天津冬季雾霾天气下颗粒物质量浓度分布与光学特性

年1—2月连续在线观测天津ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、大气能见度、σ_sp(气溶胶散射系数)、σ_ap(气溶胶吸收系数)和AOD(大气光学厚度),结合气象资料,分析天津城区雾霾天气下的颗粒物质量浓度分布与光学特性. 结果表明:在为期52d的观测期间,发生雾日8d、轻雾日1d、霾日29d,雾霾日占观测时长的73%;霾日ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)为0.65,SSA(单次散射反照率)为0.95,MSE(气溶胶质量散射系数)为3.30m2/g,均高于非雾霾日,表明雾霾日下细粒子的散射作用是大气消光的主要贡献者;雾霾日的σ_sp和σ_ap均高于非雾霾日,随着霾等级增强,σ_sp和σ_ap逐渐增大,重度霾天气的σ_sp和σ_ap与中度霾天气相当,分析高RH可能是造成能见度进一步降低的主要因素;雾霾天气下AOD_500nm和波长指数均显著高于非雾霾天气,表明雾霾天气下气溶胶浓度远高于非雾霾天气,并且细粒子占主导地位.      

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析

利用2005年9月—2006年9月北京市大气颗粒物分级(不同粒径)监测资料和同期分时段气象观测数据,采用非参数分析(Spearman秩相关系数)法对北京市3种粒径大气颗粒物在不同季节的浓度水平与气象因素的影响进行了研究.结果表明:不同季节影响颗粒物质量浓度的气象因素各不相同;春季ρ(PM_2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM₁₀₎都与气压呈显著负相关;夏季颗粒物质量浓度受降水影响很大;秋、冬季ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎均与日照时数呈显著负相关;冬季ρ(PM_2.5),ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM10)均与平均风速呈显著负相关,与气温、相对湿度呈显著正相关. 细粒子和粗粒子质量浓度对气象因素变化的响应程度也有较大区别. 春、夏季地面平均风速对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随风速增加而增大;秋季日照时数对细粒子质量浓度的影响比粗粒子更显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随日照时数增加而减小;冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随相对湿度增加而减小.      

成都一次霾过程中颗粒物消光作用的垂直变化

基于2017年1月4~7日成都地区一次重霾过程中,颗粒物粒径谱的垂直加密观测和激光雷达同步观测数据,利用Mie散射理论计算颗粒物消光系数并与激光雷达反演结果对比,计算了不同粒径谱颗粒物消光系数以及消光贡献率.分析表明：重霾期间,在不同边界层高度上颗粒物消光系数表现为PM₁ > PM_2.5~10 > PM_1~2.5 > PM _{> 10},其中PM₁的消光贡献率整体上维持在49.5%~69.4%,是本次重霾过程中影响颗粒物消光系数大小的主要因子.在大气边界层内,不同粒径谱颗粒物消光作用呈现出显著垂直变化和昼夜差异,白天在600m以下和700~1100m之间颗粒物消光系数出现高值区;夜间颗粒物消光系数整体上随高度呈现出明显递减趋势,在1100m处出现高值.此外,夜间在200m以下颗粒物消光系数明显大于白天,且PM_>1的消光贡献率也明显大于白天.整体上,PM₁消光贡献率随高度递增,而PM_>1消光贡献率随高度递减.     

基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

基于多源资料和数值模拟的雾对PM2.5影响研究

为探究雾-霾过程中雾对PM_2.5质量浓度的影响机制,选取2021年1月24～27日一次典型雾-霾过程,采用常规自动气象站、环境小时浓度、微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达、255m气象塔上梯度观测的气象、环境和湍流等多源数据资料及WRF-Chem过程分析数值模拟方法对此次污染过程进行综合分析.结果表明,此次雾相对湿度增加是由于辐射冷却和平流引起的,雾类型是辐射平流雾,其特征是水汽自上而下输送,雾过程雾顶高度250m,逆温层底高度为80～120m,雾顶高度>逆温层底高度;雾发生前由于相对湿度、垂直平流和湍流混合影响,地面及垂直方向PM_2.5质量浓度先增长再下降,总体有利于PM_2.5质量浓度扩散;雾成熟期根据逆温层底的高度,辐射-平流雾对PM_2.5影响分为两种,其中雾对高于逆温层底的PM_2.5为湿清除作用,而对低于逆温层底的PM_2.5为积聚作用;雾消散后霾阶段40m湍流动能增高至0.78m²/s²,并逐渐和...     

