金催化剂在活性碳上负载活性的研究

探索了以活性炭为载体制备负载型金催化剂的可行性。大量实验表明,将金直接负载在活性炭上,不能够得到具有很好催化活性的催化剂。而以MOx/C作为复合载体能够制备得到具有较高催化活性的金催化剂。进一步探讨了焙烧条件,以及不同载体材料对金催化剂活性的影响。     

Mn-Cu-O负载型催化剂上CO氧化性能的研究

研究了ＺｒＯ２或Ａｌ２Ｏ３负载Ｍｎ－Ｃｕ－Ｏ体系催化剂ＣＯ催化氧化活性，以及物相结构，表面氧性能与活性的关系。结果表明，锆基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂，起燃温度Ｔ５０低达５０℃，ＺｒＯ２载 利于活性组份形成高活性物相，并促进表面吸附氧的脱附，表现出催化剂表面吸附氧的脱附温度高低次序与其氧化活性有一致的对应关系。     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

负载型纳米金催化剂对室内空气中甲醛的去除

采用沉积-沉淀法(deposition precipitation,简称DP法)和共沉淀法(coprecipitation,简称 CP法)制备了负载型纳米金催化荆Au/Fe2O3,催化剂中金含量(质量分数)小于1%.并以甲醛完全氧化反应作为研究的目标反应.这个反应可以有效地去除室内空气中的有害成分甲醛.通过催化活性的测试和XRD、TEM、TPR等技术对催化剂进行了表征.结果表明,两种方法制备的催化剂有各自的优势和特点,其中DP法制备的催化剂金含量(质量分数)只有0.67%的情况下,经过条件优化,甲醛完全转化温度为80℃,是一个较好的结果;而CP法制备的样品有较好的抗热性,可能有利于催化剂的使用寿命.因此,本工作为该类催化剂实用化提供了有价值的信息和依据.     

以淀粉为模板多孔纳米氧化铈的制备及其催化性能研究

为获得多孔纳米CeO₂（氧化铈）,以淀粉为生物模板,以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源,在温和条件下制备出海绵状的多孔纳米CeO₂,同时考察了焙烧温度、碱液、铈源投加量对样品形貌的影响.利用XRD（X射线衍射光谱）、SEM（扫描电镜）、N₂吸附-脱附等表征手段对合成的多孔纳米CeO₂进行物相组成、微观形貌及孔径大小分布的分析.通过湿式催化过氧化试验,探究其对腈纶废水中有机物COD_Cr的催化降解性能.结果表明:①所制备的多孔纳米CeO₂具有多孔结构,孔径分布范围为2~4 nm,孔容为0.225 cm3/g,BET比表面积为256.426 m2/g;②多孔纳米CeO₂的最佳制备条件为1 g淀粉溶解于20 mL水中,加入0.02 mol Ce（NO₃）₃·6H₂O,以5%的氨水调节前驱体混合液pH,以1℃/min升至400℃,焙烧4 h,得到海绵状的多孔纳米CeO₂.③以不同形貌的CeO₂作为湿式催化反应中的催化剂,催化降解腈纶废水中有机物,其中以制备的多孔纳米CeO₂催化性能最佳,COD_Cr去除率可达82.5%.研究显示,焙烧温度、碱液、铈源投加量均可影响样品的形貌,在湿式催化过氧化处理腈纶废水试验中,多孔纳米CeO₂能显著提高废水COD_Cr的去除率.      

催化氧化CS2的催化剂及其性能研究

以ＣＳ２作为含硫废气的处理对象，研究了Ｐｔ－Ｍｏ负载，在改性天然丝光沸石上对ＣＳ２的催化氧化活性，以及添加Ｖ对催化剂活性的影响。研究表明，Ｐｔ－Ｍｏ－Ｖ和改性载体之间存在着共催化作用，在Ｐｔ－Ｍｏ－Ｈ＾＋Ｍ催化剂上由于Ｖ的添加，使催化剂处理ＣＳ２的浓度和ＳＤＹ值明显提高。在反应温度３１０℃，空速５００ｈｒ＾－１和ＣＳ２浓度为３７０ｍｇ／ｍ＾３转化率达到１００％，ＳＯｘ放出率接近９５％－１００％。     

负载型金催化剂在汽车尾气中的应用

金催化剂能在常温下能够催化CO、NOx生成无害的物质越来越受到科学家的重视,现在倍受关注的负栽型金催化剂的研究已经开始向着汽车尾气消除的方面发展,文章主要综述了在汽车尾气催化剂的发展历史、制备方法以及应用前景。     

