青岛大气气溶胶中铁的溶解度及其影响因素

大气气溶胶的干湿沉降带来的铁对海洋初级生产和固碳能力有着重要影响,但这种影响从根本上决定于沉降铁的溶解度.本文利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析了其中微量元素Fe的总浓度和溶解态浓度,讨论了颗粒物浓度、气溶胶来源及酸化过程对Fe溶解度的影响.结果表明,气溶胶中Fe的总浓度和溶解态浓度分别为(3248±1683)ng·m-3和(43.3±16.4)ng·m-3,溶解度为0.57%~4.86%,平均为1.63%±1.02%.随着气溶胶中总Fe浓度的增加,Fe溶解度呈现规律性降低.气溶胶中Fe的溶解度与富集因子(EF)无相关关系,而与无机和有机酸性离子存在显著正相关关系.气团后向轨迹的聚类分析显示,观测期间,64.5%的气溶胶样品主要受北方沙尘源(DS)影响,35.5%的样品主要受到华北城市群等人为源(AS)影响.AS样品中Fe的溶解度平均为2.06%,高于DS样品中的1.36%.两组样品中Fe的EF值相当,但AS样品中酸性离子与溶解度的相关关系明显好于DS组,表明酸化过程可能是造成两组样品Fe溶解度差异的主要原因.     

青岛大气降水中微量元素的浓度及溶解度

利用2016年6月~2017年5月在青岛采集的35个降水样品,分析其中8种微量元素的总态和溶解态浓度,讨论了大气降水中微量元素的浓度及其溶解度的变化特征,并探讨了影响大气降水中微量元素溶解度的因素.结果表明,青岛降水中微量元素的总态浓度以Al和Fe的最高,其次是Zn、Mn、Ba、Pb、Sr、V的较低;溶解态浓度以Zn的最高,其次是Al、Mn、Fe、Ba、Sr、Pb和V的较低;溶解度以地壳元素Al和Fe的最低,为5%左右,受到人为源影响的元素溶解度相对较高,Pb和Ba的为10%~40%,Mn和Sr的为20%~60%,Zn和V溶解度最高,平均约为55%.季节变化显示不同元素总态和溶解态浓度基本呈现冬、春季明显高于夏、秋季,溶解度基本表现为春季最高.持续降雨的前后期微量元素的总态和溶解态浓度均呈现明显降低,但溶解度的变化趋势在不同降雨过程中不一致,pH变化是控制降水中微量元素溶解度的主要因子.     

夏季青岛大气粗细粒子中微量元素的浓度、溶解度及干沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的PM_(2.5)和总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析其中12种微量元素总态和溶解态浓度,讨论了微量元素在粗、细粒子中的浓度及溶解度的分布特征,并估算了微量元素的沉降通量.结果表明,青岛气溶胶中地壳元素Al、Fe、Sr、Mn、Ba总态浓度的55%~60%集中在粗粒子中,人为元素Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的65%~85%集中在细粒子中.但无论是地壳元素还是人为元素其溶解态浓度均主要分布在细粒子中,Al、Fe、Mn、Ba在细粒子中的占比为50%~80%,Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的为70%~90%.微量元素溶解度在细粒子中的高于粗粒子中的,细粒子中微量元素的溶解态浓度与酸组分呈显著正相关,溶解度与p H呈显著负相关,表明酸化作用可能是影响细粒子中微量元素溶解度的主控因子.不同微量元素的总沉降通量中溶解态部分的贡献不同,Al和Fe溶解态部分的贡献仅为1%~2%,Sr、Ba、Cr、Pb的约为30%~40%,Mn、Ni、V、Zn、As、Cd的约为50%~60%.大气沉降的溶解态Fe可支持(194±150)mg·(m2·d)-1浮游植物碳的生产,对黄海初级生产力的贡献约为10%.     

