淮南燃煤电厂汞分配、富集与释放通量

汞是一种环境有害元素,燃煤汞排放业已成为当今中国最主要的汞污染源.有效的汞减排政策的制定需要准确了解煤中汞在煤炭燃烧过程中的分配规律及富集模式.本研究针对淮南燃煤电厂的原煤、飞灰、脱硫石膏和脱硫废水进行分析,研究发现,灰渣中的汞含量最低(9.8—27 ng·g~(-1)),其相对于原煤汞(约450 ng·g~(-1))的富集系数一般小于2.1%;飞灰中汞的含量相对较高(121—700 ng·g~(-1)),其富集系数介于9%—54%;而脱硫石膏中汞的浓度最高(1489—4589 ng·g~(-1)).通过物料平衡原理,计算出汞在各个燃煤产物中的分配如下:底灰占1%;飞灰占24%—32%;脱硫石膏及废渣液占7%—22%;大气排放占54%—64%.静电除尘器的脱汞效率为24%—32%,接近世界平均值;而脱硫装置的脱汞效率较低,为10%—29%.根据本研究的汞释放系数(0.24—0.29 g Hg·t~(-1)coal),计算出该电厂在2003—2010年的汞排放通量为1.8—7.3 t.本研究认为燃烧前原煤汞脱除,以及加大对现有脱硫装置的改造能够有效降低大气汞排放.     

青藏高原林线森林汞的空间分布格局及对大气环境汞污染的指示

汞是引人关注的全球性污染物,偏远地区汞的源汇关系是当前研究的重点.由于其特殊的地理环境与大面积在线监测的不便,青藏高原大气汞的污染特征尚不明确.本研究根据青藏高原季风的传播路径,设置了云南-西藏与四川-西藏两条采样带,通过测定样带上林线森林各个组分的汞含量,来反演大气汞的污染状况.研究结果表明,青藏高原林线区域的冷杉凋落物、树叶树皮与表层土壤的汞含量均表现为越靠近青藏高原腹地,汞浓度越低.特别冷杉凋落物在云南与西藏、四川与西藏的交界区域汞浓度为60—70 ng·g~(-1),而昌都地区汞浓度仅为20—30 ng·g~(-1).此外还发现,凋落物与表层土壤的总汞含量在空间分布上与经度正相关,与纬度负相关.通过综合分析排放清单与大气环流资料,其原因可总结为:越靠近青藏高原腹地,局地源的汞排放与大气环流输送的汞均显著减少,使得大气环境汞含量降低,进而导致植被与土壤汞含量相应下降.本研究表明了凋落物中的总汞含量可作为大气环境汞污染的指示指标,证实了南亚、东南亚及我国的四川盆地与云贵高原是青藏高原大气汞污染的潜在排放源.     

基于人工神经网络的燃煤汞排放预测模型

利用GA-BP的人工神经网络算法建立燃煤汞排放预测模型,确定煤中汞含量、煤的发热量、煤中硫含量、煤中氯含量、挥发份含量、排烟温度作为输入矢量,元素态汞、氧化态汞和颗粒态汞3个因素作为输出参数,通过对20个燃煤锅炉汞排放形态的测试数据进行模型训练,结合实际测试数据和预测数据对误差来源进行了分析.通过对3个样本进行验证,分析人工神经网络的实际预测效果.研究结果表明,训练与预测的精度都是符合汞排放预测实际要求的,预测精度达0.895,分析表明利用人工神经网络建立预测模型可对燃煤汞排放进行预测.     

汞同位素组成示踪燃煤发电过程中汞排放特征研究进展

汞是一种持久性、全球性重金属污染物,污染范围广,排放源复杂,环境地球化学性质活跃.不同环境介质汞污染源解析一直是环境科学研究领域的难题.燃煤电站汞排放被认为是最大的人为汞释放源,亟需准确可靠的示踪手段来深入阐明燃煤电站汞排放过程、迁移转化等归趋行为.汞在自然界有7个稳定同位素,分别是196Hg(0.15%)、198Hg(10.02%)、199Hg(16.84%)、200Hg(23.13%)、201Hg(13.22%)、202Hg(29.80%)和204Hg(6.85%).由于同位素在演化过程中的分馏效应单向性并携有演化过程信息,在地域分布和生物地球化学循环过程中存在显著分异现象,因此,通过研究汞稳定同位素组成可评估、示踪燃煤汞排放特征和生物地球化学过程.本论文结合近年相关研究成果,针对汞同位素分馏过程、煤中汞同位素分馏现象以及汞同位素示踪燃煤电站汞排放的合理性和可行性进行了综述.     

