北京郊区农田夏季大气颗粒物质量和离子成分谱分布特征

农业活动是大气颗粒物的重要来源之一.为了研究北京郊区农田大气颗粒物质量和离子成分的分布,探讨其来源,本研究使用8级串联撞击式采样器MOUDI采集了2004年夏季北京远郊菜地的大气颗粒物样品,测量了0.18～18μm粒径段颗粒物质量和水溶性无机离子的粒径分布.细粒子的主要离子成分是SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺,与温度、湿度和光照等条件相关,推测主要来自农田释放的NH₃与光化学生成的酸性物种的反应.细粒子中的K⁺可能来自植物的排放和生物质的燃烧.粗粒子中Ca²⁺、Mg²⁺、NO₃^-和SO₄^2-可能主要来自土壤颗粒物通过机械过程进入大气,以及其后酸性物种和土壤颗粒物表面的化学反应.研究结果表明,施用的化肥和土壤可能是决定农田大气中颗粒物的重要因素,北京远郊菜地对大气颗粒物可能有着重要的贡献.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

珠江三角洲地区大气气溶胶中有机污染物背景研究

选择肇庆市鼎湖山自然保护区为珠江三角洲大气气溶胶有机污染评价的区域性环境背景．研究结果表明,珠江三角洲地区大气气溶胶中优控多环芳烃背景值萘、苊、二氢苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并（a）蒽、、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、苯并（a）芘、茚并（1,2,3-cd）芘、二苯并（a,h）蒽、苯并（ghi）分别为n.d.、n.d.、tr.、0.14、tr.、0．39、0.53、0.19、1.05、1.82、1.41、0.02、2.29、0.53和2．44ng/m³,总量为10.80ng/m³,其来源主要为高等植物排放.     

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.     

青岛沿海大气气溶胶中无机组分在粗、细粒子上的分布

在1997-09～1998-08分4次对大气气溶胶进行了监测.结果表明:青岛沿海地区的气溶胶质量浓度多集中于＜2.5μm的细粒子中,同时采暖季节细粒子比例浓度大大高于非采暖季节.SO₄^2-、NH₄⁺、NO₃^-、K⁺主要存在于粒径小于2.5μm的细粒子中.Na⁺、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺则主要存在于大于2.5μm的粗粒子中,冬季F^-、Cl^-、Br^-均主要存在于细粒子中,而夏季则主要存在于粗粒子中,表明这3种离子在气溶胶粒径分布中可能受人为燃烧源和温度影响.     

南京市夏季大气气溶胶新粒子生成事件分析

研究了南京市夏季大气气溶胶数浓度的基本特征和气溶胶新粒子生成事件的形成条件及其影响因子.应用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)和双光路差分吸收光谱仪(DOAS)对南京市2010年7月大气气溶胶数浓度谱分布和污染气体(O3、SO2和NO2)进行了观测,并结合气象要素观测数据和后向轨迹模式模拟,探讨了南京市夏季大气气溶胶新粒子生成的条件及其影响因子.结果表明,南京市夏季10～500nm气溶胶平均数浓度为1.7×104cm-3,与北美和欧洲的一些典型城市观测值相近;10～25 nm气溶胶粒子数浓度占总数浓度的比例为25%.观测期间共出现6次新粒子生成事件,通过分析发现比较稳定的风速风向、较强的太阳辐射有利于南京夏季新粒子的形成.南京夏季新粒子生成事件的相对湿度条件在50%～70%,通过后向轨迹模式模拟的结果发现偏东风或偏南风带来的海洋性洁净气团有利于新粒子的生成.南京夏季新粒子生成事件发生时,10～25 nm气溶胶数浓度与SO2的浓度呈正相关,与O3的浓度呈负相关,而与NO2的浓度相关性较差.     

南宁市一次污染过程大气颗粒物理化特性及来源

利用颗粒物粒径谱仪和单颗粒气溶胶质谱仪等,对南宁市2016年12月5~11日大气污染过程进行实时监测,分析颗粒物粒径分布特征、化学组分及其污染来源.结果表明,观测期间南宁市20 nm~10μm颗粒物数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间,主峰值出现在100 nm左右.期间有3次新粒子生成现象,下午14:00~18:00有30 nm左右新粒子开始生成,晚20:00~次日06:00碰并长大到40~110 nm左右,3次新粒子生成过程受机动车尾气一次排放的污染影响.对污染期间细颗粒物化学成分在线溯源分析发现,污染期间有大量的二次反应颗粒物生成,判定颗粒物来源主要有生物质燃烧源、扬尘源和燃煤源,其中,远距离传输对生物质燃烧源有贡献.     

