负载型Mn-Co/TiO2催化剂的制备及其低温NH3选择催化还原NO

采用浸渍法制备了一系列以成型TiO2为载体的Mn-Co/TiO2低温SCR催化剂,研究分析了活性组分担载量、Mn含量、焙烧温度、焙烧时间等制备参数和进口NO浓度、空速、O2体积分数、NH3/N2摩尔比等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响.结果表明:活性组分担载量为30%,Mn/(Mn+Co)摩尔比为80%,在500℃下焙烧6 h得到的Mn-Co/TiO2催化剂具有较高的NO转化率;在进口NO浓度为600×10-6、O2体积分数6%、空速10000 h-1、150℃条件下,NO脱除率接近100%.     

Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究

以纳米TiO2为载体,通过浸渍法制备一系列改性Mn-Ce/TiO2脱硝催化剂.通过实验考察不同元素组分催化剂的脱硝活性,同时探讨金属氧化物掺杂对提高催化剂低温脱硝活性的机理.活性测试结果显示,Co掺杂能最有效地提高Mn-Ce/TiO2催化剂在低温段的SCR脱硝活性,在n(Co):n(TiO2)=0.08～0.10、体积空速为35100h-1的条件下,催化剂在120℃时就能达到80%以上的NO去除率,140℃左右时的NO去除率接近100%.BET、XRD、TPR、TPD等表征测试结果表明,Co掺杂可改进Mn-Ce/TiO2催化剂的物化特性,增加催化剂表面的活性酸位点及活性氧数量,提高催化剂的氧化还原能力,从而提高Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR脱硝活性.     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.     

锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

Mn-Ce-Fe/TiO2低温催化还原NO的性能

采用浸渍法制备了Mn-Ce-Fe/TiO2.研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Ce-Fe/TiO2 NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对Mn-Ce-Fe/Ti O2活性的影响.结果表明,Mn:Fe:Ce摩尔比为5:2:4、500℃下焙烧的Mn-Ce-Fe/TiO2在无H2O、SO2,NO体积分数为0.1%,空速为5000h～,反应温度为130℃、O2含量为6%、NH3/NO摩尔比为1.1的条件下,NO转化率接近98%,Fe的加入大大提高了催化剂的单独抗水和同时抗硫抗水性能,130℃下,体积分数10%的H2O对该催化剂的活性基本没有影响,转化率保持在96%以上;通硫、水后的400min内,活性仅下降3%.单独通人S02时,该催化剂中毒程度较深.该催化剂有望应用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NO,工业废气的低温脱硝.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

V_2O_5/ACF低温选择性催化还原烟气中NO的研究

文章对V2O5/ACF(活性炭纤维)进行低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究。实验表明:ACF用硝酸处理形成ACFN,然后采用等体积浸渍法制备V2O5/ACFN催化剂,NO脱除率明显增加。同时研究了V2O5负载量、反应温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响,发现V2O5/ACFN在180℃低温时,在NH3/NO为1.1、NO初始体积分数1000×10-6和O2体积分数5%时NO脱除效率较高。     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

超声波浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原脱硝催化剂

采用超声波浸渍法、传统浸渍法制备一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂,对催化剂的反应活性进行考察。研究表明:与普通浸渍法相比,超声波浸渍法可以提高催化剂的脱硝效率,拓宽催化反应的温度窗口。超声波浸渍时间和超声波功率对催化剂的反应活性有较大影响。浸渍时间增加,催化剂脱硝效率也随之提高。超声波功率增加,催化剂的脱硝效率先提高后降低。在超声波频率28 kHz,超声波功率400 W,超声作用时间1.5 h,超声水粉比为100 mL H2O/10 g TiO2的条件下,制得的V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂脱硝效率接近100%。通过SEM对制备的催化剂进行表征,超声波浸渍法制备的催化剂的活性成分在载体上分散更加均匀。     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

Preparation, characterization, and photocatalytic activities of boron- and cerium-codoped TiO2