不同形貌MnO2及其负载Au催化剂的制备与CO和甲苯催化氧化性能研究

以高锰酸钾和(或)硫酸锰为锰源,分别采用水热法和PVA保护的硼氢化钠还原法,制备了一维纳米棒状、线状和管状xAu/MnO₂(x为2%、4%、8%和10%)催化剂。一维棒状、线状和管状xAu/MnO₂中的MnO₂均为四方晶相α-MnO₂,其α-MnO₂样品的比表面积为48.4~114.0 m ²/g。棒状4%Au/α-MnO₂的催化活性最好:在空速为20 000 mL/(g·h)的条件下,CO转化率达到50%和90%时的反应温度(T_50%和T_90%)分别为11.4和16.3 ℃;氧化甲苯的T_50%和T_90%分别为210和225 ℃。基于大量的表征结果和多组催化活性数据分析发现,棒状4%Au/α-MnO₂催化剂催化活性最好的主要原因是其低温还原性能最好、吸附氧物种浓度较高、催化剂上的Au纳米粒子高度分散、Au纳米粒子与α-MnO₂纳米棒之间有较强相互作用。     

二氧化钛催化剂的制备及其催化性能研究

TiO₂光催化剂具有光催化活性高,吸收紫外光性能强,无毒等特点。本文主要采用溶胶-凝胶法合成TiO₂溶胶,分析反应条件对二氧化钛溶胶形成的影响,研究合成所得TiO₂的光催化性能。为了改进二氧化钛的光催化性能,将二氧化钛分散于壳聚糖体系中,以提高二氧化钛的光催化效果,通过对甲基橙这种较难降解的染料化合物的催化降解实验,探究二氧化钛在降解印染废水方面的光催化性能。     

制备方法条件对Au/CeO2催化CO低温氧化性能研究

用共沉淀法和沉积沉淀法制备了负载型Au/CeO2催化剂,考察了不同制备方法和条件对Au/CeO2催化剂活性的影响。结果表明,制备方法和条件对Au/CeO2催化剂的活性有较大的影响,其中以Na2CO3为沉淀剂的共沉淀法制备的Au/CeO2催化剂活性最佳。最佳制备条件:343K洗涤、473K焙烧、空气预处理。金和部分氧化态的金是活性中心,而且氧化态的金催化活性更好。活性位在金与氧化物载体界面,金粒径越小,金与氧化物载体的接触面越大,活性位越多,催化活性越大。     

Mn-Co/蜂窝陶瓷催化剂制备及催化臭氧化对苯二酚效能

为了提高金属催化剂的活性和使用寿命,以硝酸钴Co(NO3)2·6H2O和硝酸锰Mn(NO3)2作为前驱体,蜂窝陶瓷(ceramic honeycomb,CH)作为载体,采用涂覆法制备了4种不同质量比的Mn-Co/CH催化剂,通过XRD、N2-吸附/脱附、FESEM和XPS等方法分析了催化剂的结构,研究了催化剂的材料力学性能,建立了单独臭氧和催化臭氧化对苯二酚的反应动力学模型,考察了催化剂催化臭氧化的效能.结果表明,Mn1Co1/CH(Mn∶Co=1∶1)催化剂的晶相主要以Mn3O4和Co O为主,具有较大的比表面积、孔容和孔径,分别达到190 m~2·g~(-1)、0.25 cm3·g-1和4.8 nm;Mn1Co1/CH催化剂的催化活性最高,对苯二酚和COD的去除率分别达到78%和54%.Mn-Co/CH催化剂的抗压缩强度大(15.89~16.94 MPa).当添加叔丁醇时,对苯二酚去除率显著下降,·OH在Mn1Co1/CH催化臭氧化过程中起着重要的作用,催化臭氧化对苯二酚符合一级反应动力学模型.Mn-Co/CH催化剂用量少、催化效率高、使用寿命长,易于实现工业化.     