夏季青岛大气粗细粒子中微量元素的浓度、溶解度及干沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的PM_(2.5)和总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析其中12种微量元素总态和溶解态浓度,讨论了微量元素在粗、细粒子中的浓度及溶解度的分布特征,并估算了微量元素的沉降通量.结果表明,青岛气溶胶中地壳元素Al、Fe、Sr、Mn、Ba总态浓度的55%~60%集中在粗粒子中,人为元素Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的65%~85%集中在细粒子中.但无论是地壳元素还是人为元素其溶解态浓度均主要分布在细粒子中,Al、Fe、Mn、Ba在细粒子中的占比为50%~80%,Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的为70%~90%.微量元素溶解度在细粒子中的高于粗粒子中的,细粒子中微量元素的溶解态浓度与酸组分呈显著正相关,溶解度与p H呈显著负相关,表明酸化作用可能是影响细粒子中微量元素溶解度的主控因子.不同微量元素的总沉降通量中溶解态部分的贡献不同,Al和Fe溶解态部分的贡献仅为1%~2%,Sr、Ba、Cr、Pb的约为30%~40%,Mn、Ni、V、Zn、As、Cd的约为50%~60%.大气沉降的溶解态Fe可支持(194±150)mg·(m2·d)-1浮游植物碳的生产,对黄海初级生产力的贡献约为10%.     

减排措施对大气颗粒物粒径分布特征的影响——基于2022年北京冬奥会前后的观测

为研究2022冬奥会期间减排措施对北京大气颗粒物粒径谱分布特征的影响,于2021年12月1日～2022年3月28日使用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对粒径为3～660nm的大气颗粒物的数浓度谱分布进行了实时监测,结合气态污染物和气象参数,对比分析冬奥会前后新粒子生成(NPF)日和非新粒子生成日的颗粒物数浓度及粒径分布特征.结果表明,大气颗粒物数浓度随减排措施的加强而降低,冬奥会期间(2022年2月1～20日)颗粒物平均数浓度、表面积浓度和体积浓度相较于其他时期分别降低了约4.0%～33.3%、17.1%～41.1%和11.7%～41.2%,体现了冬奥会期间本地排放降低和区域污染减少协同控制的影响.在NPF日,冬奥会期间的积聚模态颗粒物数浓度降低约15.3%～25.1%.超细颗粒物数浓度从冬奥会前(12078cm^-3)到冬奥会后(20600cm^-3)持续上升,主要受到了高浓度的O₃和气态硫酸、高太阳辐射强度、低NO₂浓度和凝结汇等有利成核条件的影响.在非NPF日,限排期间颗粒物数浓度下降4.4%～5...     

南京冬季晴天及雾-霾天气纳米气溶胶粒子谱日变化比较

利用2017年12月南京气溶胶数浓度与气象参数资料,比较研究晴天及雾-霾天中10~1000nm纳米气溶胶粒子谱日变化规律及差异特征.结果表明,单峰谱型出现与污染加重有明显关系,分别出现在晴天午后、霾严重污染阶段和污染消散阶段、浓雾过程,峰值粒径分别为晴天（20~100nm）、霾天（27~144nm）和雾天（34~122nm）.3种天气条件下,晴天较强的太阳辐射和较低的湿度适合小粒子生成,核模态占比在晴天最高;霾天气象场适合爱根态粒子大量稳定存在,爱根态占比在霾天最高;雾天大量气溶胶吸湿增长,导致积聚态占比在雾天最高.在霾天污染物累积阶段,大量积聚态粒子对核模态、爱根态粒子的碰并增长作用抑制核模态、爱根态粒子生成,核模态和爱根态粒子浓度变化率为-91.0%和-62.5%,而积聚态为89.7%.浓雾过程对爱根态粒子清除作用最明显.     