淮南市电厂和炉渣中汞的分布规律

汞是煤中潜在毒害微量元素中关注最多的元素之一,而燃煤是大气中汞的重要来源,2005年美国环保局(EPA)首次公布了洁净空气中汞的标准,对电厂燃煤过程中汞的排放进行了限制,同时,对燃煤过程中汞排放量的限制将是发展洁净煤技术和环境保护的重要内容之一.     

单一汞同位素示踪大气与农田作物汞的交换过程

汞是引人注目的全球性污染物,植被叶片吸收是大气汞的主要去除途径之一.然而,当前对于大气-植被叶片汞通量交换过程及吸收后的汞在植被体内的归趋等认识尚有不明确之处.本文利用单一大气汞同位素标记技术,测定了大气汞浓度为0、2、5、10 ng·m~(-3)时,C3植物水稻与C4植物玉米叶片汞交换通量的变化特征,并分析了标记的汞同位素在植被体中根-茎-叶的分布比例.结果表明:(1)水稻和玉米叶片汞的沉降通量与大气汞浓度呈显著正相关关系;(2)植物叶片汞的沉降通量有明显的昼夜变化,水稻和玉米的吸收通量白天均高于晚上;(3)玉米对大气汞的补偿点白天为0.63 ng·m~(-3),夜间为2.85 ng·m~(-3);水稻白天为1.24 ng·m~(-3),夜间为1.32 ng·m~(-3),水稻对大气汞的富集能力强于玉米,但二者的补偿点均显著低于国内大气汞浓度;(4)植被从大气吸收的汞主要集中在植物地上部,水稻叶片分布88.92%,茎中分布11.08%,而玉米叶片分布90.95%,茎中分布7.09%,根中分布1.96%.这些结果表明,农田系统的植被能富集大气中的汞,并主要贮存在叶片内部,向茎、根迁移量较少,是大气汞的重要汇.上述结论为进一步估算中国农田系统的大气汞汇与认识汞在大气-叶片-茎-根-土壤中循环提供了科学依据.     

典型汞污染地区食物汞含量及人体汞暴露健康风险

系统采集典型汞污染地区(铅锌冶炼、金矿冶炼和燃煤电厂)食物样品(大米、蔬菜和鱼肉) 409个,测定其总汞含量以评估当地居民食物摄入汞暴露的健康风险。结果显示:铅锌冶炼地区大米总汞含量的几何均值为5.99μg·kg~(-1)(3.02～30.7μg·kg~(-1)),仅有1个样品总汞含量超过我国大米汞限量标准(20μg·kg~(-1)),蔬菜和鱼肉总汞含量分别为0.646～5.44μg·kg~(-1)和1.80～26.4μg·kg~(-1),均未超过我国食品汞限量标准;金矿冶炼地区大米总汞含量的几何均值为4.46μg·kg~(-1)(3.13～8.67μg·kg~(-1)),蔬菜和鱼肉总汞含量分别为0.760～7.83μg·kg~(-1)和1.59～21.9μg·kg~(-1),所有食物均未超过我国食品汞限量标准;燃煤电厂地区大米总汞含量的几何均值为3.63μg·kg~(-1)(1.05～11.4μg·kg~(-1)),蔬菜和鱼肉总汞含量分别为1.12～3.78μg·kg~(-1)和2.24～12.3μg·kg~(-1),所有食物均未超过我国食品汞限量标准。铅锌冶炼、金矿冶炼和燃煤电厂3个地区居民通过食用食物(大米、鱼肉和蔬菜途径)总汞摄入量的均值分别为0.068、0.038和0.031μg·d~(-1)·kg~(-1),均未超出联合国粮农组织和世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会(JECFA)推荐的人体安全总汞摄入量0.71μg·d~(-1)·kg~(-1);表明3个研究地区居民汞暴露的风险较低。大米汞摄入量占3个地区居民食物总汞摄入量的比例分别为77.2%、70.8%和71.4%,食用大米是当地居民汞暴露的主要途径。     