Boron- and cerium-codoped TiO2 photocatalysts were synthesized using modified sol-gel reaction process and characterized by X- ray diffraction （XRD）, X-ray photoelectron spectroscopy （XPS）, particle size distribution （PSD）, diffuse reflectance spectra （DRS）, and Brunauer-Emmett-Teller （BET）. The photocatalytic activities were evaluated by monitoring the degradation of dye Acid Red B （ARB）. The results showed that the prepared photocatalysts were mixed oxides mainly consisting of titania, ceria, and boron oxide. The structure of TiO2 could be transformed from amorphous to anatase and then to rutile by increasing calcination temperature; the transformation being accompanied by the growth of particle size without any obvious change in phase structure of CeO2. The XPS of B1.6Ce1.0-TiO2 prepared at 500℃ showed that a few boron atoms were incorporated into titania and ceria lattice, whereas others existed as B2O3. Cerium ions existed in two states, Ce^3＋ and Ce^4＋, and the atomic ratio of Ce^3＋/Ce^4＋ was 1.86. When boron and cerium were doped, the UV-Vis adsorption band wavelength showed an obvious shift toward the visible range （〈526 nm）. As the atomic ratio of Ce/Ti increased to 1.0, the absorbance edge wavelength increased to 481 nm. The absorbance edge wavelength decreased for higher cerium doping levels （Ce/Ti=2.0）. The particles size ranged from 122 to 255 nm with a domain at 168 nm （39.4%）. The degradation of ARB dye indicated that the photocatalytic activities of boron- and cerium-codoped TiO2 were much higher than those of P25 （a standard TiO2 powder）. The activities increased as the boron doping increased, whereas decreased when the Ce/Ti atomic ratio was greater than 0.5. The optimum atomic ratio of B/Ti and Ce/Ti was 1.6 and 0.5, respectively.     

SCR气氛下Ce-W/TiO2催化剂的脱硝协同脱汞特性

在固定床反应器上研究了反应温度和烟气组分对Ce-W/TiO₂（物质的量比Ce：W=2：1）催化剂脱硝协同脱汞活性的影响.结果表明：反应温度对该催化剂的脱硝脱汞效率影响显著,在280~400℃温度区间,脱硝效率随温度升高而升高,而脱汞效率在温度为280℃与360℃的条件下较高,360℃时兼具最好的脱硝与脱汞效率.在SCR气氛中,HCl对Hg⁰的氧化脱除有极大的促进作用,低浓度的HCl也有利于脱硝效率的提高,但HCl浓度过高对NO的脱除有抑制作用;SO₂的存在对脱硝过程可起到促进作用,对Hg⁰的氧化有抑制作用.利用BET,XRD,SEM,TPD,XRF,NH3-TPD等分析手段对反应前后催化剂进行表征,结果表明：Ce-W/TiO₂无微孔结构,活性组分CeO₂和WO₃以高度分散的形式分布于载体表面.280℃条件下部分Hg以HgCl₂的形式吸附于反应后催化剂表面,随着反应温度的升高催化剂表面吸附态的汞急剧降低.SCR气氛中的HCl与SO₂会影响催化剂表面酸性,同时增加Cl和S元素含量,进而影响该催化剂的脱硝与脱汞效率.     

V-M/TiO2(M=Cu、Cr、Ce、Mn、Mo)催化燃烧含氯有机废气

以TiO2为载体,采用浸渍法制备V-M/TiO2(M=Cu、Cr、Ce、Mn、Mo)双金属氧化物催化剂,考察其催化燃烧氯苯、二氯甲烷等含氯有机废气(CVOCs)的性能,并通过XRD、BET、H2-TPR和NH3-TPD对催化剂进行了表征.结果表明,V-Mo/TiO2催化剂比表面积最大,催化剂表面活性组分的高分散性和良好的酸性分布使得V-Mo/TiO2能够在260oC将氯苯完全转化为CO2和HCl.而V-Mn/TiO2则具有丰富的活性氧,可显著提高催化剂深度氧化二氯甲烷的能力,在380℃时二氯甲烷即可完全燃烧,并且反应对CO2有着很高的选择性.     