深圳冬季霾日的大气污染特征

2009年1月10日─2月16日,利用在线仪器获得深圳市冬季大气中气态污染物和PM₁主要化学组分的高时间分辨率数据,结合气象条件,对非霾日、霾日的大气污染物和PM₁主要化学组分浓度水平及其日变化特征进行了研究. 结果表明:深圳冬季霾日除O₃外,其他气态污染物和PM₁主要化学组分的平均质量浓度均明显高于非霾日,增幅均在40%以上;PM₁中的有机物是深圳冬季霾的首要污染因子;PM₁主要化学组分的日变化趋势不尽相同,但总体上表现出霾日高于非霾日的特征,尤其是午夜至清晨时段,这说明深圳冬季霾日的夜间大气扩散能力显著减弱.      

上海霾与非霾期间大气颗粒物光学特性垂直分布特征和质量浓度对比研究

采用美国国家航空航天局的云-气溶胶激光雷达红外开拓者卫星搭载的正交极化云-气溶胶激光雷达数据产品,包括消光系数、光学厚度、总后向散射系数、体积退偏比和色比,结合地面监测的颗粒物质量浓度,分析上海大气相对湿度小于80%霾发生期间气溶胶光学属性的垂直分布特征和颗粒物质量浓度变化,并与非霾期间进行比较.结果表明:霾期间532 nm和1064 nm消光系数在垂直高度上(海拔:0~10 km)均大于非霾期间,且大多数霾期间颗粒物在整层大气的光学厚度大于非霾期间.在近地面,霾期间大气颗粒物散射能力大于非霾期间.各垂直高度层,霾与非霾期间小粒径和规则气溶胶占主导地位.霾期间近地面大粒径颗粒物在霾期间所占比例大于非霾期间;2.0~4.0 km高度层,霾和非霾期间细颗粒所占比例接近;4.0~10.0 km高度层,霾期间细颗粒气溶胶所占比例大于非霾期间.PM1、PM2.5和PM10质量浓度在霾期间均大于非霾期间,且霾期间细颗粒物所占比例明显增加.颗粒物质量浓度和比值PM1/PM2.5和PM2.5/PM10分别随霾污染程度的加重而升高.冬季颗粒物质量浓度最高,主要来自细颗粒物的贡献;而春季PM10质量浓度高于其它季节.     

石家庄市采暖期大气细颗粒物中PAHs污染特征

采集2015年12月-2016年2月采暖期石家庄市文教区、交通密集区、居民区和商业交通混合区大气细颗粒物样品,依据HJ 646-2013《环境空气和废气气相和颗粒物中多环芳烃的测定气相色谱-质谱法》分析石家庄市大气细颗粒物中PAHs污染水平及分布特征、气象参数与PAHs相关性,并解析PAHs污染来源.结果表明:石家庄市冬季采暖期大气细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）的日均值分别为397.66、349.09和272.35 ng/m3,分别是采暖期前（11月1-15日）的6.16、4.62和4.82倍,并且呈交通密集区>居民区>文教区>商业交通混合区的空间分布特点.相对湿度与细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）均呈显著正相关,R2分别为0.30、0.37和0.33,而风速与三者呈显著负相关,R2分别为-0.39、-0.53和-0.26;PM_1.0中具有显著相关的PAHs单体数量多于PM₁₀和PM_2.5.根据PAHs环数分布特征及特征化合物比值判断,石家庄市冬季采暖期PAHs污染为燃煤与机动车尾气复合型污染特征,同时餐饮油烟也有一定的贡献.      

