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采用柠檬酸络合法制备了掺杂贵金属Pd的La0.9Sr0.1Mn0.03Pd0.97O3钙钛矿型催化剂,并通过X射线衍射光谱及暂态响应、扫描电子显微镜、傅立叶变换红外光谱及程序升温等技术研究了Pd对钙钛矿形貌结构和NOx转化率的影响以及SO2对La0.9Sr0.1Mn0.97Pd0.03O3催化剂脱除NOx的作用机制.结果显示,Pd的成功掺入增大了原催化剂的比表面积,使得催化剂中的活性组分与NOx能够反应的更加充分,有效提高了催化剂对NO的转化率.催化剂La0.9Sr0.1Mn0.97Pd0.03O3在含SO2气氛下反应后出现了微弱的硫酸盐相,说明硫使催化剂发生了一定程度的钝化.在较低浓度SO2存在时催化剂对NO的转化效率维持在80%以上,碳烟的起燃温度为353℃,但随着SO2浓度的增加NO的转化效率最高只有67%,碳烟的起燃温度升高到368℃. 相似文献
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长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源 总被引:2,自引:0,他引:2
为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO2)、ρ(O3)和ρ(NOx),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO2)和ρ(NOx)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O3)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO2)、ρ(NOx)和ρ(O3)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O3)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO2)和ρ(NOx)均未超过二级标准限值,但ρ(SO2)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO2)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O3)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NOx)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散. 相似文献
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珠江三角洲地区工业排放变化对SO2和NOx及其二次污染物浓度的影响 总被引:1,自引:2,他引:1
在2000年珠江三角洲工业排放清单基础上,利用2003年工业能源消耗量,结合文献和实测排放系数,建立了珠江三角洲2003年工业排放清单. 比较2个工业排放清单发现,2003年珠江三角洲SO2,NOx的工业总排放量比2000年分别增加60%与50%;排放增加主要在东莞、佛山、广州和珠海. 利用在线大气化学模式(WRF-Chem)分别对2个工业排放清单进行数值模拟,结果表明: ρ(SO2),ρ(NOx)变化趋势与污染源排放的变化有较好的对应关系,ρ(SO2)在东莞、广州和佛山增加最多,最大增值分别为180,150和150 μg/m3;ρ(NOx)增加最多的地区也在东莞、广州和佛山,最大增值分别为60,30 和30 μg/m3. SO42-与NO3-和一次污染物的高值中心不对应且变化趋势有差异,表明二次污染物的分布不仅受排放影响,同时也受污染物输送与转化的影响. 相似文献
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基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NOx和SO2减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM2.5污染的影响。敏感性实验结果表明:NOx减排可使PM2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O3浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM2.5下降不明显;SO2人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM2.5中占比较低,当SO2减排75%时,PM2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NOx和SO2同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM2.5质量浓度在NOx和SO2同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NOx<... 相似文献
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采用烧结杯实验方法,研究了烧结过程NOx和SO2的形成规律,以及焦粉含量、含水率和添加助剂对烧结过程NOx排放的影响.结果表明,烧结启动后,烧结带自上而下逐层推进,烧结带以下各断面NOx浓度基本相同.烧结带产生的SO2先被待烧结料吸附蓄积,再被热解析出,最后从底部排出,因此只在烧结最后阶段出口能检测到较高浓度的SO2,且SO2浓度与时间的关系呈倒V形曲线.烧结过程产生的NOx以热力型为主,而且绝大部分为NO,NO2浓度非常低.降低焦粉含量和含水率,或添加烧结助剂均有助于降低NOx排放. 相似文献
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在pH值5.9~6.1,吸收液浓度≥1 mol·L-1的条件下,分析了模拟烟气的NOx氧化度、O2和SO2浓度,以及添加液相S(Ⅳ)氧化抑制剂Na2S2O3对SO2、NOx吸收脱除效率的影响.结果表明,氨可高效吸收脱除SO2和NO2,但对NO的吸收脱除效率几乎为0,因此,NO氧化是其吸收脱除NOx的前提.吸收液S(Ⅳ)浓度是影响NO2脱除效率的关键因素,气相O2浓度越高或SO2浓度越低,吸收液S(Ⅳ)浓度降低越快,继而使NO2吸收脱除效率降低越快.通过添加S(Ⅳ)氧化抑制剂S2O23-到吸收液,可在一定程度上抑制其氧化,从而延缓NO2吸收脱除效率的降低. 相似文献
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为探讨采暖季城市森林内外ρ(SO2)动态变化及差异性,基于西山国家森林公园林内空气质量监测站数据,结合北京市环境保护监测中心植物园监测站的实时数据,分析2015年采暖季城市森林内外ρ(SO2)变化和影响因素.结果表明:林内外ρ(SO2)日变化基本呈双峰双谷型,在09:00-11:00和20:00-22:00左右达到高峰;采样期间ρ(SO2)月变化呈不显著"V"型,最高值出现在1月,林内外分别为(25.8±9.2)和(31.7±23.4)μg/m3,最低值出现在11月,林内外分别为(19.0±5.2)和(13.0±11.2)μg/m3.林内ρ(SO2)在1-3月低于林外,11-12月高于林外,林内ρ(SO2)变化较林外平缓;气象条件对采暖季城市森林ρ(SO2)变化有重要影响:降水对ρ(SO2)消减效应明显,大风有驱散SO2的作用,同时受风向影响;ρ(SO2)和温度关系不显著(P=0.05,R < 0.40),但和空气相对湿度线性关系显著(α=0.05,Sig=0.00),林内受气象因素影响低于林外.研究显示,城市森林对气态污染物具有一定的缓冲、抵抗和吸收能力,因此应重视发展城市森林生态系统,充分发挥其生态效益,以提高城市大气环境质量. 相似文献