CeO_2/Fe_2O_3对高浓度苯酚废水微波诱导的氧化催化

对高浓度苯酚废水提出了用复合催化剂CeO2/Fe2O3进行微波诱导催化氧化的降解方法,并与单一催化剂Fe2O3的催化氧化效果进行了比较,对两者的表观反应动力学进行了分析,结果表明复合催化剂的催化效果比单一催化剂的催化效果高15%以上,其主要原因是CeO2/Fe2O3复合物具有很强的催化能力和较高的干电流变活性,有利于电子的迁移和羟基自由基·OH的形成,从而有利于苯酚的氧化降解。     

锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

普鲁士蓝@酵母菌催化剂的合成及其Fenton性能

自组装合成普鲁士蓝@酵母菌(PB@yeast)非均相Fenton催化剂,场发射扫描电镜(FE-SEM)、能量色谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)等表征结果表明PB纳米颗粒成功负载于酵母菌表面,形成稳定且高度分散的核壳结构复合微球;荧光增白剂CXT降解实验结果证明该复合微球兼备吸附与Fenton催化性能,酵母菌载体的吸附作用加快了废水中荧光增白剂CXT向催化剂活性位点的转移,促进FeⅢ-FeⅡ电子传递,显著提高了Fenton反应催化活性,酵母载体增强了PB纳米粒子的分散度与稳定性,有效解决PB纳米催化剂易团聚、易溶解的问题.PB@yeast催化剂经循环使用4次后对荧光增白剂CXT的去除效率无明显下降,表现出较好的催化效果和稳定性能.     

极性溶剂中ZrO2催化裂解聚乙烯反应

文章研究了ZrO2催化裂解废旧聚乙烯反应。探讨了影响聚乙烯催化裂解的因素,如反应时间、溶剂种类、催化剂用量等。主要考察了不同条件下制备的ZrO2催化剂催化性能的差异。采用共沉淀法制备催化剂。采用激光粒度分析,XRD等手段对催化剂进行了表征。结果表明:ZrO2在催化裂解废旧聚乙烯反应中具有催化活性,反应浓度、焙烧温度对ZrO2催化剂的催化活性有明显的影响。锆盐溶液浓度在0.05mol/L、焙烧温度400℃得到的ZrO2催化剂活性最高,其裂解率达46.16%。     

光Fenton反应的Ce-Fe/Al2O3催化剂制备及性能表征

采用等量浸渍法制备具有相同铁负载量的Fe/Al2O3和Ce-Fe/Al2O3催化剂,以解决光Fenton反应过程中催化剂溶出的问题并提高反应过程的pH值.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氢程序升温还原(H2-TPR)及紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等手段分别表征催化剂的物相结构、表面形貌、还原性能及光吸收特性,利用媒介黄的光Fenton脱色反应来考察催化剂的活性和稳定性.结果表明,铈掺杂使活性组分Fe2O3分散均匀,有效防止Fe2O3颗粒的长大,增加催化剂对光的吸收,增强催化剂的储氧能力,提高了催化剂的催化活性,降低铁的溶出.该催化剂在pH3.0～6.0条件下,60min内可将100mg/L媒介黄完全脱色,在pH6.0连续使用10次,其催化能力保持稳定.     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3制备及PEG对其活性影响

以AlCl·36H2O、FeCl·36H2O和CO(NH)22为原料,采用均匀沉淀法制备微波诱导催化剂Fe2O3/Al2O3,用X射线衍射仪(XRD)对其结构进行了表征,研究了加入聚乙二醇(PEG200)作为分散剂对产物的影响。结果表明:加入体积分数为0.05%PEG后,对于20mg/L的甲基橙模拟废水,在微波功率为900W,催化剂投加量为2g/L,处理5min后脱色率可达95.8%。     

催化剂及其制备对催化湿式氧化反应的影响

催化湿式氧化法是一种有效的处理有毒、有害、高浓度有机废水的水处理技术,文章专门针对催化剂本身的制备对催化湿式氧化的影响,以及催化剂的失活、再生、重复利用等研究做出总结,以期对有关研究者提供一定的参考。     

钙钛矿型La1.4FeO3.6处理餐厨废水的湿式氧化催化性能研究

Fe元素不易产生生物毒性,以氧化物所形成的钙钛矿型结构有氧空位产生或消除为基础进行可逆氧化-还原过程的特征。采用新型的钙钛矿型La1.4FeO3.6催化剂,对餐厨废水进行湿式催化氧化处理,考察钙钛矿型La1.4FeO3.6催化剂的催化性能。研究表明,在140℃氧分压为0.6 MPa的条件下催化剂对高浓度餐厨废水具有较高的催化活性,但由于催化剂本身的缺陷,存在催化剂流失的问题。