青岛市不同空气质量下可培养生物气溶胶分布特征及影响因素

利用Andersen空气微生物采样器采集青岛市不同空气质量下的可培养生物气溶胶,分析了其浓度和粒径分布特征,并利用Spearman’s相关性分析了可培养生物气溶胶浓度和空气质量指数中的颗粒物质量浓度〔ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)〕、气体污染物质量浓度〔ρ(O₃)、ρ(SO₂)、ρ(NO₂)〕和气象参数(温度、相对湿度、风速)之间的关系.结果表明:可培养真菌和细菌气溶胶浓度范围分别为133～1 113和13～212 CFU/m3.真菌气溶胶浓度与ρ(SO₂)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)均呈正相关,而与相对湿度呈显著负相关(P<0.05).细菌气溶胶浓度与ρ(NO₂)、ρ(SO₂)呈负相关,而与ρ(O₃)、温度呈正相关.风速对可培养生物气溶胶浓度的影响较小.以AQI(空气质量指数)中ρ(PM₁₀)为依据,将研究时间段空气质量划分为4个空气污染等级.在不同污染等级下,真菌气溶胶均呈对数正态分布,粒径主要分布于2.1～4.7 μm.低污染时细菌气溶胶呈偏态分布(粒径>4.7 μm),高污染时粒径分布发生改变.初步推断,随着空气污染等级的升高,可培养生物(真菌+细菌)气溶胶总浓度增加,但单位颗粒物上的浓度变化较稳定.ρ(PM₁₀)是影响可培养生物气溶胶浓度及粒径分布的主要因素.      

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

为研究南京主要大气复合污染物PM_2.5、PM₁₀和O₃四季变化特征及其气象影响因子,利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析,再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场,分析气象要素与各污染物的相关性,并建立统计模型.结果表明：PM₁₀、PM_2.5冬高夏低,冬季日均值分别为160.6μg/m³和98.0μg/m³;日变化特征四季基本一致,但秋冬季最强,夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导,PM_2.5/PM₁₀年均值为0.59;首要污染物为PM_2.5、PM₁₀、O₃的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%,PM_2.5主导四季AQI的变化,尤其是在重污染的情况下,首要污染物为PM_2.5占96%.O₃浓度春末夏初高、秋末冬初低,日变化为单峰式;O₃与边界层高度呈显著正相关,四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM₁₀、PM_2.5、O₃_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.     

南京冬季典型霾天气过程多元对比分析

选取2017～2020南京地区冬季3个典型霾天气过程,综合分析了霾天气过程中污染物、气象要素以及边界层条件等影响机制与特征变化.结果表明,3次过程中,AQI指数峰值分别为304(严重污染)、227(重度污染)与176(中度污染),且与PM2.5、PM10浓度变化基本趋于一致,PM25与PM10比值基本都大于0.7;污染...     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

2007~2016年北京天气分型与霾日的关联

采用COST733软件将北京地区2007~2016年的大气环流总体分为T1~T9种类型,研究其与霾日的关联性,并结合PM_2.5和臭氧地面观测,分析不同天气型对应的污染特征及气象参数分布规律.2007~2016年霾日发生概率21.5%,T4和T9型下霾日最多,T5和T8型最不利于霾日发生.9类天气型下霾日变化具有阶段性,2007~2012年（阶段一）霾日少且年际差异小,2013~2016年（阶段二）霾日增多.对9类天气型下霾日PM_2.5及臭氧变化进行分析,T1、T3、T4和T9型霾日多出现在秋冬季,PM_2.5日变化为逐时增加态势,4类天气型在第一阶段的白天有浓度波动增长形成的小峰值,但第二阶段减弱消失.大部分天气型的霾日,阶段二的PM_2.5浓度较阶段一降低,T7和T9型表现为增加,增幅分别为23.7%和3.9%.所有天气型霾日的臭氧日变化均为单峰型,峰值出现在下午,臭氧日均浓度最高为T8型.此外,阶段二与阶段一相比,T3、T5和T6型臭氧平均浓度增加,其中T5型增幅达到49.8%.将霾日与近地面气象要素关联分析,平均气温、风向、风速可以较好的解释臭氧浓度变化,而PM_2.5的变化特征不仅与气象要素相关,在一定程度上也体现了污染排放及区域联动减排的贡献,需两者结合才能更好探究PM_2.5浓度整体特征及细节变化.     