燃煤电厂固体废弃物中汞分布特征及排放量估算

采用湿法消解,原子荧光光谱法测定了5个燃煤电站入炉煤、粉煤灰、炉渣和脱硫石膏中汞的含量,分析探讨了汞在燃煤及不同固体废物中的分布特征.采用质量平衡模型(MB)、修正因子模型(EMF)和烟气计算模型(FC)分别对以上电站的汞排放量进行了估算,并对不同方法得到的排放量进行了对比.研究结果显示,3种方法所得汞排放量结果差距明显,亟需建立更加完善的燃煤电站汞污染排放模型.     

宁波市不同形态大气汞含量特征及来源分析

于2015年夏季(6—8月)和冬季(12月、2016年1—2月)利用汞形态分析仪(Tekran 1130/1135/2537B)对宁波市不同形态大气汞进行了连续监测,并对其含量特征和来源进行分析.结果表明,夏季气态单质汞(GEM)、颗粒态汞(PBM)及活性气态汞(RGM)浓度范围分别为1.51—4.88 ng·m~(-3)(均值2.50 ng·m~(-3))、10.95—646.90 pg·m~(-3)(均值155.49 pg·m~(-3))和8.64—316.68 pg·m~(-3)(均值88.22 pg·m~(-3));GEM含量主要受到大气长距离输送和气象条件的影响,PBM受交通影响较大,而RGM受到工业排放及气象条件的影响.冬季GEM、PBM及RGM浓度范围分别为1.73—5.33 ng·m~(-3)(均值2.89 ng·m~(-3))、133.87—1723.99 pg·m~(-3)(均值713.15 pg·m~(-3))和17.52—309.17 pg·m~(-3)(均值96.94 pg·m~(-3));GEM受长距离输送的影响,PBM除来自燃煤和交通外,还受到生物质燃烧和烟花爆竹排放的影响,而RGM的主要来源是工业排放.后向气团轨迹分析结果表明,我国北部为高浓度汞源,而海上气团携带汞含量较低.     

贵州省务川汞矿区汞污染的初步研究

对贵州省务川汞矿区的大气、地表水和土壤中汞污染的调查表明,务川汞矿区大气汞浓度为7-40000 ng·m-3,超出正常大气汞浓度1-4个数量级.地表水总汞为43-2100 ng·l-1,远高于对照区(15-29 ng·l-1);活性汞、溶解态汞和颗粒态汞含量也显著高于对照区,颗粒态汞是地表水汞迁移的主要方式.土壤总汞含量为1.3-360 mg·kg-1,远高于对照区土壤总汞含量(O.22-0.39 mg·kg-1),土壤剖面汞含量的垂向递减反映了大气汞的沉降是土壤汞的重要来源之一;同一地点不同土地利用类型的土壤,一般为稻田总汞含量高于菜地和玉米地;土壤pH值和有机质影响着土壤中汞的迁移和富集.     

中国地区大气汞的数值模拟研究

结合中国地区的汞排放,利用引入大气汞化学反应机制和干沉降模型的区域大气环境模式系统(Regional Atmospheric Environment Model System,Reg AEMS),对中国地区大气汞化物浓度和干沉降通量的时空分布特征进行模拟研究。研究结果表明,中国地区年均气态零价汞Hg0、氧化汞Hg O、氢氧化汞Hg(OH)2、氯化汞Hg Cl2和颗粒态汞HgP的沉降量分布类似。除西部、西北部地区Hg0的浓度较低外(0.5 ng·m-3),其他地区均高于全球背景浓度。各类汞化物浓度的季节变化明显,8月最低,2、3月最高。一次汞源区附近汞浓度随高度递减,在离源较远的地区,高层汞浓度较高。气态零价汞的干沉降速度的季节变化最明显,其干沉降通量在夏季最高。模拟区域中气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年干沉降量分别为163.9、7.43和32.2 t。     

