2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

2005~2017年全球大气边界层SO2时空变化

使用2005~2017年遥感数据研究了全球大气边界层SO₂时空分布特征及变化趋势.结果表明：空间分布上SO₂呈现空间异质性,大气高SO₂柱量值集中在以火山喷发为代表的自然源区域和以工业排放为代表的人为源及附近区域;一、二、三级SO₂柱量值在全球范围内整体呈现纬度地带性分布特征,北半球受人为影响较为明显,分界线在陆地区域向南凸出,海洋上向北凹陷,而南半球受人为影响较小,分界线呈现与纬线平行趋势;2005~2017年全球大气边界层SO₂单元栅格年均值整体呈现先增后减趋势,火山喷发导致2008、2009、2011年夏季出现了明显的波动,其余季节无显著变化;全球范围内大气边界层SO₂年内变化,伴随太阳直射点南北移动,2005~2014年一级SO₂柱量值延纬向对称轴的纬度,除10~12月份外,其余月份与对应月15日太阳赤纬基本吻合.     

粤港澳大湾区PBL SO2的遥感监测研究

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪反演的大气边界层SO₂(PBL SO₂)柱含量数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区PBL SO₂柱含量的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因。结果显示了粤港澳大湾区PBL SO₂柱含量2005-2018年呈减少的趋势,2005年年平均PBL SO₂柱含量为0.551 DU,2018年为0.431 DU,减少了0.12 DU,约为21.8%。最小值出现在2013年4月,区域月平均PBL SO₂柱含量为(0.316±0.135) DU。在高值秋冬季节PBL SO₂呈现较大的下降趋势;在低值春夏季节PBL SO₂保持着相近的水平,大约在0.380DU处上下波动。小波系数显示了PBL SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的周期变化。粤港澳大湾区PBL SO₂月变化在时间和空间上存在明显的差异。最小值和最大值分别出现在3月和10月,多年平...     

基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局

利用OMISO₂遥感数据,在常见的0.125°、0.25°、0.4°3种不同精度下进行普通克里金插值,采用归一化的方法与地基数据进行相关性比较,择优选择0.125°插值精度,分析中国区域SO₂空间分布及影响SO₂变化敏感因子.结果表明：①全国范围内存在1个五级SO₂柱量值区域和4个四级SO₂柱量值区域,在空间上呈现聚集状分布;②在我国季风区,夏季风对二、三级SO₂柱量值区域面积减少贡献显著,四、五级SO₂柱量值区域基本不受夏季风影响;非季风区,冬季风是SO₂柱量值全面升高的主要原因.③影响因子方面,季风区四、五级柱量值区域,平均相对湿度对降低SO₂柱量值更明显,干沉降是SO₂柱量值降低的主要途径;三级柱量值区域,平均气温与SO₂柱量值高度负相关,冬季采暖和随中纬度环流地面流向低纬风速扩散形成三级柱量值区域;非季风区,平均气温和随降水湿沉降是主要影响因子.     

四川盆地大气NO2特征研究

利用臭氧观测仪(OMI)卫星遥感反演的NO2柱密度数据,分析了2004年以来四川盆地对流层NO2柱密度和总NO2柱密度的时空特征.结果表明,对流层NO2柱密度和总NO2柱密度呈逐渐上升的趋势,年平均增长率分别约为5.14%和3.42%,而且对流层NO2柱密度的变化特征和总NO2柱密度的相似(r =0.91).春、夏季对流层NO2柱密度和总NO2柱密度明显大于秋、冬季,对流层NO2柱密度与总NO2柱密度比率的最小值和最大值分别出现在6月和12月,分别为0.51和0.66,比率的变化特征呈现了人为排放影响的特征.在重庆市、成都市等经济较为发达的城市地区出现NO2柱密度高值中心,对流层NO2柱密度更为明显,多年平均值分别达10.52′1015和8.92′1015 molec/cm2.对流层NO2柱密度和总NO2柱密度的变化呈现强的正相关,大部分地区的相关系数>0.95(比率>0.5),特别是在成都市和重庆市等经济较为发达的城市地区,相关系数接近1,比率达到0.8以上,突出了人为排放NO2的作用.     

粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

中国近10年SO2时空格局变化遥感监测

开展近地表大气中的二氧化硫浓度长时序空间格局动态变化监测,对于保护生态环境、评估节能减排成效具有重要意义。该文利用OMI L3 SO_2产品数据分析2008-2017年近地表中国区域SO_2柱浓度的年际、季相、月际及空间变化特征,并与SO_2排放量统计数据进行对比分析,结果表明:(1)从年际变化来说,2008-2017年中国SO_2柱浓度总体呈下降趋势,于2016年下降至最低值,2017年SO_2柱浓度与2016年持平,2008-2017年OMI SO_2柱浓度与国内SO_2排放量相关系数可达0.74;(2)在空间分布上,中国中东部地区SO_2柱浓度较高,尤其是京津冀及其周边地区,而西部地区SO_2柱浓度普遍较低,如西藏、青海、新疆等地区;(3)从各年份SO_2柱浓度分布情况可以得出,自2012年起全国SO_2柱浓度高值区范围逐年缩小,京津冀及山东地区高值区范围缩小程度最为明显,至2015年全国已不存在SO_2柱浓度高值区;(4)从季相变化来看,SO_2柱浓度高低排序为:冬季>秋季>春季>夏季;SO_2柱浓度月均值呈现以年为周期的波动形式,SO_2柱浓度最低值一般出现在每年的5-7月,最高值一般出现在11、12、1、2月,与季度变化趋势相一致。近10年来中国制定了许多环保政策,加大了环保治理力度,如节能减排,淘汰落后产能,优化产业结构,近地表大气SO_2柱浓度不断下降的时序遥感监测结果充分证明了中国近年来在环保领域所取得的重大进步。     

利用OMI遥感数据研究中国区域大气NO_2

利用臭氧观测仪（Ozone Monitoring Instrument,OMI）卫星遥感反演的NO2柱浓度数据,分析了自2004年以来中国地区对流层NO2柱浓度（TroNO2）和总NO2柱浓度（TotNO2）的时空特征及其影响的原因.中国区域平均TroNO2和TotNO2呈现上升的趋势,年平均分别增长了4.67%和2....     

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

中国大气SO2污染与排放的空间分离分析

污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4％,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ～ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ～144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7％,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义.     

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

2006～2017年京津冀大气污染传输通道城市NO2浓度时空变化分析

利用OMI传感器反演获取的全球对流层NO₂垂直柱浓度数据,分析了2006～2017年京津冀大气污染传输通道城市的对流层NO₂垂直柱浓度时空变化。结果表明,通过线性拟合得出,OMI反演NO₂垂直柱浓度与地面实测NO₂浓度呈显著正相关;京津冀大气污染传输通道城市NO₂柱浓度月均值变化具有周期性,最高值和最低值多出现在1月和7月;NO₂柱浓度在季节变化上特征明显,表现为冬季最高,秋、春季次之,夏季最低。在年际变化上,NO₂柱浓度主要表现为2006～2010年波动增长,2011～2013年基本持平,2014年后开始迅速下降;NO₂垂直柱浓度空间分布,整体呈现出西北部低、中部和东部高的空间格局;季节空间分布与这12年均NO₂柱浓度空间分布相似。     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

基于卫星遥感数据和污染控制政策分析河南省2001—2018年SO2浓度变化特征

为研究河南省长时间序列的ρ（SO₂）变化特征,运用MERRA-2卫星遥感资料并结合《大气污染防治行动计划》的实施,对河南省2001—2018年ρ（SO₂）的时空分布特征进行分析.结果表明:①河南省2001—2018年ρ（SO₂）的空间分布呈东北高、西南低的特征,高值、低值区域分别位于焦作市-新乡市-郑州市北部一带和洛阳市-三门峡市-南阳市交界一带;秋季、冬季ρ（SO₂）高于春季、夏季,冬季ρ（SO₂）比春季、夏季高50%~70%.②2011年前,河南省年均ρ（SO₂）不断上升,北部较南部增速快,年均增速为3.5~4.0 μg/（m3·a）;2011年后,西北部大部分地区ρ（SO₂）呈下降趋势,焦作市-新乡市-安阳市一带下降最快.③2013年《大气污染防治行动计划》实施后,河南省北部ρ（SO₂）呈递减趋势,濮阳市及其周边下降最快,降速超过0.4 μg/（m3·a）;但中南部仍呈缓慢增长趋势,增速高达0.6 μg/（m3·a）.研究显示,主要污染物总量的减排和《大气污染防治行动计划》的实施促进了河南省ρ（SO₂）的下降,但不处于京津冀大气污染传输通道“2+26”城市的地区ρ（SO₂）下降速度较慢甚至略有增长,应进一步加大非传输通道城市大气污染防治力度.      

2种大气SO2监测浓度换算的研究

分别用常规法和碱片法对大气ＳＯ２进行同步监测,并用相关分析讨论了２者之间的相关性,结果表明：２者呈极显著的正相关,相关系数达０．７９４（ｎ＝１１）。它们的关系可以用方程：ｙ＝０．０９０ｘ－０．０３１来表示（其中ｙ为大气ＳＯ２浓度ｍｇ／ｍ＾３,ｘ为硫酸盐化速率ＳＯ３ｍｇ／（１００ｃｍ＾２．ｄ）同时还对方程的适用性进行了分析。