民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征

研究了民用燃煤在不同燃烧阶段排放PM_2.5的质量浓度分布特征.结果表明,散煤与正烧炉在旺火阶段排放颗粒物粒径主要集中在0.2μm以下（d₅₀=0.15μm）,加煤和封火阶段在0.2~0.5μm （d₅₀=0.38mm）,质量占比46.6%~68.97%.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2μm以下颗粒物为主,质量占比44.64%~56.24%.扫描电镜（SEM）观察到燃煤排放PM_2.5为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构.用碳平衡法计算得到散煤加煤阶段的PM_2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.将散煤更换为型煤,能够使得加煤阶段的PM_2.5排放因子减少90.9%,从而显著降低PM_2.5排放.     

民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征

研究了民用燃煤在不同燃烧阶段排放PM_2.5的质量浓度分布特征.结果表明,散煤与正烧炉在旺火阶段排放颗粒物粒径主要集中在0.2μm以下(d50=0.15μm),加煤和封火阶段在0.2～0.5μm(d₅₀=0.38μm),质量占比46.6%～68.97%.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2μm以下颗粒物为主,质量占比44.64%～56.24%.扫描电镜(SEM)观察到燃煤排放PM_2.5为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构.用碳平衡法计算得到散煤加煤阶段的PM_2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.将散煤更换为型煤,能够使得加煤阶段的PM_2.5排放因子减少90.9%,从而显著降低PM_2.5排放.     

西安冬季大气棕碳光学特征及辐射强迫

为探讨西安冬季不同大气污染状况（污染天和清洁天）大气细粒子（PM_2.5）及其一次棕碳（BrC_pri）和二次棕碳（BrC_sec）的光学特征及辐射效应,开展了高分辨率多波段光学参数观测,获得PM_2.5多波段光学吸收系数（b_abs）,通过进一步数据分析得到BrC_pri和BrC_sec的光谱依赖指数（AAE）及其相对黑碳（BC）的辐射强迫.结果显示,污染天时段370nm光学吸收（b_abs（370））和880nm光学吸收（b_abs（880））均值分别为（733±311） Mm^-1和（185±80） Mm^-1,分别高出清洁天约5.9倍和6.2倍.清洁天PM_2.5的AAE1.08~2.09,变化幅度大于污染天（1.28~1.79）.清洁天棕碳光学吸收（b_abs（BrC））在370nm波长对总吸收占比高于污染天,均超过30%.一次棕碳光学吸收（b_abs（BrC_pri））在清洁天和污染天均对b_abs（BrC）呈现高贡献,占比范围分别为76%~86%和82%~91%,说明一次排放仍然是造成西安冬季污染的重要原因.清洁天BrC、BrC_pri和BrC_sec的AAE均值分别为4.42、4.31和4.78,均高于污染天,说明清洁天粒子等效直径相对较小,老化程度较高导致BrC的高光谱依赖性.b_abs（BrC_sec）日间变化表明污染天凌晨高湿条件下的液相反应可能是BrC_sec形成的主要机制,比清洁天更为强烈,而污染天日间BrC_sec受光漂白的影响较大.最后估算了BrC_pri和BrC_sec的辐射强迫效应,在紫外波段（300~400nm）,污染天BrC_pri和BrC_sec相对BC的辐射强迫分别为62%和16%,而清洁天分别为59%和23%,表明BrC_pri和BrC_sec在西安冬季的辐射强迫效应不容忽视.     

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.