汞在不同粒径大气颗粒物中的分布

采用DFG 1型五段分级采样装置及冷蒸汽原子荧光法 ,对北京市冬、春、夏和秋季不同粒径大气颗粒物 (分别为≤ 1 1μm ,1 1— 2 0 μm ,2 0— 3 3μm ,3 3— 7 0 μm和≥ 7 0 μm )中的汞进行分析 .结果表明 :北京大气颗粒物中汞的浓度在 0 6 0— 3 95ng·m-3 之间 ,冬季平均浓度为 2 85ng·m-3 ,远大于其它季节 ;大气颗粒物中的汞呈双峰分布 ,在≤ 1 1μm的细颗粒和粗粒径处各有一峰值 ;北京大气颗粒物中的汞主要分布在≤ 1 1μm的细颗粒中 ,不同粒径颗粒物中汞的分布随季节变化而变化 ,冬季各粒径颗粒物中汞的浓度比其它季节高 ;大气颗粒物中汞的质量中值粒径 (MMD )冬季为 0 71μm ,其它季节均大于1 0 μm ;北京大气颗粒物中的汞至少有 5 0 %可进入人体呼吸系统 ,且冬季最为严重     

天然石生苔藓汞含量及对大气汞污染的生物指示

采集贵州万山汞矿区6属7种优势种类苔藓84个样品,测定其汞含量,同时现场监测部分苔藓采样点近地表大气汞,定量分析苔藓汞和大气汞质量浓度之间的关系.结果显示,研究区苔藓汞质量浓度范围为0.96—126μg·g~(-1),平均值80±46μg·g~(-1),受触媒生产、废触媒回收等涉汞化工厂生产活动影响显著;苔藓汞与大气汞呈正相关关系,表现为线性拟合相关性系数r=0.93(n=12,P=0.01030),多项式拟合相关性系数r=0.96(n=12,P=0.01169),对数拟合相关性系数r=0.96(n=12,P=0.00469);选择对数拟合方程估算苔藓采样点大气汞浓度,发现拟合得到的大气汞空间分布特征和实测苔藓汞空间分布特征基本一致,从而通过定量/半定量方法证明了可以利用苔藓汞指示大气汞污染,为汞污染场地修复过程中的大气汞污染评价提供了新思路.     

煤中汞在电厂烟气中的排放特征

为了解燃煤电厂烟气中汞的排放特征,选择江苏省5个地区的7家燃煤电厂,基于美国EPA 30B方法进行现场采样,分析煤中汞含量、机组容量和不同处理设施等对烟气中汞排放的影响。结果表明,煤中汞含量与电厂烟气中汞排放浓度的相关性不强,不起决定性作用;机组容量与烟气中汞排放浓度呈极显著负指数关系(P0.01)。采用循环流化床锅炉燃烧方式且配置静电除尘器的电厂烟气中汞的脱除效率(98.9%)明显高于煤粉炉配置静电除尘器和石灰石-石膏湿法脱硫装置的脱除效率(67.5%~81.6%)。循环流化床并配置静电除尘器装置对电厂烟气中汞的脱除更有利。     

重点源大气砷铅污染排放模型及特征

在我国的非常规性污染物质中,大气重金属砷、铅已越来越多地被关注和重视。文章综述了国内外人为源对大气中重金属排放的贡献,结果显示中国是全球人为活动向大气排放重金属最多的国家之一,燃煤和有色金属冶炼行业在相当长的时间内都将是最主要且最为重要的人为排放源。通过系统调研燃煤及有色金属冶炼业资源及产业布局状况,构建目前我国大气重金属相关清单模型,进行了我国重点源大气砷、铅排放清单分析,结果表明：（1）2000-2008年我国燃煤大气砷、铅排放量共为93733t,年均增长率为7．93％,2004-2008年有色金属冶炼业大气砷、铅排放量共为18836t,年均增长率为15．2％;（2）2000-2008年各经济部门中电力部门燃煤大气砷、铅放量始终最高,占燃煤大气排放总量的44．6％-57．1％,且呈逐年升高的趋势;（3）2000-2008年各省区中山西、河北、河南和湖南省是大气砷、铅的排放大户。其中,燃煤大气砷、铅排放量主要集中在人口密集、工业集中、经济发展速度较快的北部和中东部省区,包括山西、山东、河北、河南和江苏五省,占全国燃煤排放总量的39．1％,有色金属冶炼大气砷、铅排放量主要集中在我国有色金属工业较为发达的河南及湖南省,占全国有色金属冶炼业排放总量的47．3％。可以看出,我国需要高度重视大气重金属砷、铅的污染防治,加强排放控制基础能力建设,加快建立适合中国的大气砷、铅污染防治技术政策体系。     

