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物(洛克沙胂,ROX).XRD、SEM、XPS和磁学测量系统(VSM)等表征结果表明,Fe3O4/FeS2呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下(初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe3O4/FeS2投加量为0.15g/L和H2O2浓度为0.034g/L,Fe3O4/FeS2介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe3O4或FeS2体系.此外,Fe3O4/FeS2可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe3O4/FeS2能够快速地催化H2O2产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH).在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物(如酚类、醌类、小分子有机酸等)和无机产物(As (V)和NO3-).之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化. 相似文献
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利用水热共沉淀法制备了铈钨钛复合氧化物催化剂,考察了H2O2络合修饰对其催化脱硝转化频率(TOF)的影响;并借助傅里叶原位红外光谱仪研究了H2O2络合修饰后铈钨钛复合氧化物的催化脱硝机理.结果表明:H2O2络合修饰可增强铈钨钛复合氧化物表面Brønsted酸位强度,提高其表面NH3低温吸附和中低温NH3-SCR脱硝性能,400℃时其NOx催化脱除频率TOF高达0.658s-1;NH3和NOx在H2O2络合修饰后铈钨钛复合氧化物表面存在竞争吸附,其表面催化脱硝反应主要为吸附态NH3、NH2和NH4+与气态NO+O2的反应,其低温NH3-SCR反应机理遵循Eley-Rideal(E-R)机理. 相似文献