典型电子垃圾拆解区大气中多溴联苯醚的污染

分别在典型电子垃圾拆解区(E)和其上风向参考点(S)采集了大气颗粒相和气相样品，以研究该区域大气中PBDEs的浓度水平、污染特征和气/固分布特点.分析过程中运用气相色谱-质谱联用仪，负化学离子源(GC-NCI-MS)检测了11种PBDEs.结果表明，电子垃圾拆解造成了比较严重的PBDEs污染，三溴～十溴联苯醚的浓度范围为51.1～2685 pg·m^-3(平均值830 pg·m^-3)，而对照区由于制衣行业的影响也造成了一定程度的PBDEs污染，三溴～十溴联苯醚的浓度范围为1.00～98.9 pg·m^-3(平均值28.7 pg·m^-3).在气/固分布的研究中发现，不同的PBDEs在气相和颗粒相的分布比例相差很大，从低溴至高溴PBDEs在气相中的比例呈降低趋势，而在颗粒相中的比例呈上升趋势.电子垃圾拆解区以五溴-联苯醚污染为主，占∑₁₁PBDEs总量的54.3%；而十溴-联苯醚污染次之，占∑₁₁PBDEs总量的23.8%，该污染特征进一步证实了该地区电子垃圾的来源，不仅来自亚洲国家，而且还来自欧美等国家.     

典型电子垃圾拆解区大气中多溴联苯醚的污染

分别在典型电子垃圾拆解区(E)和其上风向参考点(S)采集了大气颗粒相和气相样品.以研究该区域大气中PBDEs的浓度水平、污染特征和气/固分布特点.分析过程中运用气相色谱.质谱联用仪,负化学离子源(GC-NCI-MS)检测了11种PBDEs结果表明,电子垃圾拆解造成r比较严蘑的PBDEs污染,三溴-十溴联苯醚的浓度范围为51.1～2 685 pg.m-3,(平均值830Pg.m-3),而对照区由于制衣行业的影响也造成了一定程度的PBDEs污染,三溴～十溴联苯醚的浓度范围为1.00-98.9Pg.m-3(平均值28.7 Pg.m-3).在气/固分布的研究中发现,不同的PBDEs在气相和颗粒相的分布比例相差很大,从低溴至高溴PBDEs在气相中的比例呈降低趋势,而在颗粒相中的比例呈上升趋势.电子垃圾拆解区以五溴.联苯醚污染为主,占∑11PBDEs总量的54.3%;而十溴-联苯醚污染次之,占∑11PBDEs总最的23.8%,该污染特征进一步证实了该地区电子垃圾的来源,不仅来自亚洲国家,而且还来自欧美等国家.     

中国区域地表和大气人为影响敏感区域分布

通过1981-2000年NOAA-AVHRR 8km*8km卫星数据,从季节和年尺度分析了人为活动对地表植被覆盖具有显著影响区域分布.在季节尺度上,人为的多季农业耕作活动,造成部分地区植被覆盖出现季节不连续性,在植被轮作季节地表物理减性和几何特征发生明显变化;在年尺度上,人类活动对区域气候的影响主要体现在造成区域地表和...     

珠江三角洲地区酸雨污染简析

以珠江三角洲地区主要城市的降水常规监测数据资料为依据,简要分析了该地区降水酸度和酸雨频率年度变化情况,并对酸雨的危害进行了初步的探讨。研究结果表明:该地区酸雨污染依然严重,降水酸度与二氧化硫污染等因素有关,酸雨类型以硫酸型为主。      

长江三角洲地区大气二恶英类污染物输送-沉降模拟研究

大气中的二恶英类物质(PCDD/Fs)是一类难降解的有毒污染物,可对人类和其他哺乳动物的健康构成危害.二恶英类物质主要是由废物焚烧、金属冶炼和造纸化工等行业所产生. 二恶英类物质为半挥发性物质,可以在气态和气溶胶之间相互转移,从而影响其大气物理和化学过程. 利用耦合有机物吸收和黑碳吸附的二恶英类污染物颗粒态、气态相间分配模块和化学转化的区域大气化学、输送模式(CMAQ)模拟了2006年1月,4月,7月和10月长三角(长江三角洲)地区PCDD/Fs在大气中的输送、转化和沉降等演变过程,探讨了大气中二恶英类污染物的季节变化规律和沉降特征. 模拟结果表明,长三角地区的二恶英类污染物排放存在着明显的长距离输送特征和区域影响;冬季大气二恶英类污染物浓度明显高于夏季,湿沉降是其主要的沉降途径.      

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.     