冬季青岛不同气团来源气溶胶中磷浓度及溶解度

分析了2017-11～2018-01在青岛采集的气溶胶样品中总磷(TP)、溶解态总磷(DTP)、溶解态无机磷(DIP)和溶解态有机磷(DOP)浓度,讨论了来自北方快速移动的干冷气团(NS)和局地停滞性暖湿气团(LS)中气溶胶P浓度和溶解度的差异及其原因.TP浓度在NS和LS气溶胶中分别为(137.3±49.3)ng/m³和(115.8±45.8)ng/m³,DTP对TP的贡献(即P溶解度)分别为(20.7±5.6)%和(45.9±15.7)%.DTP中以DIP为主,其贡献在NS和LS气溶胶中分别为65.6%和55.3%.NS气溶胶中人为源P对TP的贡献为69%,略低于LS气溶胶中的72%.LS气溶胶中较高的酸化程度和相对湿度(RH)以及较慢的气团传输速率是其P溶解度显著高于NS气溶胶的原因.RH<60%时,无论酸化程度高低,P溶解度不超过30%;RH>60%时,酸化条件下,高的相对湿度和低的气团传输速率有利于显著提升P溶解度.因此,日趋严重的大气污染可能提高了我国近海大气生物可利用P的入海通量.     

夏季南海气溶胶微量元素浓度、溶解度及干沉降通量

搭载国家自然科学基金委南海东北部共享航次（NORC2017-05），于2017年6月9日-8月11日在南海东北部采集气溶胶样品，使用淋溶装置得到气溶胶中微量元素（Al、Fe、Ti、Cr、V、Ba、Mn、Co、Ni、Pb、Cu、Zn）的溶解态浓度和溶解动力学曲线，混酸消解后用高分辨率电感耦合等离子体质谱测得其总浓度，并计算溶解度和干沉降通量.结果表明，夏季南海北部气溶胶中微量元素溶解态浓度、总浓度和干沉降通量均小于大多数陆架边缘海.微量元素溶解度相对较大，原因主要是气溶胶颗粒经过长距离输运后粒径较小，且经历的大气酸过程和云过程对元素溶解度影响显著.气溶胶中微量元素在Milli-Q水中25 min左右达到溶解平衡，后续以pH=2的HCl淋溶.酸淋溶过程中大部分微量金属的溶解度略有增加，约占水溶出量的30%~50%，而Pb在酸溶液中显著溶出，酸溶出量可达水溶出量的140%，表现出潜在的环境效应.夏季大气气溶胶输送的Fe占南海东北部混合层溶解态Fe的0.13%~6.00%，对浮游植物初级生产具有一定的支持功能.     

青岛大气气溶胶中微量元素浓度及溶解度的粒径谱分布

利用2016年1~3月在青岛采集的Anderson分级气溶胶样品,分析其中10种微量元素总浓度和溶解态浓度,讨论了微量元素的浓度及溶解度的粒径谱分布特征及大气酸化过程的影响.结果表明,微量元素总浓度的粒径谱多数呈现单峰分布,Fe、Al、Ba、Sr等地壳元素总浓度的50%~60%出现在2.1~7.0μm粗粒子上;Cd、As、Zn、Pb等人为元素总浓度的60%~70%出现在0.43~2.1μm细粒子上;但Mn和Ni的粒径谱分布没有明显优势.溶解态微量元素的粒径谱也多呈现单峰分布,70%左右的Fe、Al、Ba、Sr、Mn集中在0.43~4.7μm粒子上;80%左右的Cd、As、Zn、Pb集中在0.43~2.1μm细粒子上;Ni的粒径谱分布与其总浓度的相似,在各粒级上无明显优势.微量元素溶解度的粒径谱分布呈现细粒子中的高于粗粒子中的,尤其是地壳元素这种分布趋势更为明显.气溶胶pH值的粒径谱分布特征及其与微量元素溶解度的显著相关关系表明,大气酸化过程是控制微量元素溶解度随粒径变化的主要因子.     