Ce掺杂低钒V2O5-WO3/TiO2催化剂脱除烟气元素汞的研究

制备了Ce掺杂的低矾V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,在模拟燃煤烟气条件下开展Hg⁰的脱除实验.结果表明该催化剂具有很好的Hg⁰脱除能力,在200～500℃的温度范围内能脱除烟气中95%的Hg⁰.催化剂表征结果表明,比表面积、 孔容和孔径与汞脱除能力没有显著相关性.XPS的结果表明,催化剂表面的Ce是以Ce⁴⁺的形式存在,有利于Hg⁰的脱除反应.抗硫抗水实验表明,H₂O会轻微抑制Hg⁰的脱除反应,主要原因是H₂O和Hg⁰在样品表面的竞争吸附;SO₂会促进Hg⁰的脱除反应,原因是SO₂能增加样品表面的酸吸附位且增加表面Hg⁰的吸附量.     

锰前驱体对MnO_x/TiO_2催化剂低温选择性催化还原NO_x影响

以醋酸锰和硝酸锰为前趋体通过浸渍法制备了MA和MN两种系列的MnOx/TiO2催化剂,结合BET、XRD、TPR及FT-IR等手段对催化剂进行了表征,并进行了比较,同时对两种系列的催化剂进行了选择催化还原脱硝的活性测试。结果表明,MA和MN均具有良好的低温催化活性,脱销效率随温度的变化趋势基本相同,在80℃时已经达到80%的脱硝效率;随着温度的升高,在200℃时效率上升至接近100%。通过对催化剂性能测试比较表明,锰的含量对于催化剂的活性有一定的影响。总体上看,MN具有更好的活性,脱销效率较高,并且其活动的窗口也是相对更宽,可能是因为以硝酸锰为前躯体制的的催化剂中MnO2的含量相对较多,即两类前驱体在制备过程中与载体之间的相互作用不同,导致最终催化剂表面活性组分MnOX结构和价态的不同,从而影响催化剂的低温活性。     

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物（NO_x）的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V₂O₅含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上（气时空速为18000 h-1）;硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1~3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4~8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。     

Iron-doped Mn-Ce/TiO2 catalyst for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3

The catalysts of iron-doped Mn-Ce/TiO 2(Fe-Mn-Ce/TiO 2) prepared by sol-gel method were investigated for low temperature selective catalytic reduction(SCR) of NO with NH 3.It was found that the NO conversion over Fe-Mn-Ce/TiO 2 was obviously improved after iron doping compared with that over Mn-Ce/TiO 2.Fe-Mn-Ce/TiO 2 with the molar ratio of Fe/Ti = 0.1 exhibited the highest activity.The results showed that 96.8% NO conversion was obtained over Fe(0.1)-Mn-Ce/TiO 2 at 180°C at a space velocity of 50,000 hr 1.Fe-Mn-Ce/TiO 2 exhibited much higher resistance to H 2 O and SO 2 than that of Mn-Ce/TiO 2.The properties of the catalysts were characterized using X-ray diffraction(XRD),N 2 adsorption,temperature programmed desorption(NH 3-TPD and NOx-TPD),and Xray photoelectron spectroscopy(XPS) techniques.BET,NH3-TPD and NOx-TPD results showed that the specific surface area and NH3 and NOx adsorption capacity of the catalysts increased with iron doping.It was known from XPS analysis that iron valence state on the surface of the catalysts were in Fe3+ state.The doping of iron enhanced the dispersion and oxidation state of Mn and Ce on the surface of the catalysts.The oxygen concentrations on the surface of the catalysts were found to increase after iron doping.Fe-Mn-Ce/TiO2 represented a promising catalyst for low temperature SCR of NO with NH3 in the presence of H2 O and SO2.