长三角地区PM2.5区域性污染时空变化特征

为定量分析长三角地区PM_2.5区域性污染的变化特征,建立适用于长三角地区的PM_2.5区域污染划分标准,基于2015—2020年长三角地区41个城市日均ρ(PM_2.5)开展区域污染变化趋势研究,并针对长三角PM_2.5重度区域污染开展了时空变化以及网络特征分析. 结果表明:①2015—2020年长三角三省一市年均ρ(PM_2.5)降幅均在25%以上,城市ρ(PM_2.5)分布呈北高南低的特征,南北城市之间ρ(PM_2.5)差异较大,ρ(PM_2.5)最高值与最低值相差35~46 μg/m3. ②2015—2020年长三角PM_2.5区域污染天数比例为16.9%~35.9%,以轻度污染为主,不同年份中度和重度污染天数比例差异较大,且主要出现在秋冬季,轻度、中度和重度污染天数均呈波动下降趋势. ③与2015年相比,2019年和2020年PM_2.5区域污染天数分别减少了38和69 d,且PM_2.5重度区域污染持续天数和重度及以上污染城市数量均呈减少趋势. ④PM_2.5重度区域污染日,长三角城市之间表现出较强的污染关联性,并可划分为4个子群. 以连云港市为代表的子群1位于长三角地区北部,PM_2.5污染相对较重,受长三角区域内输送影响较小,但对区域内其他城市有一定的输送影响;以宁波市为代表的子群2和以南京市为代表的子群4受长三角区域内输送影响较大,并指示了东路沿海和中路两条污染传输通道;以安庆市为代表的子群3位于内陆地区,污染独立性相对较强,受长三角区域内输送影响较小,同时对长三角其他城市影响也较小. 研究显示,长三角地区PM_2.5污染改善显著,但重度区域污染尚未消除,中北部城市的联防联控将对改善PM_2.5区域污染起积极作用.      

珠江三角洲地区2006年颗粒物污染过程识别与分析

利用Matlab小波分析工具,分析了珠三角(珠江三角洲)地区2006年PM₁₀的突变特征,并对典型区域性颗粒物空气污染过程进行了识别.结合全球资料同化系统(GDAS)气象数据,运用HYSPLIT v4.9模式,以4个典型空气观测站点的数据为基础,分析了高污染过程期间后向气流轨迹的特征和区域ρ(PM₁₀)的变化与输送过程,并对比分析了污染超标日和非超标日的ρ(PM₁₀)与风速、相对湿度、平均温度及地面平均气压等常规气象要素之间的关系.结果表明:影响珠三角地区颗粒物高污染时段输送的气流主要来源于内陆东北气流和沿海气流.本地排放和区域城市间传输是造成珠三角地区颗粒污染过程的主要原因.静风或极小风,以及较高地面平均气压是影响珠三角地区PM₁₀污染的主要气象要素.      

珠三角空气质量暨光化学烟雾数值预报系统

基于中尺度气象模式(MM5)、排放源模式(SMOKE)和大气化学模式(CMAQ),耦合本地排放源清单,建立了珠三角区域空气质量数值模式预报系统。该套模式系统对清洁、污染过程的一次、二次污染物都有较好的预报能力。冬季,能见度和PM_(2.5)的预报值和观测值的相关系数最高达0.76和0.78。O_3和NO_x的预报值和观测值的相关系数为0.64和0.61。随着预报时效的增加,预报效果没有明显降低。夏季,在2个典型光化学过程中,O_3的预报值和观测值的相关系数分别为0.68和0.81,NO_x分别为0.57和0.64。在相关的边界层气象因子中,地表通风系数和能见度相关度最高,相关系数达0.71。混合层高度、地面风速、比湿和能见度的相关系数分别为0.55、0.50、和-0.37。在灰霾过程中,PM_(2.5)占PM_(10)的质量浓度为78%。在气溶胶质量权重中,硫酸盐所占的比重最高,占PM_(2.5)权重达到33%,元素碳为18%,有机碳为14%,铵盐为5%,硝酸盐仅为1%。灰霾过程的二次气溶胶的质量权重比清洁过程的大。     

珠三角夏秋季节大气颗粒物与碳黑气溶胶污染特征的研究

以珠三角地区4个区域监测站2012年夏秋季节监测结果为例,分析该地区不同粒径大气颗粒物（PM10／PM2．5／PM1）和碳黑气溶胶（BC）质量浓度的变化特征。结果显示,区域内不同站点之间或站点不同粒径颗粒物之间均有显著的相关性,该地区PM,和BC质量浓度约占PM2．5的70％和8．2％,PM1,约占PM10的68％。秋季污染天气中,PM1质量浓度的增长量大于其他粒径颗粒物的增长量。颗粒物浓度与大气能见度的影响分析显示,碳黑气溶胶质量浓度增大与能见度降低关系密切。