上海气溶胶中可溶态营养盐含量及影响因素

为研究上海气溶胶中可溶性营养盐的含量及其变化趋势,在上海华东师范大学采集大气干沉降样品,并分析了2007年6月至2009年3月期间的27个样品中的可溶态营养盐,包括NO3-+NO2-、NH4+、PO43-和SiO32-.以Milli-Q水和盐酸(pH2)连续提取发现,绝大部分硝酸盐/亚硝酸盐(94%)和铵盐(96%)可直接溶解在水中,但硅酸盐(34%)和磷酸盐(50%)在水中溶出的量小于或等于在盐酸中溶出的量.结合大气后向轨迹分析发现,气溶胶的起源和传输途径对营养盐的含量有重要影响.陆源气溶胶颗粒中水溶态NO3-+NO2-和NH4+的质量浓度大于其他类型的气溶胶,但水溶态PO43-和SiO32-在不同类型气溶胶中的浓度差别不大.在降水和来源的双重因素影响下,大气中水溶态营养盐浓度表现为春冬季节高于夏秋季节,具有明显的季节变化特征.     

杭州市大气细颗粒物中铁溶解度的变化特征及影响因素

采集了杭州市污染天和非污染天的PM_2.5样品,并进一步获取了PM_2.5中可溶铁(FeS)的浓度及%FeS.研究结果显示,采样期间气溶胶中总Fe(FeT)的浓度为(629±296)ng/m³(150～1167ng/m³),FeS的浓度为(51.4±30.5)ng/m³(4.2～90.5ng/m³),%FeS为(7.8%±3.5%)(1.5%～12.9%).污染天PM_2.5、FeT和FeS的浓度均明显高于非污染天,且污染天%FeS为9.3%,高于非污染天的5.1%.本研究发现%FeS的差异主要与Fe的来源和大气酸化过程相关,污染天Fe受交通排放和工业排放等人为源的影响更大,且污染天大气酸化程度更强.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

青岛大气总悬浮颗粒物中微量元素的含量特征及其来源解析

利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物样品(TSP),分析了其中13种微量元素的浓度,讨论了微量元素的浓度特征,并运用正矩阵因子分析法(PMF)定量解析了气溶胶中元素的来源.结果表明,青岛气溶胶中微量元素的总浓度为(7.37±4.19)μg·m-3,以Al和Fe的浓度最高,对总浓度的贡献约为92%,其次为Zn和Pb,分别贡献了3.7%和1.6%,Mn、Ba、Cu、Sr、As、V、Cd、Co和Cs的浓度依次降低,其贡献均低于1%.依据富集因子这些微量元素可以分为3类,Al、Fe、Mn、Co、V、Sr和Ba主要来自地壳源的贡献,Cs和Cu受地壳源和人为源的共同影响,Zn、As、Pb和Cd则主要受人为源的影响.雾霾天时主要来自人为源的元素相比地壳源的元素更多的在大气中累积,雨雪天时降雨/雪对地壳元素的湿清除作用明显高于人为源的元素.12月青岛气溶胶中Fe和Mn主要来自土壤源的贡献,其次为生物质燃烧和机动车一次排放源;Co主要来自土壤源、生物质燃烧和燃煤源的贡献;Zn主要来自机动车一次排放源、土壤源和生物质燃烧源的贡献;Cu则主要来自冶金工业源的贡献;As主要来自燃煤源的贡献;Pb和Cd主要来自机动车一次排放源和冶金工业源的贡献.     