陡河水库鱼体汞的生物积累初探

为了解陡河燃煤电厂大气汞释放对毗邻的陡河水库水生生态系统中鱼体汞含量、生物积累和放大等的影响,本研究采集陡河水库野生鱼、虾和螺蛳,分别测定了鱼样等生物样品中的总汞和甲基汞,并对部分代表性样品测定稳定碳氮同位素比值。鱼汞分布特征和δ13C‰和δ15N‰同位素比值分布特征显示:鱼体(鲜样)中总汞和甲基汞平均含量分别为56.4±26.7和15.5±8.4 ng·g-1,总汞含量最高的是杂食性的白条鱼为133 ng·g-1。不同食性的鱼体δ13C和δ15N稳定同位素值变化范围分别为-28.1‰~-24.4‰和12.0‰~16.1‰,Log10[Hg]与δ15N的线性相关斜率值为负值。以上结果表明:陡河水库鱼体汞总体偏低,没有发现高生物积累和生物放大,其主要原因在于陡河水库水环境中汞含量较低,且陡河水库靠近市区,过度捕捞使可以捕获的鱼样种类和数量偏少,且鱼龄较低。     

青藏日喀则大气颗粒物水溶性无机离子粒径分布特征初探

正大气颗粒物在环境效应、气候变化和人群健康方面起到的重要作用,很大程度上是由其中的大气颗粒物粒径及其化学成分决定的.水溶性无机离子及其中的硝酸盐、硫酸盐、铵盐二次粒子是大气颗粒物尤其是细粒子的主要组成成分[1].研究水溶性无机离子组成与粒径分布对于了解大气颗粒物的物理化学性质、来源及形成机理具有重要的意义[2].监测高原地区的大气环境变化,是认识大气污染物长距离传输的重要途径,可以获得全球有关重大环境事件的信息,为研究人类发展与自然环境的关系提供重要的科学依据[3].本研究在青藏日喀则地区进行大气颗粒物的分级采样结合离子色谱仪测定其中主要水溶性离子的浓度,首次获得水溶性离子的组成和粒径分布特征,为后续研究工作开展奠定基础,同时为了解青藏高原以及北半球洁净地区大气气溶胶的特征提供基础数据.     

南迦巴瓦峰地区大气中汞的环境自然背景值

本文就南迦巴瓦峰地区大气中汞背景值的垂直和水平分布的特点进行初步探讨,并引用其它一些地区作对照点,来研究该地区大气中汞的自然背景值。     

葫芦岛市有色冶金-化工区土壤与植物汞污染

通过对有色冶金-化工区土壤汞、植物汞空间特征的分析,确定不同源对土壤、植物的影响。土壤表层汞含量以锌冶炼厂和氯碱厂及其附近为中心,向外围辐散降低,呈双中心分布,其含量为0.055～14.575mg·kg-1,平均值为1.435mg·kg-1;植物叶汞含量为柳树(Salix)>榆树(Ulmus)>槐树(Sophora)>丁香(Cytisus)>杨树(Populus)>松树(Pinus)>柏树(Cyparissus),其汞含量为0.029～2.700mg·kg-1,平均为0.182mg·kg-1。植物汞的空间分布特征是以锌冶炼厂及其附近为中心,表明大气沉降作用对植物汞的含量有显著的影响,锌冶炼厂是植物汞含量的主要来源,有色冶金-化工区是我国汞污染最重的地区之一,其生态风险应引起重视。     

北京市城区北部大气气态汞的特征分析

汞具有持久性、易迁移性和高度的生物富集性,毒性很强,环境中任何形式的汞均可在一定条件下转化为剧毒的甲基汞.汞已被联合国环境规划署列为全球性污染物,具有跨国污染的属性,已成为全球广泛关注的环境污染物之一.作为环境中汞的重要传输通道,大气在全球汞的生物地球化学循环中起着极其重要的作用.气态单质汞是大气汞的主要存