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为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加. 相似文献
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针对SO2对吸附剂CO2吸附性能的影响,该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体,浸渍法制备吸附剂,通过固定床实验系统进行N2低温吸附-脱附实验,研究了掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂CO2吸附性能以及SO2对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学,并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明:吸附实验最佳反应温度60℃,掺杂KMnO4提高了K2CO3/Al2O3的CO2吸附性能,吸附量提高0.13 mmol/g。在CO2吸附实验中加入微量SO2,掺杂KMnO4后会减小烟气中SO2对CO2吸附... 相似文献
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重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究 总被引:4,自引:0,他引:4
重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善. 相似文献
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利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应. 相似文献
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由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NOx和O3进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $(NOx)水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $(NOx)随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $(NOx)市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $(NOx)与市区相当,也反映了高村本地较高的NOx污染.高村地面$\varphi $(O3)低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $(O3)呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $(O3)呈郊区高于市区,高村(远郊区)高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $(NOx)的升高导致$\varphi $(O3)下降,这可能与高村冬季的$\varphi $(VOCs)/$\varphi $(NOx)偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析. 相似文献
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2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析 总被引:2,自引:2,他引:2
根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%. 相似文献
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为了能够低成本地获得包括工程机械在内的非道路移动机械的NO_x排放因子,基于目前广泛使用的车用氮氧化物传感器开展了NO_x排放因子的测量系统搭建和计算模型研究.基于柴油机尾气O_2浓度、NO_x浓度、环境温湿度和燃料特性等参数建立了非道路移动机械单位油耗NO_x排放因子计算模型.为了验证测量系统与计算模型,开展了4台工程机械的实际道路验证试验,并选取其中一台开展了基于车载排放测试系统(PEMS)的NO_x排放比对试验.比对和实测试验结果表明建立的NO_x排放因子测量方法具有较低的相对误差和稳定性,与车载排放测量系统的测量结果相比具有很好的相关性.被测2台挖掘机和1台推土机、1台压路机的平均单位油耗NO_x排放因子分别为(22.8±4.0)、(35.8±16.0)和(55.0±18.0)、(68.8±13.0) g·kg~(-1).基于车用氮氧化物传感器的NO_x排放因子测量结果与目前国内外已有研究的NO_x排放因子测量结果接近. 相似文献
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中国大气SO2污染与排放的空间分离分析 总被引:2,自引:0,他引:2
污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4%,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ~ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ~144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7%,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义. 相似文献
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基于我国2011~2015年水泥企业逐条生产线基础信息、活动水平及控制技术等数据,建立了水泥工业NOx排放量计算方法和动态排放数据库.利用该方法,计算了2011~2015年逐条水泥生产线NOx排放量,分析了2010~2015年我国水泥工业NOx排放特征.结果表明,我国水泥工业NOx排放量变化范围为168~199万t,自2010年的169万t增加到2012年的199万t,达到排放峰值,随后逐年下降,到2015年与2010年基本持平.水泥工业NOx排放的地区分布不均衡,2015年安徽、四川、河南、湖南、云南、山东是排放量最大的省份,占全国排放总量的40%,上海、内蒙、山西、新疆、湖南、云南、四川是单位熟料NOx排放强度最大的省份.从生产线规模来看,规模≥ 4000 t·d-1的熟料生产线产量占比和NOx排放量占比均最大,分别为68.5%和66.5%,单位熟料NOx平均排放强度最低.水泥生产工艺结构的转变及水泥工业降氮脱硝工作的开展是影响水泥工业大气NOx排放特征的主要因素. 相似文献