青岛大气降水中金属浓度、溶解度及其来源解析

利用2020年6月至2021年6月期间在青岛地区采集到的42场降水共计54个样品,分析了雨水中Al、Fe、Zn、Cu、Pb、Ni、Cd和V等8种金属元素的浓度、溶解度、来源和影响因素.除Al、Fe和V主要来自自然源外,其余金属元素受自然源和人为源的综合影响,浓度变化较大.其中,常量元素浓度ρ（Al）和ρ（Fe）的平均值为（710.9±969.4）μg·L^-1和（409.1±503）μg·L^-1;微量元素浓度ρ（Zn）、ρ（Ni）、ρ（Cu）、ρ（Pb）、ρ（V）和ρ（Cd）的平均值分别为（71.7±37.9）、（8.9±14.4）、（7.5±8.5）、（1.8±2.3）、（1.6±1.6）和（0.1±0.1）μg·L^-1.金属元素的溶解度特征与浓度不同,微量元素的溶解度普遍高于常量元素,Ni、Cu、Zn和Pb的溶解度较高,分别为（44.8±28.2）%、（36.2±28.3）%、（34±28.6）%和（14.1±11.8）%;Al和Fe的溶解度较低,分别为（6.5±11.8）%和（6.1±15.8）%.在连续降水过程中,金属元素的浓度和溶解度变化较复杂.由于Al和Fe在大气气溶胶中本底值较高,从降水初期到降水中期,Al和Fe的浓度平均值没有明显变化,在这8种元素浓度总和中占比增加1%~3%,而微量元素浓度明显下降,Cu和Cd浓度下降约80%.当降雨量>20 mm时,Al和Fe的浓度迅速降低,相较于初期下降约1/3,而此时Zn、Cu和Pb等元素的去除率基本饱和,金属元素总去除率为20%~60%.除Al外,其余元素的溶解度均随降雨量增大而呈现先升后降的趋势,与降水频次、降雨量和金属来源等因素有关.青岛地区降水中的金属元素的来源从高到低依次为二次气溶胶和生物质燃烧（37.28%）、海盐气溶胶（29.21%）、扬尘（17.91%）、船舶及石油工业（8.36%）和汽车尾气排放及其它活动（7.24%）.     

Transport of atmospheric trace elements and dust-soil to the Western Pacific Ocean

Ｔｒａｎｓｐｏｒｔｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｔｒａｃｅｅｌｅｍｅｎｔｓａｎｄｄｕｓｔ－ｓｏｉｌｔｏｔｈｅＷｅｓｔｅｒｎＰａｃｉｆｉｃＯｃｅａｎ￥ＹａｎｇＳｈａｏｊｉｎ；ＣｈｅｎＢｉｎｇｒｕ；ＹａｎｇＹｉｎａｎ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＨｉｇｈＥｎｅｒｇ...     

燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放标准研究

为探究中国超低排放燃煤电厂汞及其他有害痕量元素未来标准制定的可行性及建议,综合比对了中国与欧盟、美国等发达国家燃煤电厂大气痕量元素排放标准限值,并基于燃煤电厂现场测试相关文献调研分析,系统地评估了中国燃煤电厂汞及其他9种典型痕量元素(砷、铅、硒、镉、铬、锑、钴、镍和锰)的排放现状.结果表明:与美国、欧盟、加拿大等发达国...     

青岛大气气溶胶中游离氨基化合物的浓度、组成和来源

氨基化合物是大气气溶胶中一类重要的有机氮化合物,由于其具有吸湿性,且沉降入海后可被海洋浮游生物直接利用,因此,可能在大气化学方面和海洋生态系统中具有重要作用.基于此,本研究利用2007年6月至2008年5月在青岛采集的55个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中游离氨基化合物(FAC)的浓度.结果表明,气溶胶中总FAC浓度为0.14~8.33 nmol·m^-3,其中,精氨酸、甲胺和丙氨酸的贡献最大.不同季节FAC的组成不同,精氨酸在夏、秋季节对FAC的贡献高于冬、春季节,甲胺的相对贡献则在夏季较低,而冬、春季较高.采样期间气团来源和天气状况的不同会影响气溶胶中FAC的浓度和组成.FAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中的浓度最低,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方陆源气溶胶中最低.雾天和烟霾时气溶胶中FAC的浓度分别为晴天时的2.5倍和1.8倍,沙尘天气时FAC浓度与晴天时基本相当,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在晴天和雨后相对较高,在烟霾和雾天时相对较低.     

煤中微量有害元素的挥发性

利用3 种热解反应装置(密闭模拟下落床、流动气氛模拟下落床和固定床)研究了 6种煤中 As、Pb、Cr、Cd 和 Mn等微量有害元素的挥发性随温度(300～1000℃)的变化规律,同时考察了热解装置的影响.结果表明,这 5 种元素的挥发性均随热解温度的升高而升高;6 种煤中 As、Pb、Cd均表现出与Cr 和 Mn相比具有较强的挥发性,但它们的挥发温度不同,其中 As 的挥发主要发生在 300～700℃,Cd 主要在 500℃以上挥发,Pb 主要在 800℃以上挥发.热解过程中,微量元素在半焦孔道内扩散时产生的反应是影响元素析出的重要因素之一.     

东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...